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低温・高圧力下におけるNV−中心のゼロフォノンライン観測

大隈 理央, Misaki Sasaki, 木村詠吉, 忍 小野田, 門林宏和, Naohisa Hirao, Ryou Matsumoto, Yoshihiko Takano, 藤代有絵子, 健二 太田, Katsuya Shimizu, Keigo Arai

Published Sep 18, 2025• 0 citations
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Abstract

ダイヤモン ド中の点欠陥である負に帯電した窒素一空孔(NV-)中心は、スピン量子数S= 1を持つ量子系であり、基底状態が温度 •圧力 •磁場に応答 して変化する こと から、これ ら物理量の高感度センサと して機能する。近年、高圧力下でも量子センサと して動作する 利点を生かし、 水素化物超伝導体のマイスナー効果観測への応用が報告されている [1]O 常温・常圧ではNV一中心のゼロフォノンライン (ZPL) が約 637nm に現れる。ZPL の位置は温度や圧力に伴ってシフ トするが、高圧力印加時には図 1 に示すよ う に短波 長側へ移動することが知られている [2,3]。これまでに温度変化あるいは圧力変化の一方 の効果を詳細に調べた研究は多いものの、両者を同時に制御した測定は限られている。特 にダイヤモンドアンビルセル (DAC) では、温度変化に伴い試料室圧力が変動するため、 温度 . 圧力を独立に校正しつつ ZPL を計測する こ と は容易ではない。本研究では、SPring-8 BL10XU において放射光 X 線回折 と 分 光測定を同時に実施し、状態方程式に基づく 圧力校正の下で低温 ・ 高圧力環境における ZPL の計測を試みた。図2に10Kに おける各圧力のフォ トルミネッセンス (PL)スペク トルを示す。 圧力は Mg。 の状態方程式 [4]よ り 推定 した。低温において も加 圧に伴いZPL が短波長側にシフ トする。実験の詳細および他の 結果については、講演当日 に報告する。

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フォトニック結晶中のダイヤモンド窒素空孔中心の光学特性の評価

佐藤清貴, 黒川穂高, 寺地 徳之 +10 more

本研究では、ダイヤモンドフォトニック結晶を利用した量子トランスデューサの開発の第一段階として、フォトニック結晶中のアンサンブル NV 中心の光学特性評価を行った。レーザー照射により共振周波数をシフトさせ、共振周波数と NV 中心のゼロフォノン線（ZPL）が一致する点で発光効率が 9 倍に増大すること並びに緩和時間の変化を確認した。緩和時間の変化 か ら NV 中 心 の デ バ イ ワ ラ ー 因 子0.02~0.03 を考慮して求めたパーセル因子は最大で 8 程度と発光量の変化とおおよそ一致した。講演では、上記の結果に加え、現在予定している単一 NV での測定結果なども報告したい。

•Sep 16, 2024•0 citations

ボロンドープダイヤモンド回路を用いた高温高圧力環境下の量子センシング

大隈 理央, 松本 凌, 忍 小野田 +3 more

ダイヤモンド中の点欠陥である負に帯電した窒素-空孔(NV)中心は、高温や高圧力下においても量子コヒーレンスを保持するため、極限環境下における量子センシングへの展開が期待されるが、高温かつ高圧力環境におけるNVセンシングを実現させた例は未だない。本研究では、ダイヤモンドアンビルセル とボロンドープダイヤモンド回路を用いた高温・高圧力下での光検出磁気共鳴を実施した。

•Sep 9, 2025•0 citations

照射温度制御によるNVナノダイヤモンドの特性最適化と生体量子センシングへの展開

H Abe, 佐伯　誠一, 神長　輝一 +3 more

窒素空孔中心（NVセンター）を含む蛍光ナノダイヤモンド（FNDs）は、長いスピン緩和時間をはじめとする独自の量子特性を有しており、量子センシングや高感度な生体計測を可能にする。特に、NVセンターを有するナノダイヤモンドは、生体現象によって誘起される磁気・電気信号を検出できる量子バイオセンサとして有望な候補である。このような用途には、高い蛍光強度やスピンコヒーレンスのみならず、高い光検出磁気共鳴（ODMR）コントラスト、コロイド分散性、均一な粒径、および一貫した形態も求められる。 本研究では、高温（HT）照射および室温（RT）照射の2つの照射モードを用いて、電子線照射温度条件がNDsの蛍光強度、ODMRコントラスト、およびNVセンター濃度に与える影響と電子線量との相関を詳細に調査した。平均粒径50 nmのナノダイヤモンドに2 MeVの電子線をHT・RT各条件で照射し、それぞれの後処理を経てFNDsを合成した。HT照射では照射中の欠陥拡散が促進されてNVセンターが直接形成されるため照射後アニーリングが不要であるが、RT照射ではNVセンター形成のために従来の照射後アニーリングが必要である。両条件に同一の熱処理パラメータを適用した後、表面グラファイト層を除去するために空気酸化を施した。フォトルミネッセンス（PL）・電子スピン共鳴（ESR）・ODMR測定により蛍光強度・NV⁻濃度・dipコントラストをそれぞれ評価した結果、HT照射FNDsはRT照射と比べ蛍光強度およびODMRコントラストがともに約10％高いことが明らかとなった。これらの知見は、細胞システムにおける高感度・リアルタイムイメージングに代表される生体量子センシング用途向けの高機能FNDs作製において、HT照射が優位であることを裏付けるものであり、より高性能なFNDs実現に向けた最適照射条件の設計に重要な指針を与える。

•May 27, 2026•0 citations

大気圧熱処理におけるIV族Vセンター形成の温度依存性評価

梅津智弥, Kimura Kosuke, 忍 小野田 +5 more

ダイヤモンド中のIV 族Vセンターは極低温においてミリ秒単位の長いスピン緩和時間が期待できるほか、ゼロフォノン線（ZPL: Zero Phonon Line）からの発光が強く、単一光子源として応用が期待される。我々はIV族Vセンターの効率的な形成のため、通常用いられる高温高圧アニールではなく、汎用ランプ加熱炉を用いた大気圧下での熱処理最適化を進めてきた。我々の先行研究から、1800°Cの大気圧条件下において、熱処理時間が長くなるにしたがって形成効率が向上するが、SiVにおいてはピークを迎えた後に減少することを見出した[2]。SiVに関しては、1800℃では温度が高すぎる可能性が考えられる。本研究では、1000～1800°Cの温度領域において、IV族Vセンターの形成効率を調べた。

•Sep 8, 2026•0 citations

電子線照射生成 NV センターによる ダイヤモンド光学フォノン場強度の増幅

Takuto Ichikawa, 蔭浦 泰資, 忍 小野田 +1 more

ダイヤモンド中の窒素空孔（NV）センターは、大きな(約 5.5 eV)バンドギャップ 内の深い位置に安定したスピン準位を有しており、準位の読出しによる量子センサ や量子ビットへの応用が期待されている材料である。量子センサに関しては、原理 的には、準位が電場、磁場、温度場、歪場によってシフトすることに基づいており、 外場との相互作用の形式について基礎物理を理解することは重要である。歪場との 相互作用については、従来は機械的共振器などを使用して実施されており、量子系 操作の自由度拡張による量子センシングや量子情報科学への貢献が期待されている。 一方で、我々は、高強度光電場による非線形光学効果を介したコヒーレントな光学 フォノン場(周波数~40 THz)により生じる過渡的な歪場(緩和時定数~7 ps)に注目し、 これまでに NV センターを起源とする非線形分極の寄与によるダイヤモンド中の光 学フォノン場の増強について報告している。[1]本研究では、その増強効果の詳細の 解明を目指して、電子線照射により生成された NV センターを含むダイヤモンドに ついて光学フォノンを計測した結果について報告する。

•Nov 12, 2025•0 citations

置換窒素(P1)と電子線照射による NV センター荷電状態比(NV-/NV0)制御

眞榮 力, 仁 宮川, 尚 谷口 +5 more

ダイヤモンド中のNVセンターのマイナス荷電状態は２つの異なるスピン状態の間で蛍光強度に差を持つ(30％程度)。この特徴を使って、２つのスピン状態を重ねわせた時の蛍光強度によって外部場の検出をすることが可能である。また、その重ね合わせの保持時間(T2)は室温で最長であり、量子センサーへの応用研究が盛んに行われている。上述した蛍光強度の変化(蛍光コントラスト)をあげることは感度向上に大きく貢献する。一方で、コントラストを下げる要因であるNVセンターの中性荷電状態起因のバックラウンド蛍光が挙げられる。本研究では、NV-/NV0の比が材料の観点から何に律速しているかに着目した。結果として、ESR、PL分光を用いて、ダイヤモンド中の置換窒素濃度が荷電状態比の主な律速要因である実験結果を得た。

•Jan 12, 2021•0 citations
ダイヤモン ド中の点欠陥である負に帯電した窒素一空孔(NV-)中心は、スピン量子数S= 1を持つ量子系であり、基底状態が温度 •圧力 •磁場に応答 して変化する こと から、これ ら物理量の高感度センサと して機能する。近年、高圧力下でも量子センサと して動作する 利点を生かし、 水素化物超伝導体のマイスナー効果観測への応用が報告されている [1]O 常温・常圧ではNV一中心のゼロフォノンライン (ZPL) が約 637nm に現れる。ZPL の位置は温度や圧力に伴ってシフ トするが、高圧力印加時には図 1 に示すよ う に短波 長側へ移動することが知られている [2,3]。これまでに温度変化あるいは圧力変化の一方 の効果を詳細に調べた研究は多いものの、両者を同時に制御した測定は限られている。特 にダイヤモンドアンビルセル (DAC) では、温度変化に伴い試料室圧力が変動するため、 温度 . 圧力を独立に校正しつつ ZPL を計測する こ と は容易ではない。本研究では、SPring-8 BL10XU において放射光 X 線回折 と 分 光測定を同時に実施し、状態方程式に基づく 圧力校正の下で低温 ・ 高圧力環境における ZPL の計測を試みた。図2に10Kに おける各圧力のフォ トルミネッセンス (PL)スペク トルを示す。 圧力は Mg。 の状態方程式 [4]よ り 推定 した。低温において も加 圧に伴いZPL が短波長側にシフ トする。実験の詳細および他の 結果については、講演当日 に報告する。
本研究では、ダイヤモンドフォトニック結晶を利用した量子トランスデューサの開発の第一段階として、フォトニック結晶中のアンサンブル NV 中心の光学特性評価を行った。レーザー照射により共振周波数をシフトさせ、共振周波数と NV 中心のゼロフォノン線（ZPL）が一致する点で発光効率が 9 倍に増大すること並びに緩和時間の変化を確認した。緩和時間の変化 か ら NV 中 心 の デ バ イ ワ ラ ー 因 子0.02~0.03 を考慮して求めたパーセル因子は最大で 8 程度と発光量の変化とおおよそ一致した。講演では、上記の結果に加え、現在予定している単一 NV での測定結果なども報告したい。
ダイヤモンド中の点欠陥である負に帯電した窒素-空孔(NV)中心は、高温や高圧力下においても量子コヒーレンスを保持するため、極限環境下における量子センシングへの展開が期待されるが、高温かつ高圧力環境におけるNVセンシングを実現させた例は未だない。本研究では、ダイヤモンドアンビルセル とボロンドープダイヤモンド回路を用いた高温・高圧力下での光検出磁気共鳴を実施した。
窒素空孔中心（NVセンター）を含む蛍光ナノダイヤモンド（FNDs）は、長いスピン緩和時間をはじめとする独自の量子特性を有しており、量子センシングや高感度な生体計測を可能にする。特に、NVセンターを有するナノダイヤモンドは、生体現象によって誘起される磁気・電気信号を検出できる量子バイオセンサとして有望な候補である。このような用途には、高い蛍光強度やスピンコヒーレンスのみならず、高い光検出磁気共鳴（ODMR）コントラスト、コロイド分散性、均一な粒径、および一貫した形態も求められる。 本研究では、高温（HT）照射および室温（RT）照射の2つの照射モードを用いて、電子線照射温度条件がNDsの蛍光強度、ODMRコントラスト、およびNVセンター濃度に与える影響と電子線量との相関を詳細に調査した。平均粒径50 nmのナノダイヤモンドに2 MeVの電子線をHT・RT各条件で照射し、それぞれの後処理を経てFNDsを合成した。HT照射では照射中の欠陥拡散が促進されてNVセンターが直接形成されるため照射後アニーリングが不要であるが、RT照射ではNVセンター形成のために従来の照射後アニーリングが必要である。両条件に同一の熱処理パラメータを適用した後、表面グラファイト層を除去するために空気酸化を施した。フォトルミネッセンス（PL）・電子スピン共鳴（ESR）・ODMR測定により蛍光強度・NV⁻濃度・dipコントラストをそれぞれ評価した結果、HT照射FNDsはRT照射と比べ蛍光強度およびODMRコントラストがともに約10％高いことが明らかとなった。これらの知見は、細胞システムにおける高感度・リアルタイムイメージングに代表される生体量子センシング用途向けの高機能FNDs作製において、HT照射が優位であることを裏付けるものであり、より高性能なFNDs実現に向けた最適照射条件の設計に重要な指針を与える。
ダイヤモンド中のIV 族Vセンターは極低温においてミリ秒単位の長いスピン緩和時間が期待できるほか、ゼロフォノン線（ZPL: Zero Phonon Line）からの発光が強く、単一光子源として応用が期待される。我々はIV族Vセンターの効率的な形成のため、通常用いられる高温高圧アニールではなく、汎用ランプ加熱炉を用いた大気圧下での熱処理最適化を進めてきた。我々の先行研究から、1800°Cの大気圧条件下において、熱処理時間が長くなるにしたがって形成効率が向上するが、SiVにおいてはピークを迎えた後に減少することを見出した[2]。SiVに関しては、1800℃では温度が高すぎる可能性が考えられる。本研究では、1000～1800°Cの温度領域において、IV族Vセンターの形成効率を調べた。
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ダイヤモンド中のNVセンターのマイナス荷電状態は２つの異なるスピン状態の間で蛍光強度に差を持つ(30％程度)。この特徴を使って、２つのスピン状態を重ねわせた時の蛍光強度によって外部場の検出をすることが可能である。また、その重ね合わせの保持時間(T2)は室温で最長であり、量子センサーへの応用研究が盛んに行われている。上述した蛍光強度の変化(蛍光コントラスト)をあげることは感度向上に大きく貢献する。一方で、コントラストを下げる要因であるNVセンターの中性荷電状態起因のバックラウンド蛍光が挙げられる。本研究では、NV-/NV0の比が材料の観点から何に律速しているかに着目した。結果として、ESR、PL分光を用いて、ダイヤモンド中の置換窒素濃度が荷電状態比の主な律速要因である実験結果を得た。