照射温度制御によるNVナノダイヤモンドの特性最適化と生体量子センシングへの展開

Abstract

窒素空孔中心（NVセンター）を含む蛍光ナノダイヤモンド（FNDs）は、長いスピン緩和時間をはじめとする独自の量子特性を有しており、量子センシングや高感度な生体計測を可能にする。特に、NVセンターを有するナノダイヤモンドは、生体現象によって誘起される磁気・電気信号を検出できる量子バイオセンサとして有望な候補である。このような用途には、高い蛍光強度やスピンコヒーレンスのみならず、高い光検出磁気共鳴（ODMR）コントラスト、コロイド分散性、均一な粒径、および一貫した形態も求められる。 本研究では、高温（HT）照射および室温（RT）照射の2つの照射モードを用いて、電子線照射温度条件がNDsの蛍光強度、ODMRコントラスト、およびNVセンター濃度に与える影響と電子線量との相関を詳細に調査した。平均粒径50 nmのナノダイヤモンドに2 MeVの電子線をHT・RT各条件で照射し、それぞれの後処理を経てFNDsを合成した。HT照射では照射中の欠陥拡散が促進されてNVセンターが直接形成されるため照射後アニーリングが不要であるが、RT照射ではNVセンター形成のために従来の照射後アニーリングが必要である。両条件に同一の熱処理パラメータを適用した後、表面グラファイト層を除去するために空気酸化を施した。フォトルミネッセンス（PL）・電子スピン共鳴（ESR）・ODMR測定により蛍光強度・NV⁻濃度・dipコントラストをそれぞれ評価した結果、HT照射FNDsはRT照射と比べ蛍光強度およびODMRコントラストがともに約10％高いことが明らかとなった。これらの知見は、細胞システムにおける高感度・リアルタイムイメージングに代表される生体量子センシング用途向けの高機能FNDs作製において、HT照射が優位であることを裏付けるものであり、より高性能なFNDs実現に向けた最適照射条件の設計に重要な指針を与える。