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置換窒素(P1)と電子線照射による NV センター荷電状態比(NV-/NV0)制御

眞榮 力, 仁 宮川, 尚 谷口, 忍 小野田, 石井　秀弥, 徳之 寺地, Onoda Shinobu, Ishii Shuya

Published Jan 12, 2021• 0 citations
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Abstract

ダイヤモンド中のNVセンターのマイナス荷電状態は２つの異なるスピン状態の間で蛍光強度に差を持つ(30％程度)。この特徴を使って、２つのスピン状態を重ねわせた時の蛍光強度によって外部場の検出をすることが可能である。また、その重ね合わせの保持時間(T2)は室温で最長であり、量子センサーへの応用研究が盛んに行われている。上述した蛍光強度の変化(蛍光コントラスト)をあげることは感度向上に大きく貢献する。一方で、コントラストを下げる要因であるNVセンターの中性荷電状態起因のバックラウンド蛍光が挙げられる。本研究では、NV-/NV0の比が材料の観点から何に律速しているかに着目した。結果として、ESR、PL分光を用いて、ダイヤモンド中の置換窒素濃度が荷電状態比の主な律速要因である実験結果を得た。

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窒素空孔中心（NVセンター）を含む蛍光ナノダイヤモンド（FNDs）は、長いスピン緩和時間をはじめとする独自の量子特性を有しており、量子センシングや高感度な生体計測を可能にする。特に、NVセンターを有するナノダイヤモンドは、生体現象によって誘起される磁気・電気信号を検出できる量子バイオセンサとして有望な候補である。このような用途には、高い蛍光強度やスピンコヒーレンスのみならず、高い光検出磁気共鳴（ODMR）コントラスト、コロイド分散性、均一な粒径、および一貫した形態も求められる。 本研究では、高温（HT）照射および室温（RT）照射の2つの照射モードを用いて、電子線照射温度条件がNDsの蛍光強度、ODMRコントラスト、およびNVセンター濃度に与える影響と電子線量との相関を詳細に調査した。平均粒径50 nmのナノダイヤモンドに2 MeVの電子線をHT・RT各条件で照射し、それぞれの後処理を経てFNDsを合成した。HT照射では照射中の欠陥拡散が促進されてNVセンターが直接形成されるため照射後アニーリングが不要であるが、RT照射ではNVセンター形成のために従来の照射後アニーリングが必要である。両条件に同一の熱処理パラメータを適用した後、表面グラファイト層を除去するために空気酸化を施した。フォトルミネッセンス（PL）・電子スピン共鳴（ESR）・ODMR測定により蛍光強度・NV⁻濃度・dipコントラストをそれぞれ評価した結果、HT照射FNDsはRT照射と比べ蛍光強度およびODMRコントラストがともに約10％高いことが明らかとなった。これらの知見は、細胞システムにおける高感度・リアルタイムイメージングに代表される生体量子センシング用途向けの高機能FNDs作製において、HT照射が優位であることを裏付けるものであり、より高性能なFNDs実現に向けた最適照射条件の設計に重要な指針を与える。

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