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Journal de physique

Influence d'un écart a la résonance sur les sections efficaces de collisions quasi résonnantes II) cas d'une transition de résonance J = 1 → J = 0 et applications

J. C. Gay

Published Jan 1, 1974• 14 citations
Publisher

Abstract

On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.

DOI
10.1051/jphys:019740035011081300

Related papers

Collisions en champ magnétique intense. I) collisions quasi résonnantes entre atomes identiques

J. C. Gay

On étudie les effets d'un champ magnétique intense sur la relaxation et le transfert d'excitation par collisions résonnantes entre atomes identiques en phase vapeur. On suppose que le potentiel pendant la collision qui est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoire rectiligne, est le potentiel dipôle-dipôle en R-3. On se limite au cas de transitions de résonance J = 1 → J = 0. On suppose que l'ordre de grandeur du champ magnétique est tel que la précession de Larmor de l'état excité J = 1 des atomes ne peut pas être négligée pendant la durée de la collision. Dans notre modèle, les effets liés au caractère fini de la durée de l'interaction comparée à la période de Larmor sont donc pris en compte. Le champ est d'autre part supposé assez faible pour que la levée de dégénérescence Zeeman de l'état excité puisse être considérée comme petite comparée à l'énergie thermique kT des atomes. On montre qu'en présence du champ magnétique, la matrice de relaxation ne possède plus la symétrie sphérique mais conserve néanmoins certaines propriétés de symétrie. Les variations avec le champ des taux de relaxation et de transfert par collisions entre atomes et entre sous-niveaux Zeeman sont calculées par résolution numérique de l'équation de Schrodinger. Diverses applications et extensions de ce travail sont mentionnées et l'on compare les prévisions aux résultats de récentes expériences.

Journal de physique•Jan 1, 1976•10 citations

Étude théorique de la relaxation par les collisions résonnantes pour une transition S-D

G. Meunier

L'étude théorique de la relaxation par des collisions résonnantes est étendue au cas des collisions entre un atome dans un niveau excité D et un atome du même élément dans son niveau fondamental S. Après une discussion sur le choix du potentiel considéré (quadrupôle-quadrupôle en R-5 et dipôle-dipôle au 2e ordre avec un niveau P intermédiaire en R-6), on donne la valeur des différents taux de relaxation et de transferts à partir d'un calcul numérique de la matrice de collision semi-classique. Une application au cas de quelques alcalins donne une idée de l'ordre de grandeur des sections efficaces de ces collisions (10 -14-10-13 cm2).

Journal de physique•Jan 1, 1976•9 citations

Étude théorique et expérimentale des collisions entre atomes de Rydberg et cibles neutres (atomique ou moléculaire) à énergie thermique : transferts résonnants d'énergie interne

L. Petitjean

Cette these reporte une etude des proprietes collisionnelles des atomes de Rydberg avec des cibles neutres (atomique ou moleculaire). Ces collisions sont decrites dans le cadre de l'Approximation d'Impact (AI). Des methodes permettant l'evaluation du facteur de forme de la transition atomique, etape cle dans le calcul d'une section efficace, sont proposees et discutees. Celles-ci autorisent de nombreuses confrontations avec les resultats experimentaux. Les sections efficaces de depeuplement total d'etats de Rydberg du rubidium par des perturbateurs moleculaires (N2, CO, NH₃, ND₃) sont mesurees et comparees aux valeurs predites par l'AI. L'influence des moments multipolaires de la molecule ainsi que celui d'autres parametres physiques importants (le defaut d’energie de la reaction, par exemple) sont clairement etablies. Dans le cas des molecules dipolaires, le depeuplement total est principalement du au transfert quasi-resonnant d'energie ou l'energie interne (atomique ou rotationnelle) perdue par l'un des partenaires de la collision est gagnee par l'autre. Enfin, notre approche theorique est etendue aux etats moins excites et comparee a des resultats experimentaux.

•Jan 1, 1985•0 citations

Relaxation par collisions des états excités d'un atome

A. Omont

La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).

Journal de physique•Jan 1, 1965•272 citations

Collisions en champ magnétique intense. II) Collisions non résonnantes (potentiel de Van Der Waals)

J. C. Gay

L'influence d'un champ magnétique intense sur les collisions en phase vapeur est étudiée dans le cas des collisions non résonnantes entre un atome excité dans un niveau J = 1 et un atome perturbateur sans structure dans l'état fondamental. Le modèle suppose que le potentiel d'interaction varie en R -6 avec la distance. On ne prend en considération que la partie anisotrope de l'interaction. La collision est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoires rectilignes. Les hypothèses admises dans ce modèle sont donc a priori justifiées essentiellement dans le cas des collisions entre atomes lourds. Les effets du caractère fini de la durée de la collision comparée à la période de l'évolution du niveau excité sous l'influence du champ sont traités. On établit dans ce modèle simple les symétries de la matrice de relaxation à l'aide de méthodes exposées dans une précédente publication. On montre que la relaxation est anisotrope et qu'il existe en particulier des termes de couplage entre les composantes de l'orientation et de l'alignement dans l'état excité de l'atome. Ceci se traduit par l'existence de taux de transferts différents du sous-niveau Zeeman m = 0 vers les sous-niveaux m = ± 1. On en déduit une méthode simple pour déterminer le signe de l'anisotropie du potentiel. On donne enfin les variations en fonction du champ des diverses grandeurs décrivant la relaxation obtenues par résolution numérique de l'équation de Schrödinger. Les résultats sont comparés à ceux obtenus lors de récentes études expérimentales des collisions Hg-gaz rares dans des champs de 200 kG.

Journal de physique•Jan 1, 1976•6 citations

Analyse spectroscopique d'un complexe collisionnel et redistribution du rayonnement

Annie Spielfiedel

Le probleme de la redistribution collisionnelle du rayonnement suscite depuis quelques annees de nombreuses etudes, en particulier pour determiner l'importance des effets non adiabatiques. La methode developpee ici consiste a calculer une matrice S generalisee pour la collision des deux atomes en presence de faible champ de rayonnement. En appliquant le formalisme de transfert de moment angulaire (Fano & Macek 1973) les memes amplitudes de transition ont ete utilisees pour calculer l'alignement en lumiere polarisee ainsi que les fractions de branchement. L'ordre de grandeur des effets non-adiabatiques est evalue quantitativement par un calcul couple applique au cas des transitions KNe:4S ½ -5P ½ et 4S ½ -5P 3/2 qui ne peuvent etre bien decrites par aucun modele simple. L'etude de la collision radiative a ete menee dans les deux approches quantique et semi-classique (methode du point tournant commun). Les equations semi-classiques sont etablies comme limite des equations couplees quantiques. La correspondance terme a terme entre les matrices S quantique et semi-classique s'obtient directement grâce au choix du systeme d'axes mobiles identique dans les deux approches. L'intensite des ailes, les rapports de branchement de structure fine et la redistribution de polarisation ont ete calculees. Dans l'approche semi-classique, l'evolution en temps du complexe collisionnel, met en evidence la notion de temps d'interet precieuse pour une interpretation physique. L'approche quantique plus quantitative est en accord satisfaisant avec les resultats experimentaux (Delhoume & al 1981) pour l'intensite des ailes, et la position du satellite dans l'aile bleue est excellente. L'intensite totale est peu sensible aux couplages non adiabatiques ce qui confirme l'interet de l'approche quasistatique (en dehors des regions de satellites) pour decrire les ailes des raies. Au contraire, les fractions de branchement de structure fine sont tres sensibles aux couplages entre les etats moleculaires correles aux etats atomiques du doublet SP; leur variation avec l'ecart a la resonance constitue un test du changement de couplage d'une situation de type base (e) de Hund pres du centre des raies a une situation de type base (a) loin dans les ailes. La comparaison dans l'aile rouge du quantique avec les previsions tirees du modele simple dit de Lewis Cooper a trajectoire. Rectiligne, pour la polarisation, montre l'importance des effets non-adiabatiques des interferences entre les contributions de deux etats moleculaires proches excites de maniere coherente et des effets de courbure de trajectoire.

•Jan 1, 1988•0 citations
On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.
On étudie les effets d'un champ magnétique intense sur la relaxation et le transfert d'excitation par collisions résonnantes entre atomes identiques en phase vapeur. On suppose que le potentiel pendant la collision qui est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoire rectiligne, est le potentiel dipôle-dipôle en R-3. On se limite au cas de transitions de résonance J = 1 → J = 0. On suppose que l'ordre de grandeur du champ magnétique est tel que la précession de Larmor de l'état excité J = 1 des atomes ne peut pas être négligée pendant la durée de la collision. Dans notre modèle, les effets liés au caractère fini de la durée de l'interaction comparée à la période de Larmor sont donc pris en compte. Le champ est d'autre part supposé assez faible pour que la levée de dégénérescence Zeeman de l'état excité puisse être considérée comme petite comparée à l'énergie thermique kT des atomes. On montre qu'en présence du champ magnétique, la matrice de relaxation ne possède plus la symétrie sphérique mais conserve néanmoins certaines propriétés de symétrie. Les variations avec le champ des taux de relaxation et de transfert par collisions entre atomes et entre sous-niveaux Zeeman sont calculées par résolution numérique de l'équation de Schrodinger. Diverses applications et extensions de ce travail sont mentionnées et l'on compare les prévisions aux résultats de récentes expériences.
L'étude théorique de la relaxation par des collisions résonnantes est étendue au cas des collisions entre un atome dans un niveau excité D et un atome du même élément dans son niveau fondamental S. Après une discussion sur le choix du potentiel considéré (quadrupôle-quadrupôle en R-5 et dipôle-dipôle au 2e ordre avec un niveau P intermédiaire en R-6), on donne la valeur des différents taux de relaxation et de transferts à partir d'un calcul numérique de la matrice de collision semi-classique. Une application au cas de quelques alcalins donne une idée de l'ordre de grandeur des sections efficaces de ces collisions (10 -14-10-13 cm2).
Cette these reporte une etude des proprietes collisionnelles des atomes de Rydberg avec des cibles neutres (atomique ou moleculaire). Ces collisions sont decrites dans le cadre de l'Approximation d'Impact (AI). Des methodes permettant l'evaluation du facteur de forme de la transition atomique, etape cle dans le calcul d'une section efficace, sont proposees et discutees. Celles-ci autorisent de nombreuses confrontations avec les resultats experimentaux. Les sections efficaces de depeuplement total d'etats de Rydberg du rubidium par des perturbateurs moleculaires (N2, CO, NH₃, ND₃) sont mesurees et comparees aux valeurs predites par l'AI. L'influence des moments multipolaires de la molecule ainsi que celui d'autres parametres physiques importants (le defaut d’energie de la reaction, par exemple) sont clairement etablies. Dans le cas des molecules dipolaires, le depeuplement total est principalement du au transfert quasi-resonnant d'energie ou l'energie interne (atomique ou rotationnelle) perdue par l'un des partenaires de la collision est gagnee par l'autre. Enfin, notre approche theorique est etendue aux etats moins excites et comparee a des resultats experimentaux.
La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).
L'influence d'un champ magnétique intense sur les collisions en phase vapeur est étudiée dans le cas des collisions non résonnantes entre un atome excité dans un niveau J = 1 et un atome perturbateur sans structure dans l'état fondamental. Le modèle suppose que le potentiel d'interaction varie en R -6 avec la distance. On ne prend en considération que la partie anisotrope de l'interaction. La collision est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoires rectilignes. Les hypothèses admises dans ce modèle sont donc a priori justifiées essentiellement dans le cas des collisions entre atomes lourds. Les effets du caractère fini de la durée de la collision comparée à la période de l'évolution du niveau excité sous l'influence du champ sont traités. On établit dans ce modèle simple les symétries de la matrice de relaxation à l'aide de méthodes exposées dans une précédente publication. On montre que la relaxation est anisotrope et qu'il existe en particulier des termes de couplage entre les composantes de l'orientation et de l'alignement dans l'état excité de l'atome. Ceci se traduit par l'existence de taux de transferts différents du sous-niveau Zeeman m = 0 vers les sous-niveaux m = ± 1. On en déduit une méthode simple pour déterminer le signe de l'anisotropie du potentiel. On donne enfin les variations en fonction du champ des diverses grandeurs décrivant la relaxation obtenues par résolution numérique de l'équation de Schrödinger. Les résultats sont comparés à ceux obtenus lors de récentes études expérimentales des collisions Hg-gaz rares dans des champs de 200 kG.
Le probleme de la redistribution collisionnelle du rayonnement suscite depuis quelques annees de nombreuses etudes, en particulier pour determiner l'importance des effets non adiabatiques. La methode developpee ici consiste a calculer une matrice S generalisee pour la collision des deux atomes en presence de faible champ de rayonnement. En appliquant le formalisme de transfert de moment angulaire (Fano & Macek 1973) les memes amplitudes de transition ont ete utilisees pour calculer l'alignement en lumiere polarisee ainsi que les fractions de branchement. L'ordre de grandeur des effets non-adiabatiques est evalue quantitativement par un calcul couple applique au cas des transitions KNe:4S ½ -5P ½ et 4S ½ -5P 3/2 qui ne peuvent etre bien decrites par aucun modele simple. L'etude de la collision radiative a ete menee dans les deux approches quantique et semi-classique (methode du point tournant commun). Les equations semi-classiques sont etablies comme limite des equations couplees quantiques. La correspondance terme a terme entre les matrices S quantique et semi-classique s'obtient directement grâce au choix du systeme d'axes mobiles identique dans les deux approches. L'intensite des ailes, les rapports de branchement de structure fine et la redistribution de polarisation ont ete calculees. Dans l'approche semi-classique, l'evolution en temps du complexe collisionnel, met en evidence la notion de temps d'interet precieuse pour une interpretation physique. L'approche quantique plus quantitative est en accord satisfaisant avec les resultats experimentaux (Delhoume & al 1981) pour l'intensite des ailes, et la position du satellite dans l'aile bleue est excellente. L'intensite totale est peu sensible aux couplages non adiabatiques ce qui confirme l'interet de l'approche quasistatique (en dehors des regions de satellites) pour decrire les ailes des raies. Au contraire, les fractions de branchement de structure fine sont tres sensibles aux couplages entre les etats moleculaires correles aux etats atomiques du doublet SP; leur variation avec l'ecart a la resonance constitue un test du changement de couplage d'une situation de type base (e) de Hund pres du centre des raies a une situation de type base (a) loin dans les ailes. La comparaison dans l'aile rouge du quantique avec les previsions tirees du modele simple dit de Lewis Cooper a trajectoire. Rectiligne, pour la polarisation, montre l'importance des effets non-adiabatiques des interferences entre les contributions de deux etats moleculaires proches excites de maniere coherente et des effets de courbure de trajectoire.