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Journal de physique

Étude théorique de la relaxation par les collisions résonnantes pour une transition S-D

G. Meunier

Published Jan 1, 1976• 9 citations
Publisher

Abstract

L'étude théorique de la relaxation par des collisions résonnantes est étendue au cas des collisions entre un atome dans un niveau excité D et un atome du même élément dans son niveau fondamental S. Après une discussion sur le choix du potentiel considéré (quadrupôle-quadrupôle en R-5 et dipôle-dipôle au 2e ordre avec un niveau P intermédiaire en R-6), on donne la valeur des différents taux de relaxation et de transferts à partir d'un calcul numérique de la matrice de collision semi-classique. Une application au cas de quelques alcalins donne une idée de l'ordre de grandeur des sections efficaces de ces collisions (10 -14-10-13 cm2).

DOI
10.1051/jphys:0197600370206500

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Journal de physique•Jan 1, 1976•6 citations

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•Jan 1, 1985•0 citations
L'étude théorique de la relaxation par des collisions résonnantes est étendue au cas des collisions entre un atome dans un niveau excité D et un atome du même élément dans son niveau fondamental S. Après une discussion sur le choix du potentiel considéré (quadrupôle-quadrupôle en R-5 et dipôle-dipôle au 2e ordre avec un niveau P intermédiaire en R-6), on donne la valeur des différents taux de relaxation et de transferts à partir d'un calcul numérique de la matrice de collision semi-classique. Une application au cas de quelques alcalins donne une idée de l'ordre de grandeur des sections efficaces de ces collisions (10 -14-10-13 cm2).
On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.
La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).
L'étude théorique présentée a pour but de calculer l'évolution dans le temps de la valeur moyenne d'une observable Q relative à un ensemble d'atomes alcalins dans l'état fondamental, lorsque la relaxation a pour cause les deux processus suivants : d'une part les collisions contre la paroi après diffusion dans le gaz, d'autre part les collisions des atomes alcalins contre les atomes du gaz. Le calcul utilise le formalisme de la matrice densité, ce qui permet de calculer l'évolution de différentes observables et de tenir compte de ce que des observables différentes peuvent relaxer sur la paroi ou sur le gaz avec des constantes de temps différentes. La mise en équation est valable pour une paroi recouverte d'un enduit (collisions faibles de type magnétique) et pour une paroi très désorientante (verre nu ou recouvert d'un miroir alcalin). Cette étude doit permettre d'interpréter les résultats expérimentaux et d'en déduire le coefficient de diffusion de l'alcalin dans le gaz étranger et les sections efficaces de désorientation (alcalin-gaz étranger) relatives à diverses observables. Les rapports entre ces derniers paramètres apportent des renseignements quant à la nature de l'interaction désorientatrice en phase gazeuse et au caractère du spectre de ses fluctuations.
On étudie les effets d'un champ magnétique intense sur la relaxation et le transfert d'excitation par collisions résonnantes entre atomes identiques en phase vapeur. On suppose que le potentiel pendant la collision qui est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoire rectiligne, est le potentiel dipôle-dipôle en R-3. On se limite au cas de transitions de résonance J = 1 → J = 0. On suppose que l'ordre de grandeur du champ magnétique est tel que la précession de Larmor de l'état excité J = 1 des atomes ne peut pas être négligée pendant la durée de la collision. Dans notre modèle, les effets liés au caractère fini de la durée de l'interaction comparée à la période de Larmor sont donc pris en compte. Le champ est d'autre part supposé assez faible pour que la levée de dégénérescence Zeeman de l'état excité puisse être considérée comme petite comparée à l'énergie thermique kT des atomes. On montre qu'en présence du champ magnétique, la matrice de relaxation ne possède plus la symétrie sphérique mais conserve néanmoins certaines propriétés de symétrie. Les variations avec le champ des taux de relaxation et de transfert par collisions entre atomes et entre sous-niveaux Zeeman sont calculées par résolution numérique de l'équation de Schrodinger. Diverses applications et extensions de ce travail sont mentionnées et l'on compare les prévisions aux résultats de récentes expériences.
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