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Journal de physique

Collisions en champ magnétique intense. II) Collisions non résonnantes (potentiel de Van Der Waals)

J. C. Gay

Published Jan 1, 1976• 6 citations
Publisher

Abstract

L'influence d'un champ magnétique intense sur les collisions en phase vapeur est étudiée dans le cas des collisions non résonnantes entre un atome excité dans un niveau J = 1 et un atome perturbateur sans structure dans l'état fondamental. Le modèle suppose que le potentiel d'interaction varie en R -6 avec la distance. On ne prend en considération que la partie anisotrope de l'interaction. La collision est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoires rectilignes. Les hypothèses admises dans ce modèle sont donc a priori justifiées essentiellement dans le cas des collisions entre atomes lourds. Les effets du caractère fini de la durée de la collision comparée à la période de l'évolution du niveau excité sous l'influence du champ sont traités. On établit dans ce modèle simple les symétries de la matrice de relaxation à l'aide de méthodes exposées dans une précédente publication. On montre que la relaxation est anisotrope et qu'il existe en particulier des termes de couplage entre les composantes de l'orientation et de l'alignement dans l'état excité de l'atome. Ceci se traduit par l'existence de taux de transferts différents du sous-niveau Zeeman m = 0 vers les sous-niveaux m = ± 1. On en déduit une méthode simple pour déterminer le signe de l'anisotropie du potentiel. On donne enfin les variations en fonction du champ des diverses grandeurs décrivant la relaxation obtenues par résolution numérique de l'équation de Schrödinger. Les résultats sont comparés à ceux obtenus lors de récentes études expérimentales des collisions Hg-gaz rares dans des champs de 200 kG.

DOI
10.1051/jphys:0197600370100115500

Related papers

Collisions en champ magnétique intense. I) collisions quasi résonnantes entre atomes identiques

J. C. Gay

On étudie les effets d'un champ magnétique intense sur la relaxation et le transfert d'excitation par collisions résonnantes entre atomes identiques en phase vapeur. On suppose que le potentiel pendant la collision qui est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoire rectiligne, est le potentiel dipôle-dipôle en R-3. On se limite au cas de transitions de résonance J = 1 → J = 0. On suppose que l'ordre de grandeur du champ magnétique est tel que la précession de Larmor de l'état excité J = 1 des atomes ne peut pas être négligée pendant la durée de la collision. Dans notre modèle, les effets liés au caractère fini de la durée de l'interaction comparée à la période de Larmor sont donc pris en compte. Le champ est d'autre part supposé assez faible pour que la levée de dégénérescence Zeeman de l'état excité puisse être considérée comme petite comparée à l'énergie thermique kT des atomes. On montre qu'en présence du champ magnétique, la matrice de relaxation ne possède plus la symétrie sphérique mais conserve néanmoins certaines propriétés de symétrie. Les variations avec le champ des taux de relaxation et de transfert par collisions entre atomes et entre sous-niveaux Zeeman sont calculées par résolution numérique de l'équation de Schrodinger. Diverses applications et extensions de ce travail sont mentionnées et l'on compare les prévisions aux résultats de récentes expériences.

Journal de physique•Jan 1, 1976•10 citations

Influence d'un écart a la résonance sur les sections efficaces de collisions quasi résonnantes II) cas d'une transition de résonance J = 1 → J = 0 et applications

J. C. Gay

On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.

Journal de physique•Jan 1, 1974•14 citations

Relaxation par collisions des états excités d'un atome

A. Omont

La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).

Journal de physique•Jan 1, 1965•272 citations

Couplage entre alignement et orientation par collisions en champ magnétique intense

J. C. Gay

Un modèle théorique simple nous permet de montrer qu'il peut se créer de l'orientation dans une vapeur alignée, lors de collisions en champ magnétique intense. Il suffit pour cela que la précession de Larmor de l'état excité des atomes ne soit pas négligeable pendant la durée de la collision. L'ordre de grandeur de l'effet est donné pour un potentiel de Van der Waals en R-6 et une possibilité de mise en évidence expérimentale est décrite.

Journal de Physique Lettres•Jan 1, 1975•10 citations

EXTENSION A DES NIVEAUX ÉLECTRONIQUES EXCITÉS DE MOLÉCULES DIATOMIQUES DE MÉTHODES DE SPECTROSCOPIE METTANT EN JEU LA VARIATION DE LA POLARISATION DE LA LUMIÈRE ÉMISE SOUS L'INFLUENCE DE CHAMPS EXTÉRIEURS

J.C. Pébay-Peyroula

En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomes-atomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomesatomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. Divers progrès de la technologie ont permis d'étendre ces méthodes vers des états moléculaires excités, l'anisotropie de l'excitation étant produite soit par voie optique (coïncidence avec une raie atomique, radiation laser, bande moléculaire), soit par excitation électronique, des travaux expérimentaux et théoriques ayant montré cette possibilité [2], [3]. Des expériences ont été réalisées sur H2 [4], NO [5], OH [6], Na2 [7], CS [8], I2 [9]. Quelques exemples sont détaillés afin de montrer les possibilités de la méthode : – L'effet Hanle (dépolarisation magnétique) fournit la valeur du produit gτ (g facteur de Landé, τ durée de vie) dans la mesure où des effets de découplage n'interviennent pas. La discussion est présentée dans le cas des niveaux A2Σ + (ν = 1,K' = 1) J' = 25/2 et J' = 27/2 de NO [5] et de niveaux de I2 [9] excités par voie optique. – Par excitation électronique des travaux ont été faits sur les états électroniques excités 2 p 2 p 1K, 1 s 3 d Σ +g, 1 s 3 p Πu de H2 [4]. L'étude critique de la position et de la forme de raie de la résonance magnétique, ainsi que celle des effets de cascade éventuels, a permis d'évaluer l'écart de structure fine J = 2 ↔ J = 1 trouvé égal à 174 ±10 MHz de l'état 1 s 2 p Πu, K' = 1, ν' = 0 [10]. L'élargissement des courbes de dépolarisation magnétique en fonction de la pression permet d'obtenir des renseignements sur les processus de collision état fondamental-état excité et d'en déterminer les sections efficaces et la durée de vie radiative du niveau. – L'étude de l'intensité et de l'état de polarisation de la lumière émise en présence d'un champ magnétique et d'un champ électrique a été faite dans le cas du niveau A 1Π ν' = 0, pour différentes valeurs de J dans CS [8]. L'étude critique des résultats des différentes expériences (transitions dipolaires électriques de radiofréquence en présence ou non de champ électrique statique, dépolarisation magnétique, dépolarisation en présence de champ électrique, croisements de niveaux en présence de champs électrique et magnétique) a conduit aux valeurs du A doubling, du moment dipolaire électrique et à la durée de vie des états étudiés. L'utilisation, en particulier, de laser à longueur d'onde variable devra permettre l'extension des méthodes d'excitation optique [11], et l'emploi de dispositifs interférentiels pour isoler les transitions étudiées permettra de généraliser à d'autres molécules [12] l'emploi de la méthode d'excitation électronique.

Le Journal de Physique Colloques•Oct 1, 1971•0 citations

Étude théorique et expérimentale des transitions à plusieurs quanta entre les sous-niveaux Zeeman d'un atome

J.M. Winter

Des expériences récentes ont montré que l'on peut observer des transitions dipolaires magnétiques n'obéissant pas aux règles de sélection Δm = ± 1,0 (m étant la projection du moment angulaire total de l'atome sur le champ statique H0). L'influence d'un champ magnétique oscillant de pulsation ω sur les sous-niveaux Zeeman d'un atome a été étudiée d'une façon assez détaillée. Trois cas sont à distinguer : 1) Le champ perturbateur est un champ tournant perpendiculaire à H0 (pulsation ω, amplitude H1 ). Il y a résonance chaque fois que la pulsation ω obéit à l'équation E(m) — E(m') = ħω(m — m') E(m) étant l'énergie d'un état m. Au voisinage d'une résonance, il est possible de calculer complètement la probabilité de transition. 2) Le champ oscillant est un champ elliptique (d'orientation quelconque par rapport à H 0). Un nouveau type de résonance apparaît alors. Supposons par exemple J = 1/2 (I = 0) ; en plus de la résonance ħ ω = E(+ 1/2) — E(— 1/2) obtenu dans le 1er cas, on montre qu'il y a résonance chaque fois que la relation pħ ω = E(+ 1/2) — E(—1/2) est vérifiée (p entier quelconque). L'existence de telles transitions peut se comprendre en invoquant la loi de conversation du moment angulaire total du système constitué par l'atome et les photons de radiofréquence. 3) Il y a deux champs oscillants à des fréquences différentes ω et ω' : Dans le cas J = 1/2 I = 0. Il y a résonance chaque fois que E(1/2) — E(—1/2) = ħ(p ω + q ω') (p, q entier positif ou négatif). Dans les trois cas, nous avons calculé les déplacements, largeurs et intensités des résonances en fonction de l'intensité H1 du champ de radiofréquence. Ces théories ont été vérifiées expérimentalement sur l'état fondamental de l'atome de sodium (J = 1/2, I = 3/2). Nous avons employé une vapeur saturante de sodium orientée optiquement en présence d'un gaz étranger. Les résonances sont détectées optiquement. Les vérifications ont porté sur les points suivants : 1) Mise en évidence des résonances multiples, 2) position des résonances, 3) variation de leur largeur et de leur intensité avec H1. En particulier nous avons vérifié que les déplacements des résonances varient toujours comme H 21 alors que la largeur d'une résonance utilisant p quanta varie comme Hp1. L'accord entre la théorie et l'expérience est bon. Nous avons également mesuré les largeurs de raies pour de faibles niveaux de radiofréquence ce qui nous permet de déterminer la largeur de raie provenant de la relaxation. Elle est de l'ordre de 200 cycles.

Journal de physique•Jan 1, 1958•22 citations
L'influence d'un champ magnétique intense sur les collisions en phase vapeur est étudiée dans le cas des collisions non résonnantes entre un atome excité dans un niveau J = 1 et un atome perturbateur sans structure dans l'état fondamental. Le modèle suppose que le potentiel d'interaction varie en R -6 avec la distance. On ne prend en considération que la partie anisotrope de l'interaction. La collision est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoires rectilignes. Les hypothèses admises dans ce modèle sont donc a priori justifiées essentiellement dans le cas des collisions entre atomes lourds. Les effets du caractère fini de la durée de la collision comparée à la période de l'évolution du niveau excité sous l'influence du champ sont traités. On établit dans ce modèle simple les symétries de la matrice de relaxation à l'aide de méthodes exposées dans une précédente publication. On montre que la relaxation est anisotrope et qu'il existe en particulier des termes de couplage entre les composantes de l'orientation et de l'alignement dans l'état excité de l'atome. Ceci se traduit par l'existence de taux de transferts différents du sous-niveau Zeeman m = 0 vers les sous-niveaux m = ± 1. On en déduit une méthode simple pour déterminer le signe de l'anisotropie du potentiel. On donne enfin les variations en fonction du champ des diverses grandeurs décrivant la relaxation obtenues par résolution numérique de l'équation de Schrödinger. Les résultats sont comparés à ceux obtenus lors de récentes études expérimentales des collisions Hg-gaz rares dans des champs de 200 kG.
On étudie les effets d'un champ magnétique intense sur la relaxation et le transfert d'excitation par collisions résonnantes entre atomes identiques en phase vapeur. On suppose que le potentiel pendant la collision qui est traitée dans l'approximation d'impact à trajectoire rectiligne, est le potentiel dipôle-dipôle en R-3. On se limite au cas de transitions de résonance J = 1 → J = 0. On suppose que l'ordre de grandeur du champ magnétique est tel que la précession de Larmor de l'état excité J = 1 des atomes ne peut pas être négligée pendant la durée de la collision. Dans notre modèle, les effets liés au caractère fini de la durée de l'interaction comparée à la période de Larmor sont donc pris en compte. Le champ est d'autre part supposé assez faible pour que la levée de dégénérescence Zeeman de l'état excité puisse être considérée comme petite comparée à l'énergie thermique kT des atomes. On montre qu'en présence du champ magnétique, la matrice de relaxation ne possède plus la symétrie sphérique mais conserve néanmoins certaines propriétés de symétrie. Les variations avec le champ des taux de relaxation et de transfert par collisions entre atomes et entre sous-niveaux Zeeman sont calculées par résolution numérique de l'équation de Schrodinger. Diverses applications et extensions de ce travail sont mentionnées et l'on compare les prévisions aux résultats de récentes expériences.
On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.
La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).
En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomes-atomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomesatomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. Divers progrès de la technologie ont permis d'étendre ces méthodes vers des états moléculaires excités, l'anisotropie de l'excitation étant produite soit par voie optique (coïncidence avec une raie atomique, radiation laser, bande moléculaire), soit par excitation électronique, des travaux expérimentaux et théoriques ayant montré cette possibilité [2], [3]. Des expériences ont été réalisées sur H2 [4], NO [5], OH [6], Na2 [7], CS [8], I2 [9]. Quelques exemples sont détaillés afin de montrer les possibilités de la méthode : – L'effet Hanle (dépolarisation magnétique) fournit la valeur du produit gτ (g facteur de Landé, τ durée de vie) dans la mesure où des effets de découplage n'interviennent pas. La discussion est présentée dans le cas des niveaux A2Σ + (ν = 1,K' = 1) J' = 25/2 et J' = 27/2 de NO [5] et de niveaux de I2 [9] excités par voie optique. – Par excitation électronique des travaux ont été faits sur les états électroniques excités 2 p 2 p 1K, 1 s 3 d Σ +g, 1 s 3 p Πu de H2 [4]. L'étude critique de la position et de la forme de raie de la résonance magnétique, ainsi que celle des effets de cascade éventuels, a permis d'évaluer l'écart de structure fine J = 2 ↔ J = 1 trouvé égal à 174 ±10 MHz de l'état 1 s 2 p Πu, K' = 1, ν' = 0 [10]. L'élargissement des courbes de dépolarisation magnétique en fonction de la pression permet d'obtenir des renseignements sur les processus de collision état fondamental-état excité et d'en déterminer les sections efficaces et la durée de vie radiative du niveau. – L'étude de l'intensité et de l'état de polarisation de la lumière émise en présence d'un champ magnétique et d'un champ électrique a été faite dans le cas du niveau A 1Π ν' = 0, pour différentes valeurs de J dans CS [8]. L'étude critique des résultats des différentes expériences (transitions dipolaires électriques de radiofréquence en présence ou non de champ électrique statique, dépolarisation magnétique, dépolarisation en présence de champ électrique, croisements de niveaux en présence de champs électrique et magnétique) a conduit aux valeurs du A doubling, du moment dipolaire électrique et à la durée de vie des états étudiés. L'utilisation, en particulier, de laser à longueur d'onde variable devra permettre l'extension des méthodes d'excitation optique [11], et l'emploi de dispositifs interférentiels pour isoler les transitions étudiées permettra de généraliser à d'autres molécules [12] l'emploi de la méthode d'excitation électronique.
Des expériences récentes ont montré que l'on peut observer des transitions dipolaires magnétiques n'obéissant pas aux règles de sélection Δm = ± 1,0 (m étant la projection du moment angulaire total de l'atome sur le champ statique H0). L'influence d'un champ magnétique oscillant de pulsation ω sur les sous-niveaux Zeeman d'un atome a été étudiée d'une façon assez détaillée. Trois cas sont à distinguer : 1) Le champ perturbateur est un champ tournant perpendiculaire à H0 (pulsation ω, amplitude H1 ). Il y a résonance chaque fois que la pulsation ω obéit à l'équation E(m) — E(m') = ħω(m — m') E(m) étant l'énergie d'un état m. Au voisinage d'une résonance, il est possible de calculer complètement la probabilité de transition. 2) Le champ oscillant est un champ elliptique (d'orientation quelconque par rapport à H 0). Un nouveau type de résonance apparaît alors. Supposons par exemple J = 1/2 (I = 0) ; en plus de la résonance ħ ω = E(+ 1/2) — E(— 1/2) obtenu dans le 1er cas, on montre qu'il y a résonance chaque fois que la relation pħ ω = E(+ 1/2) — E(—1/2) est vérifiée (p entier quelconque). L'existence de telles transitions peut se comprendre en invoquant la loi de conversation du moment angulaire total du système constitué par l'atome et les photons de radiofréquence. 3) Il y a deux champs oscillants à des fréquences différentes ω et ω' : Dans le cas J = 1/2 I = 0. Il y a résonance chaque fois que E(1/2) — E(—1/2) = ħ(p ω + q ω') (p, q entier positif ou négatif). Dans les trois cas, nous avons calculé les déplacements, largeurs et intensités des résonances en fonction de l'intensité H1 du champ de radiofréquence. Ces théories ont été vérifiées expérimentalement sur l'état fondamental de l'atome de sodium (J = 1/2, I = 3/2). Nous avons employé une vapeur saturante de sodium orientée optiquement en présence d'un gaz étranger. Les résonances sont détectées optiquement. Les vérifications ont porté sur les points suivants : 1) Mise en évidence des résonances multiples, 2) position des résonances, 3) variation de leur largeur et de leur intensité avec H1. En particulier nous avons vérifié que les déplacements des résonances varient toujours comme H 21 alors que la largeur d'une résonance utilisant p quanta varie comme Hp1. L'accord entre la théorie et l'expérience est bon. Nous avons également mesuré les largeurs de raies pour de faibles niveaux de radiofréquence ce qui nous permet de déterminer la largeur de raie provenant de la relaxation. Elle est de l'ordre de 200 cycles.