Étude théorique et expérimentale des collisions entre atomes de Rydberg et cibles neutres (atomique ou moléculaire) à énergie thermique : transferts résonnants d'énergie interne
Cette these reporte une etude des proprietes collisionnelles des atomes de Rydberg avec des cibles neutres (atomique ou moleculaire). Ces collisions sont decrites dans le cadre de l'Approximation d'Impact (AI). Des methodes permettant l'evaluation du facteur de forme de la transition atomique, etape cle dans le calcul d'une section efficace, sont proposees et discutees. Celles-ci autorisent de nombreuses confrontations avec les resultats experimentaux. Les sections efficaces de depeuplement total d'etats de Rydberg du rubidium par des perturbateurs moleculaires (N2, CO, NH₃, ND₃) sont mesurees et comparees aux valeurs predites par l'AI. L'influence des moments multipolaires de la molecule ainsi que celui d'autres parametres physiques importants (le defaut d’energie de la reaction, par exemple) sont clairement etablies. Dans le cas des molecules dipolaires, le depeuplement total est principalement du au transfert quasi-resonnant d'energie ou l'energie interne (atomique ou rotationnelle) perdue par l'un des partenaires de la collision est gagnee par l'autre. Enfin, notre approche theorique est etendue aux etats moins excites et comparee a des resultats experimentaux.
Cette these reporte une etude des proprietes collisionnelles des atomes de Rydberg avec des cibles neutres (atomique ou moleculaire). Ces collisions sont decrites dans le cadre de l'Approximation d'Impact (AI). Des methodes permettant l'evaluation du facteur de forme de la transition atomique, etape cle dans le calcul d'une section efficace, sont proposees et discutees. Celles-ci autorisent de nombreuses confrontations avec les resultats experimentaux. Les sections efficaces de depeuplement total d'etats de Rydberg du rubidium par des perturbateurs moleculaires (N2, CO, NH₃, ND₃) sont mesurees et comparees aux valeurs predites par l'AI. L'influence des moments multipolaires de la molecule ainsi que celui d'autres parametres physiques importants (le defaut d’energie de la reaction, par exemple) sont clairement etablies. Dans le cas des molecules dipolaires, le depeuplement total est principalement du au transfert quasi-resonnant d'energie ou l'energie interne (atomique ou rotationnelle) perdue par l'un des partenaires de la collision est gagnee par l'autre. Enfin, notre approche theorique est etendue aux etats moins excites et comparee a des resultats experimentaux.
On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.
Les états de Rydberg circulaires possèdent des propriétés singulières dont l'étude théorique et expérimentale fait l'objet de ce mémoire. Dans une première partie, ces états sont décrits à la fois dans le cadre de la théorie semi classique et dans le point de vue habituel de la mécanique quantique. Il est fait largement appel dans cette partie aux symétries dynamiques de l'hydrogène, qui permettent de comprendre fondamentalement comment ces états peuvent être préparés et survivre en présence de champs extérieurs variés. Dans une seconde partie, sont décrites les expériences que nous avons réalisées sur les états circulaires du Lithium en vue d'une mesure très précise de la constante de Rydberg R. Il s'agit essentiellement de la démonstration d'une nouvelle méthode de préparation de ces états, dite "en champs croisés" et de la réalisation d'une spectroscopie micro-onde de transitions entre niveaux circulaires adjacents. Nous décrivons successivement des expériences où l'excitation est impulsionnelle puis continue, ce dernier mode de préparation présentant de multiples avantages pour la mesure de R. Dans la troisième partie, un calcul détaillé des fréquences de transition entre niveaux circulaires du lithium est présenté. Partant du modèle élémentaire de Bohr, l'effet des perturbations de plus en plus fines, tant internes qu'externes à l'atome est pris en compte et évalué avec une précison correspondant à onze chiffres significatifs. La hiérarchie des perturbations à prendre en compte est inhabituelle, puisque les effets externes des champs électriques ou magnétiques appliqués sont plus grands que les effets internes (magnétiques, relativistes, couplage de l'électron de valence au coeur atomique). Le résultat obtenu permet d'envisager la détermination très précise de R à partir du spectre micro-onde expérimental.
Lors d’une collision radiative, le transfert d’excitation vers l’etat final resulte de l’action conjuguee de l’interaction collisionnelle et du couplage avec le champ. La section efficace associee σ, qui contient l’information sur le processus collisionnel, depend du systeme atomique et des caracteristiques du champ. Dans ce memoire sont presentes les resultats d’experiences consacrees a l’etude a haute resolution du profil spectral de σ et, a celle de la coherence induite par un champ exterieur polarise. Les travaux portent sur des couplages dipolaires et d’echange dans le cas d’interactions multipolaires dans des melanges de vapeurs alcalines et alcalino-terreuses. Les informations obtenues concernent les interactions a longue portee. Lorsque le systeme choisi conduit a l’ionisation de l’une des especes en reaction, le processus est souvent masque par l’ionisation du milieu sous l’effet des collisions superelastiques. Ce phenomene est de nature purement collisionnelle. Sin etude, menee dans une vapeur de strontium, met en lumiere la dynamique du transfert de l »energie par les electrons chauds du milieu. Ceux-ci la vehiculent depuis les niveaux metastables, ou elle est stockee, jusqu’au niveau fondamental de l’ion.
Ce travail concerne les mécanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moléculaires formes au cours de collisions inélastiques ultra-froides. Ces collisions sont étudiées expérimentalement dans des pièges hybrides mêlant un piège d'atomes ultra-froids et un piège d’ions refroidis par laser. Nous avons effectué une analyse théorique systématique des collisions binaires, assistées par la lumière, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est décrite par des calculs de chimie quantique basés sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs très précis. La formation d’ions moléculaires par 'association radiative est prédite efficace pour tous les systèmes étudiés, avec une section efficace deux à dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculées et comparées aux valeurs expérimentales disponibles. Des résonances de forme sont attendues avec une largeur très faible, et pourraient être observées avec la meilleure résolution expérimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi été calculées. Elles montrent que les ions moléculaires formés ne sont pas créés dans leur état vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montré que ces ions moléculaires pouvaient être photodissociés par les lasers utilisés dans l’expérience pour le refroidissement et le piégeage. Par ailleurs nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des ions formés. Dans les échelles de temps des différentes expériences, nous avons montré que celle-ci ne résulte pas d'une relaxation radiative associée au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutôt à des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi étudié cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des expériences en cours. Nous avons décrit le calcul du potentiel d'interaction nécessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la résolution deséquations couplées multi-voies. En particulier il a été montré, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'état à état (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent être donc simplifiés en traitant l'ion à un électron actif comme étant dans un état de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'étude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite à des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte à des difficultés supplémentaires: (i) l'échange des atomes identiques conduisant à des collisions réactives qui induisent des pertes dans le piège. (ii) la forte densité d'états internes due à la lourde masse du système. (iii) les interactions inter-voies encore présentes à très longues distances du fait cette forte densité. Néanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observée dans les surfaces d'énergie potentielle conduit à la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait être très générale pour les ions moléculaires triatomiques présentant une forte anisotropie à courte distances et qui sont couramment utilisés dans les pièges hybrides.
Les atomes de Rydberg couplés à des cavités supraconductrices sont des outils remarquables pour l’exploration des phénomènes quantiques élémentaires et des protocoles d’information quantique. Ces atomes «géants» ont des propriétés uniques. Ils sont soumis à une forte interaction dipôle-Dipôle, fonction de la distance interatomique, qui est responsable du mécanisme de blocage dipolaire : dans le régime de Van der Waals, l’énergie d’interaction croît comme n11, où n est le nombre quantique principal. Si on illumine un nuage atomique avec un laser d’excitation à la fréquence de la transition de Rydberg pour un atome isolé, on s’attend à exciter au plus un atome dans un volume de blocage de ⇠ 8(μm)3. Nous avons mis en place une expérience pour préparer un atome de Rydberg de façon déterministe. Elle utilise un petit nuage d’atomes de rubidium 87 dans l’état fondamental, piégés magnétiquement sur un puce à atomes supraconductrice à 4 K, et excités à l’aide de lasers vers les états de Rydberg. L’effet de blocage dipôlaire est sensible à l’élargissement spectral de la transition par des champs électriques parasites. Une fois unatome excité dans l’état cible 60S1/2↵, nous explorons les transitions atomiques étroites, de longueur d’onde millimétrique, entre états de Rydberg pour étudier ces champs parasites. La surface de notre puce étant couverte d’une pellicule d’or, nous observons comme d’autres groupes de recherche de forts gradients de champs électriques, dus au dépôt progressif d’atomes de rubidium à la surface de la puce. Nous contournons le problème, en déposant une couche de rubidium métallique sur la puce. Les gradients sont alors réduits d’un ordre de grandeur. Cette amélioration nous permet d’observer des temps de cohérence très élevés, de l’ordre de la milliseconde, pour des atomes de Rydberg au voisinage d’une puce supraconductrice.Sur le plan théorique, nous présentons un protocole simple pour la création rapide et efficace de superpositions quantiques de deux champs cohérents d’amplitudes classiques différentes dans une cavité. Il repose sur l’interaction de deux atomes à deux niveaux avec le champ dans la cavité. Leur détection avec une grande probabilité dans un état bien défini projette le champ dans une superposition mésoscopique d’états du champ. Nous montrons que ce protocole est nettement plus efficace que ceux utilisant un seul atome. Nous réalisons cette étude dans le contexte de l’électrodynamique en cavité (CQED), où les atomes à deux niveaux sont des atomes de Rydberg de grand temps de vie interagissant avec le champ d’une cavité micro-Ondes supraconductrice. Mais ce travail peut également s’appliquer au domaine en plein essor de l’électrodynamique quantique des circuits. Dans ces deux contextes, il peut conduire à d’intéressantes études expérimentales de la décohérence à la frontière quantique-Classique.
Cette these concerne l'etude des effets a n corps dans un gaz d'atomes de rydberg froids de cesium obtenu en utilisant un piege magneto-optique. Le processus d'echange resonnant d'energie interne regi par l'interaction dipole-dipole a ete etudie experimentalement dans des conditions ou le gaz atomique peut etre considere comme fige : un gaz de rydberg gele. Les profils des resonances observees presentent des largeurs beaucoup plus grandes que celles qui correspondraient aux interactions dipole-dipole moyennes entre les atomes de rydberg proches voisins, comme celles prevues par un modele de gaz dilue ou les collisions binaires predominent. Le systeme mesoscopique d'atomes de rydberg froids s'apparente davantage a un solide amorphe ou les effets a n corps deviennent importants. Un modele phenomenologique de type reaction-diffusion a ete developpe en prenant en compte deux processus essentiels. Le premier concerne le transfert d'energie entre deux atomes tres proches conduisant a la creation d'excitations elementaires : etats de rydberg atomiques differents des etats initiaux. Le deuxieme processus correspond a une interaction a n corps conduisant a la migration diffusive de ces excitations a travers le bain des autres atomes de rydberg. Ce modele explique les particularites d'echange d'energie dans un gaz de rydberg gele : les fluctuations rares des paires d'atomes tres proches sont a l'origine des largeurs des resonances observees tandis que la diffusion des etats quantiques explique la dependance des profils des resonances avec la densite.