Das Konzept des Welle-Teilchen Dualismus wurde von Louis de Broglie für Materie erweitert. Dieses Modell wurde zunächst durch Beugungsexperimente von Elektronen und später mit komplexen Molekülen bewiesen. Dadurch hat die Beantwortung der Frage, ob die Gesetze der Quantenphysik für alle Größenordnungen gelte, immer mehr an Bedeutung gewonnen. In der Materiewelleninterferometrie wird dieses Problem durch den Einsatz von immer schwereren Molekülen adressiert. Meine Masterarbeit beschäftigt sich daher mit einer neuen Klasse von organischen Molekülen mit Massen im Bereich bis zu 25 kDa. Diese Teilchen werden mit der matrix-freien Laser-Desorptionstechnik intakt in die Gas Phase gebracht und mittels eines 157 nm Lasers photoionisiert. Ein Flugzeitmassenspektrometer dient zur Detektion. Neben den Molekülgeschwindigkeiten werden auch Studien zur Abhängigkeit der Strahlintensität von den Desorptionslaserparametern sowie Photoionizationseffizienzen vorgestellt. Die Resultate dieser Experimente deuten darauf hin, dass die Desorptionstechnik hinsichtlich der Molekülgeschwindigkeiten und der Detektionseffizienz mit bereits existierenden Materiewelleninterferometern kompatibel ist.
Das Konzept des Welle-Teilchen Dualismus wurde von Louis de Broglie für Materie erweitert. Dieses Modell wurde zunächst durch Beugungsexperimente von Elektronen und später mit komplexen Molekülen bewiesen. Dadurch hat die Beantwortung der Frage, ob die Gesetze der Quantenphysik für alle Größenordnungen gelte, immer mehr an Bedeutung gewonnen. In der Materiewelleninterferometrie wird dieses Problem durch den Einsatz von immer schwereren Molekülen adressiert. Meine Masterarbeit beschäftigt sich daher mit einer neuen Klasse von organischen Molekülen mit Massen im Bereich bis zu 25 kDa. Diese Teilchen werden mit der matrix-freien Laser-Desorptionstechnik intakt in die Gas Phase gebracht und mittels eines 157 nm Lasers photoionisiert. Ein Flugzeitmassenspektrometer dient zur Detektion. Neben den Molekülgeschwindigkeiten werden auch Studien zur Abhängigkeit der Strahlintensität von den Desorptionslaserparametern sowie Photoionizationseffizienzen vorgestellt. Die Resultate dieser Experimente deuten darauf hin, dass die Desorptionstechnik hinsichtlich der Molekülgeschwindigkeiten und der Detektionseffizienz mit bereits existierenden Materiewelleninterferometern kompatibel ist.
Die Welleneigenschaften massiver Teilchen wurden 1923 von Louis deBroglie vorhergesagt. Die experimentelle Untersuchung dieses Superpositions-Prinzips von komplexen Teilchen ist weiterhin ein aktives Forschungsfeld. Neue Techniken in molekularer Materiewelleninterferometrie sind darauf ausgerichtet den Massenbereich von MDa und größer zu untersuchen. Unabhängig vom Aufbau des Interferometers ist ein wichtiger Punkt die Herstellung von neutralen Teilchenstrahlen. Dabei ist die Produktion von wohldefinierten Strahlen aus kalten, neutralen Molekülen in der Gasphase weiterhin eine große Herausforderung. In dieser Dissertation werden zwei unterschiedliche Konzepte von Quellen für molekulare Materiewelleninterferometrie beschrieben, die das Potential haben den Massenbereich in bisherigen Experimenten zu vergrößern. Als erstes wurde Laserdesorption von neutralen, funktionalisierten organischen Molekülen mit Massen bis 25 kDa in Kombination mit VUV Photoionisation untersucht. Die Moleküle wurden intakt von einer Probenoberfläche mittels Laserdesorption heruntergelöst und in der Gasphase ionisiert. Die gemessenen Geschwindigkeitsverteilungen und Ionisationskurven zeigen, dass diese Technik schon in derzeit aufgebauten Interferometern eingesetzt werden kann. Für Materiewelleninterferometrie mit schwereren Teilchen ist eine andere Quelle notwendig. Hierfür wurde die Kopplung einer linearen Radiofrequenzfalle an ein Interferometer untersucht. In einem ersten Schritt wurde eine lineare Ionenfalle mit zerstörungsfreier Detektion entwickelt. Die Molekülionen werden mittels MALDI produziert und durch Fluoreszenz detektiert. In dieser Arbeit konnte das Speichern und die Detektion von Ionenwolken im Massenbereich bis 1 MDa gezeigt werden. Ausserdem wurde in dieser Arbeit ein neuartiges Konzept zur sympathetischen Kühlung von molekularen Ionen unabhängig ihres Masse-zu-Ladung Verhältnis untersucht. Geeignete experimentelle Konditionen wurden in ausführlichen Simulationen gesucht und in Experimenten wurde die Speicherung von schweren und leichten Ionen in einer Zwei-Frequenzfalle untersucht.
Der Dualismus von Welle und Teilchen ist in der Quantenphysik ein grundlegendes und zugleich faszinierendes Konzept. Welleneigenschaften von Elektronen und Neutronen werden heute in vielen Gebieten zur Bestimmung von Material- und Oberflacheneigenschaften angewandt und die Gultigkeit der Quantentheorie auf dieser mikroskopischen Skala wird dadurch taglich bestatigt. Es ist jedoch immer noch eine offene und viel diskutierte Frage ob die Regeln der Quantenphysik fur alle Grosenordnungen gelten und wie das klassische Verhalten von makroskopischen Objekten mit Quantenphysik erklart werden kann.
Materiewellen Interferometer fur grose Molekule konnen helfen diese Fragen zu beantworten, indem die Masse der interferierenden Teilchen so weit wie moglich gesteigert wird. In dieser Diplomarbeit werden das Konzept und der Fortschritt im Aufbau eines neuen Talbot - Lau Interferometers fur Metallcluster vorgestellt, das das Ziel hat den aktuellen Massenrekord in der Materiewelleninterferometrie bis zu drei Grosenordnungen zu ubertreffen. Drei Pulse von UV Lasern mit gleichen Zeitabstanden werden von einem Spiegel reflektiert und formen stehende Wellen. Diese Gitter stellen ein Interferometer in der Zeit fur die Teilchen dar. Die Vorteile dieses neuen Interferometers gegenuber aktuellen Experimenten werden erlautert sowie Details der experimentellen Umsetzung und zukunftige Anwendungen in der Metrologie von Clustereigenschaften.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich.
Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht.
Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar.
Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar.
Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar.
Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen.
Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert.
Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.
Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik.
Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung
von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines
Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die
Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen.
Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes
Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens
hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente
Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate,
was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen
Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt.
Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere
der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der
stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und
den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den
sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden.
Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und
eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In
dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur
und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen.
In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen
Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben.
Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern
lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs
ermoglichen wurde.
Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4).
In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie.
Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet.
Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind.
Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren.
Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.