Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4).
In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie.
Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet.
Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind.
Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren.
Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.
Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4).
In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie.
Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet.
Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind.
Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren.
Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.
Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.
Die Molekülinterferometrie ist inzwischen ein weites Forschungsfeld. Sie bietet einerseits die Möglichkeit, an grundlegende Fragen der Quantenmechanik zu forschen und andererseits die Option molekulare Eigenschaften zu bestimmen. Für die Realisierung des Welle-Teilchen Dualismus mit sehr massiven Teilchen müssen neuartige Methoden entwickelt werden um neutrale, langsame Moleküle in einen Strahl zu bringen. Darüber hinaus benötigt man neue Detektionsmechanismen, um einzelne Moleküle nachweisen zu können. Der erste Teil meiner Dissertation beinhaltet die Charakterisierung eines neuartigen supraleitenden Nanodrahtdetektors. Dieser wurde ursprünglich zum Nachweis von einzelnen Photonen entworfen und wird daher häufig auch als supraleitender Einzelphotondetektor bezeichnet. Ich konnte mit diesem Detektor neutrale, massive Teilchen grundsätzlich detektieren und die Detektionsempfindlichkeit für Ionen im Detail charakterisieren. Dazu wird in ein niederenergetischer He+-Strahl (0.2-1keV) verwendet. Abschließend diskutiere ich potentielle Anwendungen dieses neuartigen Detektors für die Massenspektroskopie. Im zweiten Teil meiner Arbeit widme ich mich der Untersuchung der Rolle von van der Waals Potentialen bei der Beugung von Molekülen am einzelnen Gitter. Um die Wechselwirkung zwischen polarisierbaren Molekülen (PcH2 – 514u) und SiN Oberflächen zu untersuchen, werden Interferogramme hinter verschiedenen Beugungsgittern (100 nm Periodizität und Dicken zwischen 10 – 90 nm) gemessen und ausgewertet. Die Vorhersagen theoretischer Modelle werden dabei getestet und die Ergebnisse diskutiert. Abschließend untersuche ich die Beugung von Phthaloncynaninen (PcH2) an einer biologisch gewachsenen Nanostruktur, nämlich dem aus SiO2 bestehenden Skelett der Alge Amphipleura pellucida. Die Ergebnisse untermauern die Rolle der van der Waals Wechselwirkungen in der Materiewellenbeugung an einzelnen Gittern. Sie zeigen, dass Experimente zur kohärenten Kontrolle von Molekülstrahlen, z.B. bei der Holographie mit komplexen Molekülen, in naher Zukunft durchgeführt werden können.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich.
Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht.
Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Matteriewelleninterferometrie mit komplexen Teilchen ist ein hochaktuelles Forschungsgebiet der experimentellen Quantenphysik. Die Bestrebungen, Quanten-Superposition von immer komplexeren Molekulen nachzuweisen, haben die Entwicklung des Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) inspiriert. Dieses Interferometer ermoglicht Quanteninterferenz in einem noch nie dagewesenen Massenbereich.
In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen.
Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden.
Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen.
Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden.
Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.
Die Anforderungen für zukünftige Quantenexperimente liegen weitestgehend darin, Quellen für langsame und kalte Nanoteilchen zu entwickeln,umlangeWechselwirkungsund Kohärenzzeiten zu erreichen. In dieser Arbeit präsentieren wir einen experimentellen Aufbau, der mit dem Ziel entworfen wurde, Molekültröpfchen mittels optischer Kräfte zu kühlen. Intensive Infrarotfelder (1560nm), abseits der Molekülresonanzen, können in einem optischen Resonators derart überhöht werden, dass die wirkenden Kräfte ausreichen, um die Bewegungen der Teilchen zu beeinflussen und zu bremsen bzw. zu kühlen. Da dieser Effekt auf derWechselwirkung zwischen dem elektromagnetischen Feld und dem im Teilchen induzierten Dipolmoment basiert, kann dieses Schema auf polarisierbare Objekte jeglicher Art angewandtwerden. Zudem skaliert die Effizienz dieses Vorgangs mit dem Volumen der Teilchen bishin zu einer Größe, die im Bereich der halbenWellenlänge des Infrarot-Feldes liegt. Effekte, die ab dieser Größenordnung auftreten, werden wir daher sowohl theoretisch, als auch experimentell behandeln. Darüber hinaus ermöglicht der Resonator die Trajektorien der Teilchen nachzuverfolgen. Zu diesem Zweck wird neben der fundamentalen Resonatormode, die für das Kühlen zuständig ist, eine Transversalmode höherer Ordnung angeregt und deren Wechselwirkung mit den Teilchen beobachtet. Im Laufe dieser Arbeit werden erste experimentelle Ergebnisse präsentiert, die nahelegen, dass das optische Manipulieren von Nanoteilchen in Reichweite liegt. Dazu betrachten wir die Bildung von Molekültröpfchen (Durchmesser 10nm - 10 μm) in einem Laserdesorptions-Verfahren. Wir verwenden Moleküle, die in Basel in der Gruppe von Prof. M. Mayor synthetisiert wurden,umden Anforderungen der Molekülinterferometrie- Experimente zu genügen. Dabei beobachten wir u.a. ein Teilchen, das aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld im Resonator beim Durchflug zum Umkehren gebracht wird. DesWeiteren wird gezeigt, wie mit Hilfe einer Computersimulation die Bewegung eines Tröpfchens durch das Lichtfeld rekonstruiert werden kann. Schlussendlich werden wir die Beschränkungen des bisherigen Aufbaus, sowie die weiteren Aussichten zum Bremsen und Kühlen von mesoskopischen Teilchen in möglichen Erweiterungen des Experiments diskutieren.
Nach heutigem Verständnis beschreibt die Quantenmechanik physikalische Systeme unabhängig von Masse, Größe oder Komplexität. Dabei wird jedem System eine Wellenfunktion zugeordnet. Teilchen können sich demnach als Materiewellen ausbreiten und quantenmechanische Effekte wie Beugung und Interferenz zeigen. Mit wachsender Masse und Komplexität wird die experimentelle Beobachtung von Interferenz jedoch immer anspruchsvoller. Die Zahl innerer Freiheitsgrade nimmt zu, und die Wechselwirkungen mit der Umgebung werden stärker und häufiger. Dadurch wird es schwieriger, solche Systeme ausreichend zu isolieren, sodass ihre Kohärenz sehr schnell verloren geht. Sowohl die kurzen de-Broglie-Wellenlängen als auch die Dekohärenz erklären damit hinreichend, warum Quanteninterferenz im Alltag nicht zu beobachten ist. Ob darüber hinaus bislang unbeobachtete Modifikationen der Quantenmechanik existieren, bleibt eine offene Frage. Materiewelleninterferometrie eignet sich besonders gut, dieser Frage nachzugehen, da Interferenz eine direkte Folge des Superpositionsprinzips ist und das Experiment gleichermaßen empfindlich auf Umgebungseinflüsse wie auf hypothetische Modifikationen der Quantentheorie reagiert. In der vorliegenden Arbeit beschreibe ich die Konzeption und den Aufbau des Multi-scale Cluster Interference Experiments (MUSCLE). Dabei handelt es sich um ein Talbot-Lau-Interferometer mit kryogener Gasaggregationsquelle, einer Gitterperiode von 133 nm und einem Gitterabstand von einem Meter. Die neue Plattform ermöglicht Materiewelleninterferenz bei de-Broglie-Wellenlängen bis in den Femtometerbereich. Neben einer ausführlichen Beschreibung des experimentellen Aufbaus und der Justierverfahren charakterisiere ich die Clustereigenschaften, die ihre Wechselwirkung mit den Gittern bestimmen, und berichte über die ersten experimentellen Ergebnisse. Wir demonstrieren erstmals Materiewelleninterferenz massiver Natrium-Nanopartikel und etablieren damit Metalle als neue Materialklasse für die Interferometrie. Jedes Teilchen besteht aus mehr als 7000 Atomen, die räumliche Delokalisierung über 133 nm übertrifft den Teilchendurchmesser um mehr als eine Größenordnung, und die Masse von über 170 kDa stellt einen neuen Rekord in der Materiewelleninterferometrie dar. Im Rahmen der experimentellen Unsicherheit sind die Ergebnisse mit der linearen Quantenmechanik vereinbar. Mit einer erreichten Makroskopizität von µ= 15,5 schränken wir massenabhängige dynamische Modifikationen der Schrödinger-Gleichung weiter ein und übertreffen frühere Experimente um eine weitere Größenordnung. Im Moiré-Regime messen wir darüber hinaus stabile und kontrastreiche Streifen für noch größere Cluster im Megadalton-Bereich. Dies zeigt, dass das Interferometer auch in diesem Massenbereich hinreichend justiert und gegen äußere Störeinflüsse abgeschirmt ist. Wir ermitteln eine potenzielle Empfindlichkeit gegenüber äußeren Kräften von bis zu 10^-34 N, die klassische Moiré- und quantenmechanische Interferenzstreifen gleichermaßen beeinflussen. Der Einsatz ultravioletter Gitter macht MUSCLE mit einer Vielzahl metallischer Materialien kompatibel und eröffnet neben Quanteninterferenz und empfindlichen Kraftmessungen auch den Zugang zu elektrischen, optischen und magnetischen Eigenschaften isolierter Nanopartikel.