Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.
Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich.
Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht.
Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Die Quantenmechanik wurde ursprünglich entwickelt um mikroskopische Vorgänge genauer und besser beschreiben zu können. Doch bald stießen WissenschaftlerInnen auf weitreichende und zum Teil mit hergebrachten Vorstellungen unvereinbare Vorhersagen, wie den Welle-Teilchen Dualismus von Materie (1,2) oder die quantenmechanische Verschränkung von Teilchen (3,4). In keinem einzigen Experiment konnte jedoch die Quantenmechanik falsifiziert werden. Heute ist sie die am meisten getestete Theorie der Physik. Es stellt sich jedoch die Frage nach möglichen Grenzen des Gültigkeitsbereiches der Quantenmechanik. Wie makroskopisch, komplex und massiv dürfen Quantensysteme sein? Wie weit voneinander und für welche Zeit kann man Wellenfunktionen kohärent trennen? Welche Dekohärenz-Mechanismen gibt es, die unsere Welt so klassisch erscheinen lassen? Während meiner Dissertation setzte ich mich theoretisch als auch experimentell mit Materiewellen-Interferometrie von Atomen bis Molekülen und molekularen Clustern auseinander. Während meines Forschungsaufenthalts in der Gruppe von Prof. Holger Müller an der University of California, Berkeley, konnten wir die dazumal größte Raum-Zeit Aufspaltung von atomaren Wellenfunktionen zeigen (5). Dabei wurden die Materiewellen von Cäsiumatomen bis zu 8.8 mm und für 500 ms kohärent getrennt und anschließend wieder vereinigt. Entscheidend für diese große räumliche und zeitliche Separation der Materiewellen war die Kompensation der Erdrotation, die durch die Corioliskraft ein kohärentes Zusammenfügen der Materiewellen verhindert. Das zentrale Thema meiner Dissertation an der Universität Wien war der Aufbau eines rein optischen ionisierenden Talbot-Lau Materiewellen-Interferometer (OTIMA) (6,7), das komplexe Teilchen an nur einigen Nanosekunden langen Lichtgittern beugt. Dadurch kann man erreichen, Teilchen unabhängig von ihrer Geschwindigkeit zu interferieren. Dieser Effekt wurde schon für bestimmte Atome beobachtet (8) und wurde nun zum ersten Mal auch für komplexe Teilchen bis zu 2300 amu durch das OTIMA-Interferometer gezeigt. Diese fundamentale Art der zeitlichen Interferenz ist nur noch abhängig von der Masse der Teilchen. Ein Interferenzmuster kann jetzt nicht nur im Raum, sondern auch in der Massenverteilung von Teilchen gemessen werden. Die gepulsten Lichtgitter erzeugen aus einer unkollimierten Molekülwolke ein Interferenzmuster, das eine Periode von 78.5 nm besitzt und dadurch sehr empfindlich auf äußere Einflüsse ist. Diese hohe Empfindlichkeit zusammen mit der Geschwindigkeitsunabhängigkeit kann in zukünftigen Deflektometrie-Experimenten genutzt werden, kleinste auf Teilchen wirkende Kräfte sehr präzise zu messen. (1)De Broglie L. Recherches sur la théorie des quanta (Migration-université en cours d’affectation), (1924). (2)Davisson C and Germer L. The scattering of electrons by a single crystal of nickel Nature 119 558–60, (1927). (3)Einstein A, Podolsky B and Rosen N. Can quantum-mechanical description of physical reality be considered complete? Physical review 47 777 – 780, (1935). (4)Schrödinger E. Die gegenwärtige Situation in der Quantenmechanik Naturwissenschaften 6 823–8, (1935). (5)Lan S-Y, Kuan P-C, Estey B, Haslinger P and Müller H. Influence of the Coriolis Force in Atom Interferometry Physical Review Letters 108 090402, (2012). (6)Haslinger P, Dörre N, Geyer P, Rodewald J, Nimmrichter S and Arndt M. A universal matter-wave interferometer with optical ionization gratings in the time domain Nature Physics 9 144–8, (2013). (7)Nimmrichter S, Haslinger P, Hornberger K and Arndt M. Concept of an ionizing time-domain matter-wave interferometer New Journal of Physics 13 075002, (2011). (8)Cahn S, Kumarakrishnan A, Shim U, Sleator T, Berman P and Dubetsky B. Time-Domain de Broglie Wave Interferometry Physical Review Letters 79 784–7, (1997).
Nach heutigem Verständnis beschreibt die Quantenmechanik physikalische Systeme unabhängig von Masse, Größe oder Komplexität. Dabei wird jedem System eine Wellenfunktion zugeordnet. Teilchen können sich demnach als Materiewellen ausbreiten und quantenmechanische Effekte wie Beugung und Interferenz zeigen. Mit wachsender Masse und Komplexität wird die experimentelle Beobachtung von Interferenz jedoch immer anspruchsvoller. Die Zahl innerer Freiheitsgrade nimmt zu, und die Wechselwirkungen mit der Umgebung werden stärker und häufiger. Dadurch wird es schwieriger, solche Systeme ausreichend zu isolieren, sodass ihre Kohärenz sehr schnell verloren geht. Sowohl die kurzen de-Broglie-Wellenlängen als auch die Dekohärenz erklären damit hinreichend, warum Quanteninterferenz im Alltag nicht zu beobachten ist. Ob darüber hinaus bislang unbeobachtete Modifikationen der Quantenmechanik existieren, bleibt eine offene Frage. Materiewelleninterferometrie eignet sich besonders gut, dieser Frage nachzugehen, da Interferenz eine direkte Folge des Superpositionsprinzips ist und das Experiment gleichermaßen empfindlich auf Umgebungseinflüsse wie auf hypothetische Modifikationen der Quantentheorie reagiert. In der vorliegenden Arbeit beschreibe ich die Konzeption und den Aufbau des Multi-scale Cluster Interference Experiments (MUSCLE). Dabei handelt es sich um ein Talbot-Lau-Interferometer mit kryogener Gasaggregationsquelle, einer Gitterperiode von 133 nm und einem Gitterabstand von einem Meter. Die neue Plattform ermöglicht Materiewelleninterferenz bei de-Broglie-Wellenlängen bis in den Femtometerbereich. Neben einer ausführlichen Beschreibung des experimentellen Aufbaus und der Justierverfahren charakterisiere ich die Clustereigenschaften, die ihre Wechselwirkung mit den Gittern bestimmen, und berichte über die ersten experimentellen Ergebnisse. Wir demonstrieren erstmals Materiewelleninterferenz massiver Natrium-Nanopartikel und etablieren damit Metalle als neue Materialklasse für die Interferometrie. Jedes Teilchen besteht aus mehr als 7000 Atomen, die räumliche Delokalisierung über 133 nm übertrifft den Teilchendurchmesser um mehr als eine Größenordnung, und die Masse von über 170 kDa stellt einen neuen Rekord in der Materiewelleninterferometrie dar. Im Rahmen der experimentellen Unsicherheit sind die Ergebnisse mit der linearen Quantenmechanik vereinbar. Mit einer erreichten Makroskopizität von µ= 15,5 schränken wir massenabhängige dynamische Modifikationen der Schrödinger-Gleichung weiter ein und übertreffen frühere Experimente um eine weitere Größenordnung. Im Moiré-Regime messen wir darüber hinaus stabile und kontrastreiche Streifen für noch größere Cluster im Megadalton-Bereich. Dies zeigt, dass das Interferometer auch in diesem Massenbereich hinreichend justiert und gegen äußere Störeinflüsse abgeschirmt ist. Wir ermitteln eine potenzielle Empfindlichkeit gegenüber äußeren Kräften von bis zu 10^-34 N, die klassische Moiré- und quantenmechanische Interferenzstreifen gleichermaßen beeinflussen. Der Einsatz ultravioletter Gitter macht MUSCLE mit einer Vielzahl metallischer Materialien kompatibel und eröffnet neben Quanteninterferenz und empfindlichen Kraftmessungen auch den Zugang zu elektrischen, optischen und magnetischen Eigenschaften isolierter Nanopartikel.
Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4).
In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie.
Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet.
Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind.
Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren.
Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.
Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik.
Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung
von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines
Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die
Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen.
Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes
Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens
hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente
Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate,
was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen
Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt.
Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere
der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der
stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und
den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den
sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden.
Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und
eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In
dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur
und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen.
In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen
Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben.
Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern
lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs
ermoglichen wurde.
In dieser Arbeit werden Planung und Aufbau eines neuen Materiewellen Talbot-Lau Interferometers dokumentiert. Das Experiment soll in Zukunft den quantenmechanischen Wellencharakter von zunehmend schwereren Teilchen nachweisen, wobei die Massengrenze für den Aufbau bei ca. 25.000 amu liegt. Dies übersteigt den derzeitigen Massenrekord für Materiewellen Interferometrie um mehr als das Dreifache. Um dieser Herausforderung gerecht zu werden ist das Interferometer erstmals mit gepulsten absorptiven Ionisationslasergittern ausgerüstet, welch gegenüber materiellen Gittern den Vorteil nahezu perfekter Periodizität aufweisen bei einer bisher bei Molekülinterferometern unerreicht kleinen Gitterkonstante von 78,6 nm. Außerdem treten bei Lasergittern keine dispersiven Wechselwirkungen zwischen Teilchen und Gittern auf, von denen bekannt ist, daß sie den maximal möglichen Interferenzkontrast in Talbot-Lau Interferometern für große Massen drastisch reduzieren. Das neue Interferometer verspricht somit hohen Interferenzkontrast auch für schwere und langsame Teilchen, wobei Pulsen des Experiments breite Geschwindigkeitsverteilungen im Teilchenstrahl zuläßt und damit hohe Zählraten für große Teilchenmassen verspricht. Es ist hervorzuheben, daß die Technik, welche für die Lasergitter entwickelt wurde, in Zukunft den Aufbau von Interferometern ermöglicht mit Massengrenzen sogar jenseits von 10^6 amu.