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Molecular beam methods for quantum optics experiments

Michele Sclafani

Published Jan 1, 2013• 0 citations
Publisher

Abstract

Die Molekülinterferometrie ist inzwischen ein weites Forschungsfeld. Sie bietet einerseits die Möglichkeit, an grundlegende Fragen der Quantenmechanik zu forschen und andererseits die Option molekulare Eigenschaften zu bestimmen. Für die Realisierung des Welle-Teilchen Dualismus mit sehr massiven Teilchen müssen neuartige Methoden entwickelt werden um neutrale, langsame Moleküle in einen Strahl zu bringen. Darüber hinaus benötigt man neue Detektionsmechanismen, um einzelne Moleküle nachweisen zu können. Der erste Teil meiner Dissertation beinhaltet die Charakterisierung eines neuartigen supraleitenden Nanodrahtdetektors. Dieser wurde ursprünglich zum Nachweis von einzelnen Photonen entworfen und wird daher häufig auch als supraleitender Einzelphotondetektor bezeichnet. Ich konnte mit diesem Detektor neutrale, massive Teilchen grundsätzlich detektieren und die Detektionsempfindlichkeit für Ionen im Detail charakterisieren. Dazu wird in ein niederenergetischer He+-Strahl (0.2-1keV) verwendet. Abschließend diskutiere ich potentielle Anwendungen dieses neuartigen Detektors für die Massenspektroskopie. Im zweiten Teil meiner Arbeit widme ich mich der Untersuchung der Rolle von van der Waals Potentialen bei der Beugung von Molekülen am einzelnen Gitter. Um die Wechselwirkung zwischen polarisierbaren Molekülen (PcH2 – 514u) und SiN Oberflächen zu untersuchen, werden Interferogramme hinter verschiedenen Beugungsgittern (100 nm Periodizität und Dicken zwischen 10 – 90 nm) gemessen und ausgewertet. Die Vorhersagen theoretischer Modelle werden dabei getestet und die Ergebnisse diskutiert. Abschließend untersuche ich die Beugung von Phthaloncynaninen (PcH2) an einer biologisch gewachsenen Nanostruktur, nämlich dem aus SiO2 bestehenden Skelett der Alge Amphipleura pellucida. Die Ergebnisse untermauern die Rolle der van der Waals Wechselwirkungen in der Materiewellenbeugung an einzelnen Gittern. Sie zeigen, dass Experimente zur kohärenten Kontrolle von Molekülstrahlen, z.B. bei der Holographie mit komplexen Molekülen, in naher Zukunft durchgeführt werden können.

DOI
10.25365/thesis.29471

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Surface based detection schemes for molecular matter wave interferometry

Thomas Juffmann

Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4). In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie. Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet. Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind. Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren. Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.

•Jan 1, 2012•0 citations

Molecular droplets coupled to intense cavity fields

Stefan Kühn

Die Anforderungen für zukünftige Quantenexperimente liegen weitestgehend darin, Quellen für langsame und kalte Nanoteilchen zu entwickeln,umlangeWechselwirkungsund Kohärenzzeiten zu erreichen. In dieser Arbeit präsentieren wir einen experimentellen Aufbau, der mit dem Ziel entworfen wurde, Molekültröpfchen mittels optischer Kräfte zu kühlen. Intensive Infrarotfelder (1560nm), abseits der Molekülresonanzen, können in einem optischen Resonators derart überhöht werden, dass die wirkenden Kräfte ausreichen, um die Bewegungen der Teilchen zu beeinflussen und zu bremsen bzw. zu kühlen. Da dieser Effekt auf derWechselwirkung zwischen dem elektromagnetischen Feld und dem im Teilchen induzierten Dipolmoment basiert, kann dieses Schema auf polarisierbare Objekte jeglicher Art angewandtwerden. Zudem skaliert die Effizienz dieses Vorgangs mit dem Volumen der Teilchen bishin zu einer Größe, die im Bereich der halbenWellenlänge des Infrarot-Feldes liegt. Effekte, die ab dieser Größenordnung auftreten, werden wir daher sowohl theoretisch, als auch experimentell behandeln. Darüber hinaus ermöglicht der Resonator die Trajektorien der Teilchen nachzuverfolgen. Zu diesem Zweck wird neben der fundamentalen Resonatormode, die für das Kühlen zuständig ist, eine Transversalmode höherer Ordnung angeregt und deren Wechselwirkung mit den Teilchen beobachtet. Im Laufe dieser Arbeit werden erste experimentelle Ergebnisse präsentiert, die nahelegen, dass das optische Manipulieren von Nanoteilchen in Reichweite liegt. Dazu betrachten wir die Bildung von Molekültröpfchen (Durchmesser 10nm - 10 μm) in einem Laserdesorptions-Verfahren. Wir verwenden Moleküle, die in Basel in der Gruppe von Prof. M. Mayor synthetisiert wurden,umden Anforderungen der Molekülinterferometrie- Experimente zu genügen. Dabei beobachten wir u.a. ein Teilchen, das aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld im Resonator beim Durchflug zum Umkehren gebracht wird. DesWeiteren wird gezeigt, wie mit Hilfe einer Computersimulation die Bewegung eines Tröpfchens durch das Lichtfeld rekonstruiert werden kann. Schlussendlich werden wir die Beschränkungen des bisherigen Aufbaus, sowie die weiteren Aussichten zum Bremsen und Kühlen von mesoskopischen Teilchen in möglichen Erweiterungen des Experiments diskutieren.

•Jan 1, 2013•0 citations

Production, Manipulation and Spectroscopy of Cold Trapped Molecular Ions

Roth Bernhard

Das Gebiet der kalten Molekule ist ein neues Gebiet der Quantenoptik, welches in den letzten Jahren immer mehr in den Mittelpunkt eines breiten interdisziplinaren Interesses geruckt ist. Nach den aufsehenerregenden Erfolgen, welche bei den ukltrakalten, neutralen und geladenen Atome erzielt werden konnten, sind in den letzten Jahren vielfaltige Anstrengungen unternommen worden, Methoden und Techniken zu entwickeln, um auch Molekule in der Gasphase auf Temperaturen im Millikelvin-Berreich und darunter abzukuhlen. Insbesondere sind universell einsetzbare Methoden von Interesse, welche fur eine breite Klasse von Molekulen geeignet sind. Neben der Demonstration solcher Techniken sind neuerdings auch erste Anwendungen kalter Molekule zum Gegenstand intensiver Forschungsaktivitaten geworden. Beispielsweise sind kalte Molekule interessante Modellsysteme zur Untersuchung fundamentaler Fragestellungen der Grundlagenforschung. Sie sind insbesondere geeignet zur Spektroskopie an Rotations- und Vibrationsubergangen in Molekulen mit hochster Auflosung. In dieser Arbeit werden Beitrage zu den obigen Themengebieten beschrieben. Im Einzelnen wurden folgende Themengebiete bearbeitet: - Methoden zur Erzeugung kalter ( - Die Eigenschaften der so erzeugten ein- und mehrkomponentigen Ionenplasmen konnten systematisch untersucht und charakterisiert werden. - Verschiedene neuartige destruktive und nichtdestruktive Techniken fur den Nachweis gekuhlter Teilchenspezies wurden entwickelt. - Die komplexe Dynamik der erzeugten Vielteilchensysteme wurde anhand von numerischen Simulationen untersucht. - Reaktionen zwischen sympathetisch gekuhlten Atomen und Molekulen und neutralen Teilchen konnten untersucht werden. Mit der entwickelten Methode wurde eine Auflosung im Bereich einzelner Ionen erreicht. - Die Moglichkeit der Kontrolle chemischer Reaktionssequenzen wurde genutzt, um kalte, nahezu lokalisierte, astrophysikalisch und metrologisch relevante Molekulionen zu erzeugen. - Hochauflosende Rotations-Vibrations-Spektroskopie an kalten Molekulionen wurde erstmals demonstriert. - Mittels (1+1') REMPD Laserspektroskopie wurde die Frequenz rovibronischer Ubergange in HD+-Ionen erstmals absolut vermessen. Die erzielte spektroskopische Genauigkeit liegt bei 2.3 ppb (absolute Genauigkeit 0.5 MHz) und stellt die bisher genaueste Messung an HD+ dar. Verglichen mit fruheren Ergebnissen and HD+ konnte die spektroskopische Genauigkeit um einen Faktor 165 gesteigert werden. Aus der gemessenen Ubergangsfrequenz konnte das Elektron-zu-Proton-Massenverhaltnis m_e/m_p mit einer Genauigkeit von etwa 5 ppb hergeleitet werden. - Eine relativ genaue Methode zur Messung der Rotationstemperatur translatorisch kalter Molekule wurde entwickelt. Insgesamt wurde das breite Anwendungspotenzial der sympathetischen Kuhlung demonstriert. Es konnte gezeigt werden, dass die einzigartigen Eigenschaften der erzeugten kalten Ionenplasmen sich fur eine Vielzahl von neuartigen Untersuchungen eignen, welche zur Entdeckung neuer physikalischer Effekte in Vielteichensystemen und zur spektroskopischen Messungen mit allerhochster Auflosung fuhren konnen.

•Jan 1, 2007•1 citation

Optische Kaskadierung zweier räumlich getrennter Proben unter Verwendung fluoreszierender photoschaltbarer Moleküle

Andrea Albert

Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.

•Jul 1, 2026•0 citations

Time-domain matter-wave interferometry with clusters and large molecules

Nadine Dörre

Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich. Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht. Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.

•Jan 1, 2015•0 citations

Lithographie und Materialwellenoptik mit lasergekühlten Atomstrahlen

Peter Engels

Zusammenfassung Innerhalb der modernen Atomphysik hat sich die Atomoptik als ein zentrales Forschungsfeld etabliert.Insbesondere die Atomlithographie, die eine der bedeutendsten Anwendungen der Atomoptik ist, und atomare Leiterstrukturen nehmen dabei eine herausragende Stellung ein.Während alle bisherigen Experimente auf dem Gebiet der Atomlithographie stets mit thermischen Atomstrahlen durchgeführt wurden, demonstriert die vorliegende Arbeit den erstmaligen Einsatz eines abgebremsten Atomstrahles für die Atomlithographie, woraus sich für dieses Verfahren innovative Perspektiven ergeben.Darüber hinaus befaßt sich diese Arbeit auch mit der Entwicklung magnetischer Leiterstrukturen, die sich als ein flexibles neues atomoptisches Element zur Manipulation langsamer Strahlen erweisen.Im Rahmen des Forschungsschwerpunktes Atomlithographie wurden sowohl verschiedenartige Resists für Ne* als auch der Einsatz von Lichtkräften zur Nanostrukturierung charakterisiert und bewertet.Zwei der untersuchten Resists stammten dabei aus dem Gebiet der SAMs (self-assembled monolayers).Hier konnte experimentell gezeigt werden, daß SAM-Schichten, die von Dodecanthiol-Molekülen bzw.von Octadecyltrichlorsilan-Molekülen (OTS) gebildet werden, durch Bestrahlung mit Ne* in geeigneter Weise verändert werden können.Im Falle des OTS gelang es sogar mit Hilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM), erstmalig in der Atomlithographie mit metastabilen Edelgasen einen direkten Topographiekontrast ohne jeglichen Ätzprozeß festzustellen.Dies erlaubt Rückschlüsse auf die Schädigung, die SAM-Schichten bei Bestrahlung mit Ne* erfahren.Weiterhin konnte auch die durch Ne* induzierte Abscheidung von Hintergrundgasmolekülen benutzt werden, um Ätzmasken zu erzeugen und damit Oberflächen zu strukturieren.Als Prototyp für ein atomoptisches Element, mit dem eine Fokussierung des Atomstrahles bis in den Nanometerbereich möglich ist, wurde eine optische Stehwelle untersucht.Zur theoretischen Simulation wurden sowohl klassische Trajektorienrechnungen als auch eine quantenmechanische Wellenpropagation benutzt.Schwierigkeiten, die sich bei der Fokussierung speziell eines langsamen Strahles ergaben, konnten durch die Entwicklung eines Verfahrens umgangen werden, welches zusätzlich zum Fokussieren auch einen Umpumpprozeß zwischen inneren Zuständen der Atome ("Quenching") verwendet.Die erfolgreiche Lokalisation von Atomen im Inneren einer solchen Stehwelle konnte experimentell sowohl indirekt mit Hilfe eines MCP-Detektors als auch direkt mit Hilfe der Atomlithographie nachgewiesen werden.Als neues und flexibles atomoptisches Element für langsame Atomstrahlen, welches sowohl für die Atomlithographie als auch für viele Grundlagenexperimente zukunftsweisend ist, wurden magnetische Leiterstrukturen entwickelt, eingesetzt und charakterisiert.Die zum Führen des Atomstrahles benutzten Magnetfelder wurden dabei durch stromdurchflossene Leiter erzeugt.Hiermit gelang es u.a., den Atomstrahl entlang eines s-kurvenförmigen Verlaufes mit Kurvenradien von 45 cm zu führen.Schließlich wurde auch eine Miniaturisierung solcher Leiter in Form von lithographisch auf einer Chipoberfläche aufgebrachten elektrischen Leiterbahnen demonstriert.Dies stellt einen ersten Schritt auf dem Weg zu integrierten atomoptischen Elementen dar, bei denen alle Komponenten eines Experimentes auf einem einzigen Chip integriert werden.Die vorliegende Arbeit dokumentiert damit nicht nur innovative Verfahren zur Nanostrukturierung von Oberflächen, sondern zeigt zudem auch zukünftige Wege für eine integrierte und kohärente Atomoptik mit weitreichenden Anwendungsgebieten auf.

•Jan 1, 2001•0 citations
Die Molekülinterferometrie ist inzwischen ein weites Forschungsfeld. Sie bietet einerseits die Möglichkeit, an grundlegende Fragen der Quantenmechanik zu forschen und andererseits die Option molekulare Eigenschaften zu bestimmen. Für die Realisierung des Welle-Teilchen Dualismus mit sehr massiven Teilchen müssen neuartige Methoden entwickelt werden um neutrale, langsame Moleküle in einen Strahl zu bringen. Darüber hinaus benötigt man neue Detektionsmechanismen, um einzelne Moleküle nachweisen zu können. Der erste Teil meiner Dissertation beinhaltet die Charakterisierung eines neuartigen supraleitenden Nanodrahtdetektors. Dieser wurde ursprünglich zum Nachweis von einzelnen Photonen entworfen und wird daher häufig auch als supraleitender Einzelphotondetektor bezeichnet. Ich konnte mit diesem Detektor neutrale, massive Teilchen grundsätzlich detektieren und die Detektionsempfindlichkeit für Ionen im Detail charakterisieren. Dazu wird in ein niederenergetischer He+-Strahl (0.2-1keV) verwendet. Abschließend diskutiere ich potentielle Anwendungen dieses neuartigen Detektors für die Massenspektroskopie. Im zweiten Teil meiner Arbeit widme ich mich der Untersuchung der Rolle von van der Waals Potentialen bei der Beugung von Molekülen am einzelnen Gitter. Um die Wechselwirkung zwischen polarisierbaren Molekülen (PcH2 – 514u) und SiN Oberflächen zu untersuchen, werden Interferogramme hinter verschiedenen Beugungsgittern (100 nm Periodizität und Dicken zwischen 10 – 90 nm) gemessen und ausgewertet. Die Vorhersagen theoretischer Modelle werden dabei getestet und die Ergebnisse diskutiert. Abschließend untersuche ich die Beugung von Phthaloncynaninen (PcH2) an einer biologisch gewachsenen Nanostruktur, nämlich dem aus SiO2 bestehenden Skelett der Alge Amphipleura pellucida. Die Ergebnisse untermauern die Rolle der van der Waals Wechselwirkungen in der Materiewellenbeugung an einzelnen Gittern. Sie zeigen, dass Experimente zur kohärenten Kontrolle von Molekülstrahlen, z.B. bei der Holographie mit komplexen Molekülen, in naher Zukunft durchgeführt werden können.
Anfang des 20. Jahrhunderts wies Louis de Broglie massebehafteten Teilchen eine Wellenlange zu, welche invers proportional zu deren Impuls sein sollte (2). Nun, fast 90 Jahre nach dieser Vorhersage, prasentiert sich die Materiewellenoptik als ein lebendiges und noch immer wachsendes Feld der Experimentalphysik (3, 4). In meiner Dissertation werde ich neue experimentelle Methoden fur Molekularstrahl-experimente vorstellen, welche Interferenzexperimente mit immer groseren und schwereren Molekulen ermoglichen sollen. Mit derartigen Experimenten konnte man untersuchen, ob die Gesetze der Quantenphysik auch in unserer, von makroskopischen Gegenstanden gepragten, Alltagswelt eine Rolle spielen. Andererseits zeigen unsere Experimente das Potential koharenter Molekuloptik im Bereich der Nanotechnologie. Wir stellen unter anderem zwei Detektionsverfahren vor, welche es uns erlauben Molekularstrahlen mit hoher raumlicher Auflosung zu analysieren und sogar einzelne Molekule nachzuweisen. In unseren Interferenzexperimenten wird dazu ein Molekulstrahl auf einer Oberflache akkumuliert und die Verteilung der Molekule mit einem Rastertunnelmikroskop oder einem Fluoreszenzmikroskop abgebildet. Des Weiteren konnten wir eine transversal koharente Molekulstrahlquelle entwickeln. Dabei wird ein Laser auf eine mit Molekulen beschichtete Oberflache fokussiert, was zu deren Abdampfung fuhrt. Mit dieser Methode konnten wir nicht nur die Anzahl der pro Experiment benotigten Molekule reduzieren, sondern auch jene Zeit, wahrend der die Molekule der erhohten Temperatur ausgesetzt sind. Molekulinterferenzexperimente an Gittern unterschiedlicher Dicke ermoglichten es uns, die van der Waals Wechselwirkung zwischen den Molekulen und den Gitterstaben zu untersuchen. Dunne Gitter, welche mit Hilfe eines Ionenstrahls in 10 nm dunne Membranen geschrieben werden konnen, erlauben es, diese dispersive Wechselwirkung zu minimieren. Mit diesen Instrumenten konnten wir die quantenmechanischen Welleneigenschaften mehrerer organischer Molekule nachweisen und den Aufbau eines Interferenzmusters Molekul fur Molekul mitverfolgen. Auserdem konnten wir zeigen, wie molekulare Materiewellen in lithographischen Verfahren, oder auch zur Analyse von porosen Objekten, wie etwa der Frustel der Kieselalge Amphipleura pellucida, eingesetzt werden konnen.
Die Anforderungen für zukünftige Quantenexperimente liegen weitestgehend darin, Quellen für langsame und kalte Nanoteilchen zu entwickeln,umlangeWechselwirkungsund Kohärenzzeiten zu erreichen. In dieser Arbeit präsentieren wir einen experimentellen Aufbau, der mit dem Ziel entworfen wurde, Molekültröpfchen mittels optischer Kräfte zu kühlen. Intensive Infrarotfelder (1560nm), abseits der Molekülresonanzen, können in einem optischen Resonators derart überhöht werden, dass die wirkenden Kräfte ausreichen, um die Bewegungen der Teilchen zu beeinflussen und zu bremsen bzw. zu kühlen. Da dieser Effekt auf derWechselwirkung zwischen dem elektromagnetischen Feld und dem im Teilchen induzierten Dipolmoment basiert, kann dieses Schema auf polarisierbare Objekte jeglicher Art angewandtwerden. Zudem skaliert die Effizienz dieses Vorgangs mit dem Volumen der Teilchen bishin zu einer Größe, die im Bereich der halbenWellenlänge des Infrarot-Feldes liegt. Effekte, die ab dieser Größenordnung auftreten, werden wir daher sowohl theoretisch, als auch experimentell behandeln. Darüber hinaus ermöglicht der Resonator die Trajektorien der Teilchen nachzuverfolgen. Zu diesem Zweck wird neben der fundamentalen Resonatormode, die für das Kühlen zuständig ist, eine Transversalmode höherer Ordnung angeregt und deren Wechselwirkung mit den Teilchen beobachtet. Im Laufe dieser Arbeit werden erste experimentelle Ergebnisse präsentiert, die nahelegen, dass das optische Manipulieren von Nanoteilchen in Reichweite liegt. Dazu betrachten wir die Bildung von Molekültröpfchen (Durchmesser 10nm - 10 μm) in einem Laserdesorptions-Verfahren. Wir verwenden Moleküle, die in Basel in der Gruppe von Prof. M. Mayor synthetisiert wurden,umden Anforderungen der Molekülinterferometrie- Experimente zu genügen. Dabei beobachten wir u.a. ein Teilchen, das aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld im Resonator beim Durchflug zum Umkehren gebracht wird. DesWeiteren wird gezeigt, wie mit Hilfe einer Computersimulation die Bewegung eines Tröpfchens durch das Lichtfeld rekonstruiert werden kann. Schlussendlich werden wir die Beschränkungen des bisherigen Aufbaus, sowie die weiteren Aussichten zum Bremsen und Kühlen von mesoskopischen Teilchen in möglichen Erweiterungen des Experiments diskutieren.
Das Gebiet der kalten Molekule ist ein neues Gebiet der Quantenoptik, welches in den letzten Jahren immer mehr in den Mittelpunkt eines breiten interdisziplinaren Interesses geruckt ist. Nach den aufsehenerregenden Erfolgen, welche bei den ukltrakalten, neutralen und geladenen Atome erzielt werden konnten, sind in den letzten Jahren vielfaltige Anstrengungen unternommen worden, Methoden und Techniken zu entwickeln, um auch Molekule in der Gasphase auf Temperaturen im Millikelvin-Berreich und darunter abzukuhlen. Insbesondere sind universell einsetzbare Methoden von Interesse, welche fur eine breite Klasse von Molekulen geeignet sind. Neben der Demonstration solcher Techniken sind neuerdings auch erste Anwendungen kalter Molekule zum Gegenstand intensiver Forschungsaktivitaten geworden. Beispielsweise sind kalte Molekule interessante Modellsysteme zur Untersuchung fundamentaler Fragestellungen der Grundlagenforschung. Sie sind insbesondere geeignet zur Spektroskopie an Rotations- und Vibrationsubergangen in Molekulen mit hochster Auflosung. In dieser Arbeit werden Beitrage zu den obigen Themengebieten beschrieben. Im Einzelnen wurden folgende Themengebiete bearbeitet: - Methoden zur Erzeugung kalter ( - Die Eigenschaften der so erzeugten ein- und mehrkomponentigen Ionenplasmen konnten systematisch untersucht und charakterisiert werden. - Verschiedene neuartige destruktive und nichtdestruktive Techniken fur den Nachweis gekuhlter Teilchenspezies wurden entwickelt. - Die komplexe Dynamik der erzeugten Vielteilchensysteme wurde anhand von numerischen Simulationen untersucht. - Reaktionen zwischen sympathetisch gekuhlten Atomen und Molekulen und neutralen Teilchen konnten untersucht werden. Mit der entwickelten Methode wurde eine Auflosung im Bereich einzelner Ionen erreicht. - Die Moglichkeit der Kontrolle chemischer Reaktionssequenzen wurde genutzt, um kalte, nahezu lokalisierte, astrophysikalisch und metrologisch relevante Molekulionen zu erzeugen. - Hochauflosende Rotations-Vibrations-Spektroskopie an kalten Molekulionen wurde erstmals demonstriert. - Mittels (1+1') REMPD Laserspektroskopie wurde die Frequenz rovibronischer Ubergange in HD+-Ionen erstmals absolut vermessen. Die erzielte spektroskopische Genauigkeit liegt bei 2.3 ppb (absolute Genauigkeit 0.5 MHz) und stellt die bisher genaueste Messung an HD+ dar. Verglichen mit fruheren Ergebnissen and HD+ konnte die spektroskopische Genauigkeit um einen Faktor 165 gesteigert werden. Aus der gemessenen Ubergangsfrequenz konnte das Elektron-zu-Proton-Massenverhaltnis m_e/m_p mit einer Genauigkeit von etwa 5 ppb hergeleitet werden. - Eine relativ genaue Methode zur Messung der Rotationstemperatur translatorisch kalter Molekule wurde entwickelt. Insgesamt wurde das breite Anwendungspotenzial der sympathetischen Kuhlung demonstriert. Es konnte gezeigt werden, dass die einzigartigen Eigenschaften der erzeugten kalten Ionenplasmen sich fur eine Vielzahl von neuartigen Untersuchungen eignen, welche zur Entdeckung neuer physikalischer Effekte in Vielteichensystemen und zur spektroskopischen Messungen mit allerhochster Auflosung fuhren konnen.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich. Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht. Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Zusammenfassung Innerhalb der modernen Atomphysik hat sich die Atomoptik als ein zentrales Forschungsfeld etabliert.Insbesondere die Atomlithographie, die eine der bedeutendsten Anwendungen der Atomoptik ist, und atomare Leiterstrukturen nehmen dabei eine herausragende Stellung ein.Während alle bisherigen Experimente auf dem Gebiet der Atomlithographie stets mit thermischen Atomstrahlen durchgeführt wurden, demonstriert die vorliegende Arbeit den erstmaligen Einsatz eines abgebremsten Atomstrahles für die Atomlithographie, woraus sich für dieses Verfahren innovative Perspektiven ergeben.Darüber hinaus befaßt sich diese Arbeit auch mit der Entwicklung magnetischer Leiterstrukturen, die sich als ein flexibles neues atomoptisches Element zur Manipulation langsamer Strahlen erweisen.Im Rahmen des Forschungsschwerpunktes Atomlithographie wurden sowohl verschiedenartige Resists für Ne* als auch der Einsatz von Lichtkräften zur Nanostrukturierung charakterisiert und bewertet.Zwei der untersuchten Resists stammten dabei aus dem Gebiet der SAMs (self-assembled monolayers).Hier konnte experimentell gezeigt werden, daß SAM-Schichten, die von Dodecanthiol-Molekülen bzw.von Octadecyltrichlorsilan-Molekülen (OTS) gebildet werden, durch Bestrahlung mit Ne* in geeigneter Weise verändert werden können.Im Falle des OTS gelang es sogar mit Hilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM), erstmalig in der Atomlithographie mit metastabilen Edelgasen einen direkten Topographiekontrast ohne jeglichen Ätzprozeß festzustellen.Dies erlaubt Rückschlüsse auf die Schädigung, die SAM-Schichten bei Bestrahlung mit Ne* erfahren.Weiterhin konnte auch die durch Ne* induzierte Abscheidung von Hintergrundgasmolekülen benutzt werden, um Ätzmasken zu erzeugen und damit Oberflächen zu strukturieren.Als Prototyp für ein atomoptisches Element, mit dem eine Fokussierung des Atomstrahles bis in den Nanometerbereich möglich ist, wurde eine optische Stehwelle untersucht.Zur theoretischen Simulation wurden sowohl klassische Trajektorienrechnungen als auch eine quantenmechanische Wellenpropagation benutzt.Schwierigkeiten, die sich bei der Fokussierung speziell eines langsamen Strahles ergaben, konnten durch die Entwicklung eines Verfahrens umgangen werden, welches zusätzlich zum Fokussieren auch einen Umpumpprozeß zwischen inneren Zuständen der Atome ("Quenching") verwendet.Die erfolgreiche Lokalisation von Atomen im Inneren einer solchen Stehwelle konnte experimentell sowohl indirekt mit Hilfe eines MCP-Detektors als auch direkt mit Hilfe der Atomlithographie nachgewiesen werden.Als neues und flexibles atomoptisches Element für langsame Atomstrahlen, welches sowohl für die Atomlithographie als auch für viele Grundlagenexperimente zukunftsweisend ist, wurden magnetische Leiterstrukturen entwickelt, eingesetzt und charakterisiert.Die zum Führen des Atomstrahles benutzten Magnetfelder wurden dabei durch stromdurchflossene Leiter erzeugt.Hiermit gelang es u.a., den Atomstrahl entlang eines s-kurvenförmigen Verlaufes mit Kurvenradien von 45 cm zu führen.Schließlich wurde auch eine Miniaturisierung solcher Leiter in Form von lithographisch auf einer Chipoberfläche aufgebrachten elektrischen Leiterbahnen demonstriert.Dies stellt einen ersten Schritt auf dem Weg zu integrierten atomoptischen Elementen dar, bei denen alle Komponenten eines Experimentes auf einem einzigen Chip integriert werden.Die vorliegende Arbeit dokumentiert damit nicht nur innovative Verfahren zur Nanostrukturierung von Oberflächen, sondern zeigt zudem auch zukünftige Wege für eine integrierte und kohärente Atomoptik mit weitreichenden Anwendungsgebieten auf.