Quantum interference experiments with complex organic molecules

Sandra Eibenberger

Published Jan 1, 2015• 0 citations

Abstract

Matteriewelleninterferometrie mit komplexen Teilchen ist ein hochaktuelles Forschungsgebiet der experimentellen Quantenphysik. Die Bestrebungen, Quanten-Superposition von immer komplexeren Molekulen nachzuweisen, haben die Entwicklung des Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) inspiriert. Dieses Interferometer ermoglicht Quanteninterferenz in einem noch nie dagewesenen Massenbereich. In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen. Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden. Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen. Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden. Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.

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Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik. Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen. Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate, was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt. Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden. Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen. In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben. Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs ermoglichen wurde.

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Nach heutigem Verständnis beschreibt die Quantenmechanik physikalische Systeme unabhängig von Masse, Größe oder Komplexität. Dabei wird jedem System eine Wellenfunktion zugeordnet. Teilchen können sich demnach als Materiewellen ausbreiten und quantenmechanische Effekte wie Beugung und Interferenz zeigen. Mit wachsender Masse und Komplexität wird die experimentelle Beobachtung von Interferenz jedoch immer anspruchsvoller. Die Zahl innerer Freiheitsgrade nimmt zu, und die Wechselwirkungen mit der Umgebung werden stärker und häufiger. Dadurch wird es schwieriger, solche Systeme ausreichend zu isolieren, sodass ihre Kohärenz sehr schnell verloren geht. Sowohl die kurzen de-Broglie-Wellenlängen als auch die Dekohärenz erklären damit hinreichend, warum Quanteninterferenz im Alltag nicht zu beobachten ist. Ob darüber hinaus bislang unbeobachtete Modifikationen der Quantenmechanik existieren, bleibt eine offene Frage. Materiewelleninterferometrie eignet sich besonders gut, dieser Frage nachzugehen, da Interferenz eine direkte Folge des Superpositionsprinzips ist und das Experiment gleichermaßen empfindlich auf Umgebungseinflüsse wie auf hypothetische Modifikationen der Quantentheorie reagiert. In der vorliegenden Arbeit beschreibe ich die Konzeption und den Aufbau des Multi-scale Cluster Interference Experiments (MUSCLE). Dabei handelt es sich um ein Talbot-Lau-Interferometer mit kryogener Gasaggregationsquelle, einer Gitterperiode von 133 nm und einem Gitterabstand von einem Meter. Die neue Plattform ermöglicht Materiewelleninterferenz bei de-Broglie-Wellenlängen bis in den Femtometerbereich. Neben einer ausführlichen Beschreibung des experimentellen Aufbaus und der Justierverfahren charakterisiere ich die Clustereigenschaften, die ihre Wechselwirkung mit den Gittern bestimmen, und berichte über die ersten experimentellen Ergebnisse. Wir demonstrieren erstmals Materiewelleninterferenz massiver Natrium-Nanopartikel und etablieren damit Metalle als neue Materialklasse für die Interferometrie. Jedes Teilchen besteht aus mehr als 7000 Atomen, die räumliche Delokalisierung über 133 nm übertrifft den Teilchendurchmesser um mehr als eine Größenordnung, und die Masse von über 170 kDa stellt einen neuen Rekord in der Materiewelleninterferometrie dar. Im Rahmen der experimentellen Unsicherheit sind die Ergebnisse mit der linearen Quantenmechanik vereinbar. Mit einer erreichten Makroskopizität von µ= 15,5 schränken wir massenabhängige dynamische Modifikationen der Schrödinger-Gleichung weiter ein und übertreffen frühere Experimente um eine weitere Größenordnung. Im Moiré-Regime messen wir darüber hinaus stabile und kontrastreiche Streifen für noch größere Cluster im Megadalton-Bereich. Dies zeigt, dass das Interferometer auch in diesem Massenbereich hinreichend justiert und gegen äußere Störeinflüsse abgeschirmt ist. Wir ermitteln eine potenzielle Empfindlichkeit gegenüber äußeren Kräften von bis zu 10^-34 N, die klassische Moiré- und quantenmechanische Interferenzstreifen gleichermaßen beeinflussen. Der Einsatz ultravioletter Gitter macht MUSCLE mit einer Vielzahl metallischer Materialien kompatibel und eröffnet neben Quanteninterferenz und empfindlichen Kraftmessungen auch den Zugang zu elektrischen, optischen und magnetischen Eigenschaften isolierter Nanopartikel.

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Die Wiener Gruppe für Quantennanophysik hat in den vergangenen Jahren die Quanteninterferenz von Molekülen mit bis zu 10.000 amu durch Beugung an stehenden Lichtwellen etabliert. Diese Technologie erlaubt uns einerseits, den Übergang zwischen Quantenphysik und klassisischem Regime zu studieren und hat andererseits grosses Potential bei der Untersuchung der physikalischen Eigenschaften dieser Moleküle, etwa ihrer optischen Polarisierbarkeiten und Absorptionsquerschnitte oder der Moleküldynamik. Biomoleküle sind vielversprechende Kandidaten für beide Ziele. Wir entwickeln das Modell der Wechselwirkung der Moleküle mit dem Lichtgitter weiter. In vielen Molekülen ist die Fluoreszenz unterdrückt. Kohärente Absorption eines Photons stellt für diese Moleküle einen zusätzlichen Strahlteiler-Mechanismus dar. Das verfeinerte Modell testen wir mit dem Molekül Tetraphenylporphyrin. Andererseits erlaubt uns die hohe Sensitivität des Interferometers die metrologische Bestimmung grundlegender Eigenschaften von Biomolekülen. Wir demonstrieren dies hier in einer Reihe von Interferenz-gestützten Messungen der elektrischen und optischen Polarisierbarkeiten von Vitaminen sowie ihrer Dipolmomente und vergleichen die Ergebnisse mit chemischen Modellrechnungen. Weiters zeigen wir die erste Interferenz von Polypeptiden. Um in Zukunft Interferenzexperimente mit noch grösseren und komplexeren Molekülen durchzuführen, benötigen wir Quellen, die intensive und fokussierte Molekülstrahlen erzeugen, sowie effiziente Detektoren für diese Moleküle und ein Interferometer, das für diese Molkülstrahlen geeignet ist. Ich stelle eine Quelle für neutrale und intern kalte Molekülstrahlen vor und diskutiere geeignete Detektionsmechanismen. Ausserdem zeige ich ein geeignetes Design für kohärente magnetische Deflektometrie und die Charakterisierung des gefertigten Magneten. Schliesslich diskutiere ich die technische Implementierung eines Interferometers für Moleküle mit Massen bis zu 100.000 amu.

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Matter-wave interferometry with complex nanoparticles

Geyer, Philipp

Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.

Jan 1, 20150 citations

In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen.

Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden.

Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen.

Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden.

Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.