Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometrie mit komplexen Molekülen

Sandra Isolde Eibenberger

Published Jan 1, 2010• 0 citations

Abstract

Materiewelleninterferometrie mit grosen und komplexen Molekulen ist ein vielseitiges und hochaktuelles Gebiet der quantenphysikalischen Grundlagenforschung. In dieser Diplomarbeit wurden mit der Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometrie experimentell die Welleneigenschaften massiver und komplexer Molekule nachgewiesen. Insbesondere wurde auch die Rolle der internen molekularen Zustande und Eigenschaften in der de Broglie Interferometrie untersucht. De Broglie Interferometrie beschreibt die Schwerpunktsbewegung der betrachteten Materiewelle. Weder interne Dynamik noch strukturelle Eigenschaften des physikalischen Objektes beeinflussen die Wellenlange. In dieser Arbeit wurde experimentell untersucht, wie innere Eigenschaften von Molekulen deren Interferenz beeinflussen. Die Vermessung der elektrischen Eigenschaften, darunter die statische und optische Polarisierbarkeit sowie die elektrische Suszeptibilitat, stand dabei im Vordergrund. Aus diesen Grosen wurden Informationen uber die innere Struktur und Dynamik von Molekulen gewonnen. Mit Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometrie in Kombination mit Deflektometrie im statischen elektrischen Feldgradienten mit perfluoroalkyl-funktionalisierten Azobenzenen wurde die thermisch aktivierte Konformationsdynamik dieser Molekule untersucht. Es gelang auserdem erstmalig, Strukturisomere in der Materiewelleninterferometrie zu unterscheiden. Die in dieser Diplomarbeit prasentierten Experimente stimmen sehr gut mit den quantenphysikalischen Voraussagen uberein.

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Matteriewelleninterferometrie mit komplexen Teilchen ist ein hochaktuelles Forschungsgebiet der experimentellen Quantenphysik. Die Bestrebungen, Quanten-Superposition von immer komplexeren Molekulen nachzuweisen, haben die Entwicklung des Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) inspiriert. Dieses Interferometer ermoglicht Quanteninterferenz in einem noch nie dagewesenen Massenbereich. In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen. Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden. Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen. Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden. Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.

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Materiewelleninterferenz ist ein Beweis für eine kohärente Aufspaltung und Rekombination der Wellenfunktion eines Teilchens und bietet somit ein hervorragendes Testfeld zur Bestätigung der Quantenmechanik in neuen Regimen. Materiewelleninterferometer sind zudem äußerst empfindliche Messgeräte und haben beeindruckende Fortschritte bei der Messung von Schwerkraft, Schwerkraftgradienten, und Rotation sowie von Naturkonstanten erzielt. Diese Arbeit beschreibt den Aufbau und die ersten Ergebnisse eines neuen Materiewelleninterferometers, des Long-baseline Universal Matter-wave Interferometer (LUMI). LUMI basiert auf dem Nahfeld Talbot-Lau Effekt, der für Molekülinterferenzexperimente mehrere Vorteile bietet, darunter eine gute Skalierbarkeit für Teilchen mit hoher Masse, niedrige Kohärenzanforderungen und einen hohen Durchsatz. Das Interferometer enthält zwei nanofabrizierte materielle Gitter und ein zentrales Gitter, das in situ zwischen einem weiteren materiellen Gitter oder einem optischen Phasengitter ausgetauscht werden kann. Diese Modularität ermöglicht Experimente mit einer Vielzahl von Partikelspezies, von Atomen über komplexe Moleküle bis hin zu Metallclustern. Der Abstand zwischen jedem Gitter beträgt einen Meter, was Interferometrie in einem Regime höherer Masse als in früheren Experimenten ermöglicht. Die lange Basislinie erforderte die Entwicklung experimenteller Techniken, um die Dephasierungseffekte der Coriolis-Kraft und der Gittervibrationen zu kompensieren. In dieser Arbeit zeigen wir Interferenz mit hohem Kontrast von Makromolekülen über 25.000 atomare Masseneinheiten, die aus bis zu 2000 Atomen bestehen. Diese Experimente stellen einen neuen Rekord in der Überlagerungsmakroskopizität dar und setzen Grenzen für den Parameterraum möglicher Kollapsmodelle, die den Übergang vom Quanten- zum klassischen Regime beschreiben sollen. Die Universalität des Aufbaus, in Kombination mit seiner inhärent hohen Kraftempfindlichkeit macht LUMI zu einem hervorragend geeigneten Instrument zur Untersuchung zahlreicher atomarer und molekularer Eigenschaften. Informationen über die Materialeigenschaften werden in der Reaktion der Interferenzstreifen auf ein externes Feld codiert. Eine verbesserte Messung der statischen Polarisierbarkeit von Fullerenen sowie eine direkte Messung der diamagnetischen Suszeptibilität von isolierten Barium- und Strontiumatomen im Grundzustand werden demonstriert. Es werden auch Messungen der elektrischen Suszeptibilität von funktionalisierten Tripeptiden sowie die Implementierung eines magnetischen Gradienten zur Untersuchung von Atomen und Molekülen mit permanenten magnetischen Momenten beschrieben. Schließlich wird ein Ausblick auf das geplante Upgrade des LUMI-Experiments gegeben, das die Interferometrie von Massen über 100.000 Atommasseneinheiten ermöglicht.

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Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich. Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht. Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.

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Anton Frederik Stöhr

Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar. Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar. Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar. Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen. Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert. Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.

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