Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar.
Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar.
Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar.
Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen.
Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert.
Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.
Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar.
Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar.
Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar.
Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen.
Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert.
Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.
Zusammenfassung Innerhalb der modernen Atomphysik hat sich die Atomoptik als ein zentrales Forschungsfeld etabliert.Insbesondere die Atomlithographie, die eine der bedeutendsten Anwendungen der Atomoptik ist, und atomare Leiterstrukturen nehmen dabei eine herausragende Stellung ein.Während alle bisherigen Experimente auf dem Gebiet der Atomlithographie stets mit thermischen Atomstrahlen durchgeführt wurden, demonstriert die vorliegende Arbeit den erstmaligen Einsatz eines abgebremsten Atomstrahles für die Atomlithographie, woraus sich für dieses Verfahren innovative Perspektiven ergeben.Darüber hinaus befaßt sich diese Arbeit auch mit der Entwicklung magnetischer Leiterstrukturen, die sich als ein flexibles neues atomoptisches Element zur Manipulation langsamer Strahlen erweisen.Im Rahmen des Forschungsschwerpunktes Atomlithographie wurden sowohl verschiedenartige Resists für Ne* als auch der Einsatz von Lichtkräften zur Nanostrukturierung charakterisiert und bewertet.Zwei der untersuchten Resists stammten dabei aus dem Gebiet der SAMs (self-assembled monolayers).Hier konnte experimentell gezeigt werden, daß SAM-Schichten, die von Dodecanthiol-Molekülen bzw.von Octadecyltrichlorsilan-Molekülen (OTS) gebildet werden, durch Bestrahlung mit Ne* in geeigneter Weise verändert werden können.Im Falle des OTS gelang es sogar mit Hilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM), erstmalig in der Atomlithographie mit metastabilen Edelgasen einen direkten Topographiekontrast ohne jeglichen Ätzprozeß festzustellen.Dies erlaubt Rückschlüsse auf die Schädigung, die SAM-Schichten bei Bestrahlung mit Ne* erfahren.Weiterhin konnte auch die durch Ne* induzierte Abscheidung von Hintergrundgasmolekülen benutzt werden, um Ätzmasken zu erzeugen und damit Oberflächen zu strukturieren.Als Prototyp für ein atomoptisches Element, mit dem eine Fokussierung des Atomstrahles bis in den Nanometerbereich möglich ist, wurde eine optische Stehwelle untersucht.Zur theoretischen Simulation wurden sowohl klassische Trajektorienrechnungen als auch eine quantenmechanische Wellenpropagation benutzt.Schwierigkeiten, die sich bei der Fokussierung speziell eines langsamen Strahles ergaben, konnten durch die Entwicklung eines Verfahrens umgangen werden, welches zusätzlich zum Fokussieren auch einen Umpumpprozeß zwischen inneren Zuständen der Atome ("Quenching") verwendet.Die erfolgreiche Lokalisation von Atomen im Inneren einer solchen Stehwelle konnte experimentell sowohl indirekt mit Hilfe eines MCP-Detektors als auch direkt mit Hilfe der Atomlithographie nachgewiesen werden.Als neues und flexibles atomoptisches Element für langsame Atomstrahlen, welches sowohl für die Atomlithographie als auch für viele Grundlagenexperimente zukunftsweisend ist, wurden magnetische Leiterstrukturen entwickelt, eingesetzt und charakterisiert.Die zum Führen des Atomstrahles benutzten Magnetfelder wurden dabei durch stromdurchflossene Leiter erzeugt.Hiermit gelang es u.a., den Atomstrahl entlang eines s-kurvenförmigen Verlaufes mit Kurvenradien von 45 cm zu führen.Schließlich wurde auch eine Miniaturisierung solcher Leiter in Form von lithographisch auf einer Chipoberfläche aufgebrachten elektrischen Leiterbahnen demonstriert.Dies stellt einen ersten Schritt auf dem Weg zu integrierten atomoptischen Elementen dar, bei denen alle Komponenten eines Experimentes auf einem einzigen Chip integriert werden.Die vorliegende Arbeit dokumentiert damit nicht nur innovative Verfahren zur Nanostrukturierung von Oberflächen, sondern zeigt zudem auch zukünftige Wege für eine integrierte und kohärente Atomoptik mit weitreichenden Anwendungsgebieten auf.
Die Entwicklung kontinuierlich strahlender UV- und VUV-Laser ist ein aktives Forschungsfeld, da viele Anwendungen sowohl im industriellen Bereich wie auch im Grundlagenforschungsbereich von einer solchen Laserquelle profitieren können. Konventionelle Lasersysteme, basierend auf einer Besetzungsinversion in einem aktiven Medium kommen hier jedoch schnell an ihre Grenzen, da die für eine Besetzungsinversion notwendige Pumpleistung mit der Laserfrequenz ω^4 ansteigt. Auch Methoden wie die Frequenzverdopplung oder das vier-Wellen Mischen weisen Limitierungen bei der Erzeugung kurzer Wellenlängen auf. Ein als lasing without inversion (LWI) bekanntes Phänomen stellt einen gänzlich anderen Ansatz zur Erzeugung von cw-Laserstrahlung im UV-Bereich dar. Hierbei werden Quanteninterferenzeffekte ausgenutzt, um die Absorption kohärenter Strahlung auf dem Laserübergang zu unterdrücken. Dies hat zur Folge, dass schon wenige angeregte Atome genügen, um eine Verstärkung kohärenter Laserstrahlung hervorzurufen und somit keine Besetzungsinversion auf dem Laserübergang mehr notwendig ist. Obwohl LWI bereits erfolgreich in Experimenten umgesetzt wurde, gelang es bis jetzt nicht mit dieser Technik in den UV-Bereich vorzudringen. Den begrenzenden Faktor stellt die Dopplerverbreiterung im LWI-Medium dar, deren Einfluss zu kürzeren Wellenlängen hin stärker wird und den LWI-Effekt "auswischt". In dieser Arbeit wird ein atomares vier-Niveau LWI-System in Quecksilberdampf untersucht, in dem es möglich ist, die Dopplerverbreiterung durch eine geschickte geometrische Anordnung der Laserstrahlen zu kompensieren und somit das Potential bietet, erstmalig LWI im UV-Bereich bei einer Wellenlänge von 253,7 nm zu realisieren. Basierend auf den, durch ein detailliertes theoretisches Modell ermittelten Anforderungen, wurden hierfür drei Lasersysteme bei den Wellenlängen von 404,5 nm, 435,8 nm und 546,1 nm entwickelt. Da die Lasersysteme bei 435,8 nm und 546,1 nm für eine kohärente Anregung verwendet werden, müssen diese eine besonders schmale Linienbreite aufweisen. Im Zuge der Linienbreitenmessungen zeigte sich, dass sich die Linienbreite bei einer Frequenzverdopplung in einem Resonator mehr als verdoppeln kann. Überlagert werden die Strahlen in einer UHV-Zelle mit angeschlossenem Vakuumsystem. Ein temperaturgeregeltes Quecksilberreservoir ermöglicht es die atomare Dichte und damit auch die Absorption zu steuern. Mit den entwickelten Lasersystemen und einem auf Frequenzverdopplung basierenden 253,7 nm Laser war es möglich, erstmalig eine dopplerfreie, auf kohärenter Anregung basierende drei-Photonen Resonanz in einem vier-Niveau System in Quecksilber zu messen und detailliert zu untersuchen. Erste Messungen in einer Konfiguration für amplification without inversion zeigen, wie entscheidend die spektralen Eigenschaften der inkohärenten Pumpe im LWI-System sind und ermöglichen es, die für LWI in Quecksilber notwendigen Parameter abzuschätzen. Dabei zeigt sich, dass das in dieser Arbeit entwickelte Gesamtsystem das Potential besitzt, erste Messungen von LWI im UV-Bereich zu ermöglichen.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Bei der sympathetischen Kuhlung in RF-Fallen handelt es sich um eine universell einsetzbare Methode zur Kuhlung atomarer und molekularer Ionen. Der experimentelle Ansatz zur Reduzierung der kinetischen Energie beruht dabei auf der Coulomb-Wechselwirkung dieser Teilchen mit direkt lasergekuhlten atomaren Ionen, die gleichzeitig in der Falle eingeschlossen werden. Unter den Einflussen einer ausreichend starken Laserkuhlung und den elektrostatischen Wechselwirkungen in der Falle kommt es zu einer regelmasigen Anordnung der geladenen Teilchen in so genannten Coulomb-Kristallen. Ultrakalte Molekulionen, eingeschlossen in solche Coulomb-Kristalle, bieten vielseitige Perspektiven in den Bereichen der Molekulphysik, in der Quantenoptik, bei der Untersuchung fundamentaler physikalischer Fragestellungen, aber auch in den Bereichen der Chemie und Biologie. Im Rahmen dieser Arbeit ist ein Experiment realisiert worden, dass die Anwendung dieser Methode auf Molekule aus einem breiten Massenbereich erlaubt. Die Kombination eines linearen Fallenaufbaus mit einer Elektro-Spray-Ionisationsquelle eroffnet dabei die Perspektive, auch komplexe und hochgeladene Molekulionen mit einer Massenzahl von bis zu 20.000 amu isoliert, lokalisiert und nahezu in Ruhe eingehend studieren zu konnen. Die Darstellungen in dieser Arbeit konzentrieren sich vor allem auf den Massenbereich zwischen 32 amu (16O2+) und ca. 500 amu (z.B. Rhodamin, MRFA, AlexaFluor350), wobei lasergekuhlte 138Ba+-Ionen als Kuhlionen eingesetzt werden. Diese erlauben aufgrund ihrer relativ grosen Masse sowohl den gleichzeitigen Einschluss mit den komplexen Molekulen in der Falle als auch eine effiziente Kuhlung der unterschiedlichen Ionenmassen. Mittels Simulationen ist dies fur Ionen der Massen 44 amu und 481 amu bestatigt worden. In der vorliegenden Arbeit wird der realisierte experimentelle Aufbau, bestehend aus der linearen Paulfalle, der Ionenquelle, dem RF-Oktopol zum Transport der Ionen von der Quelle zur Falle und dem differentiell gepumpten Vakuumsystem ausfuhrlich beschrieben. Insbesondere wird auch auf die Realisierung eines leistungs- und frequenzstabilen Lasersystems (bei 493 und 650 nm) zur Laserkuhlung der 138Ba+-Ionen eingegangen. Bei der Darstellung der experimentellen Ergebnisse wird zunachst die Praparation von (reinen) Barium-Coulomb-Kristallen sowie deren Abbildung durch Detektion der Bariumfluoreszenz vorgestellt. Coulomb-Kristalle unterschiedlicher Grose und Struktur bis hin zu linearen Ketten einzelner Ionen sind beobachtet worden. Fur kleine Ba+-Kristalle werden dabei Temperaturen von Ein weiterer Aspekt der experimentellen Arbeit besteht in dem massenselektiven Nachweis der gefangenen Ionen. Hierfur werden u.a. die gezielte Anregung der massenspezifischen Sakularbewegung sowie die Moglichkeit einer gezielten Ionenextraktion ausgenutzt. Hinsichtlich der sympathetischen Kuhlung komplexer Molekulionen ist es gelungen, den Transfer unterschiedlicher Ionensorten von der Ionenquelle zur Paulfalle und den gemeinsamen Einschluss mit Bariumionen zu demonstrieren. Die sympathetische Kuhlung der schweren Molekulionen macht sich in veranderten Extraktionsspektren sowie in leicht modifizierten Coulomb-Kristallstrukturen bemerkbar. Vergleiche der experimentell beobachteten Kristallstrukturen bzw. Grose der Ionenwolken mit Simulationsergebnissen erlauben die Angabe einer oberen Grenze fur die kinetische Energie der Teilchen. Fur Barium-Ionenwolken mit gleichzeitig eingeschlossenen komplexen Molekulen kann ein oberer Wert zwischen 10 K und 15 K angegeben werden. Bei weiterer Optimierung der Apparatur erwartet man auch fur komplexe Molekule Temperaturen im Bereich von 100 mK.
Zusammenfassung Die Zielsetzung dieser Arbeit bestand darin, experimentelle Techniken und physikalische Konzepte auf dem Weg zur Realisierung einer kontinuierlichen kohärenten Quelle neutraler Atome zu untersuchen und experimentelle Voraussetzungen dafür zu schaffen.Eine wesentliche Voraussetzung einer laserartigen Quelle neutraler Atome ist eine brilliante Strahlquelle, die auch die Grundlage der Experimente dieser Arbeit ist.Zur Präparation und Optimierung eines langsamen Atomstrahls metastabiler Neonatome wurde die komplexe Dynamik der Polarisationsgradientenkühlung in einer 2D-magnetooptischen Melasse mit hohen Magnetfeldgradienten von 350 G/cm untersucht.Dabei wurden Geschwindigkeitsbreiten nahe der Photonenrückstoßgrenze und ein von der Standardtheorie abweichendes Verhalten gemessen.Analog zum optischen Laser ist für eine kohärente atomare Quelle ein Resonator hoher Güte zur Konzentration der Atome auf wenige Moden erforderlich.TEM *-Laserfelder mit positiver 01 Frequenzverstimmung ermöglichen hierzu die Realisierung starker Dipolpotentiale mit Vibrationsfrequenzen in der Größenordnung der Photonenrückstoßfrequenz T = Sk²/(2m).rec Zur effizienten Erzeugung des TEM *-Laserstrahls wurden verschiedene Methoden untersucht 01 und gegeneinander abgewogen.Mittels computergenerierter Hologramme konnten schließlich TEM *-Laserfelder mit einer Effizienz von 45% und guter Modenqualität erzeugt werden.01 Im Rahmen dieser Arbeit konnte die Fokussierung neutraler Atome in einem TEM *-Laserstrahl 01 erstmals experimentell realisiert werden und die Ergebnisse zur Fokussierung mittels eines Gauß-Modes wesentlich verbessert werden.Im direkten Vergleich konnte die wesentlich höhere Effizienz der Fokussierung in einem TEM *-Laserstrahl gegenüber der im TEM -Laserfeld nach-01 00 gewiesen werden.Es wurden 1.4•10 Atome/s, entsprechend 70% aller Atome eingefangen, 6 geführt und auf Durchmesser von ca.6 µm fokussiert werden.Im Hinblick auf die kontinuierliche Besetzung niedriger Potentialzustände wurde erstmalig eine detaillierte Untersuchung der Polarisationsgradientenkühlung in starken Dipolpotentialen durchgeführt.Eine 2D-optische Melasse kühlt die transversale Geschwindigkeitsbreite des Atomstrahls im Fokus eines TEM *-Laserstrahls unter das Dopplerlimit.Dabei wurde eine signifikante 01 Abhängigkeit der Kühlefffizienz von der TEM *-Potentialstärke beobachtet.01 Die Ergebnisse dieser Arbeit demonstrieren die Eignung des TEM *-Lasermodes als neues 01 atomoptisches Instrument.Durch Anwendung der Polarisationsgradientenkühlung in starken TEM *-Dipolpotentialen wurden neue Erkenntnisse über die Laserkühlung stark gebundener 01 neutraler Atome gewonnen.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.