Diese Arbeit behandelt Deflektometrie in einem Materiewellen-Interferometer für neutrale Moleküle. Die Ablenkung von Atomen und Nanopartikeln in der Gasphase durch inhomogene statische elektrische und magnetische Felder findet breite Anwendung bei der Bestimmung der Eigenschaften dieser Teilchen. Interferometrie steigert die Auflösung von Deflektionsexperimenten erheblich. Wir beginnen mit einer Einführung in die Grundlagen des Magnetismus freier Atome und leiten van Vlecks Formel für die magnetische Suszeptibilität aus dem Zeeman-Effekt her. Das Resultat wird auf Moleküle verallgemeinert. Kollektive Effekte in Molekülen erhöhen deren Suszeptibilität, was unter dem Terminus Aromatizität zusammengefasst wird. Wir vergleichen zwei physikalische Erklärungen dieses Phänomens und stellen fest, dass wir durch die experimentelle Bestimmung der unterschiedlichen Beiträge zur Suszeptibilität zur Klärung des Konzepts der Aromatizität beitragen können. Im Anschluß stellen wir unser Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer (KDTLI) für Materiewellen vor. Nach der Erarbeitung der allgemeinen Grundlagen der Interferenz wird der Talbot-Lau Effekt und der Kapitza-Dirac-Effekt diskutiert und das setup des Experiments eingeführt. Um das volle Potential der zahlreichen Anwendungsmöglichkeiten unseres Interferometers in der Deflektometrie auszunützen, muß es kalibriert werden. Wir präsentieren die Ergebnisse der entsprechenden Messungen. Schließlich wurde eine Anordnung von Magneten entworfen, die es erlaubt, den quadratischen Zeeman-Effekt für Moleküle zu messen. Deflektometrie mit ausgedehnten Strahlen diamagnetischer Moleküle stellt strikte Anforderungen an das verwendete Feld. Die vorgeschlagene Lösung wurde mit der Methode der Finiten Elemente simuliert und anschließend hergestellt. Die Ergebnisse der Simulation werden mit der Charakterisierung des Magnetsystems verglichen. Abschließend stellen wir mögliche Anwendungen des Magnetsystems vor.
Diese Arbeit behandelt Deflektometrie in einem Materiewellen-Interferometer für neutrale Moleküle. Die Ablenkung von Atomen und Nanopartikeln in der Gasphase durch inhomogene statische elektrische und magnetische Felder findet breite Anwendung bei der Bestimmung der Eigenschaften dieser Teilchen. Interferometrie steigert die Auflösung von Deflektionsexperimenten erheblich. Wir beginnen mit einer Einführung in die Grundlagen des Magnetismus freier Atome und leiten van Vlecks Formel für die magnetische Suszeptibilität aus dem Zeeman-Effekt her. Das Resultat wird auf Moleküle verallgemeinert. Kollektive Effekte in Molekülen erhöhen deren Suszeptibilität, was unter dem Terminus Aromatizität zusammengefasst wird. Wir vergleichen zwei physikalische Erklärungen dieses Phänomens und stellen fest, dass wir durch die experimentelle Bestimmung der unterschiedlichen Beiträge zur Suszeptibilität zur Klärung des Konzepts der Aromatizität beitragen können. Im Anschluß stellen wir unser Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer (KDTLI) für Materiewellen vor. Nach der Erarbeitung der allgemeinen Grundlagen der Interferenz wird der Talbot-Lau Effekt und der Kapitza-Dirac-Effekt diskutiert und das setup des Experiments eingeführt. Um das volle Potential der zahlreichen Anwendungsmöglichkeiten unseres Interferometers in der Deflektometrie auszunützen, muß es kalibriert werden. Wir präsentieren die Ergebnisse der entsprechenden Messungen. Schließlich wurde eine Anordnung von Magneten entworfen, die es erlaubt, den quadratischen Zeeman-Effekt für Moleküle zu messen. Deflektometrie mit ausgedehnten Strahlen diamagnetischer Moleküle stellt strikte Anforderungen an das verwendete Feld. Die vorgeschlagene Lösung wurde mit der Methode der Finiten Elemente simuliert und anschließend hergestellt. Die Ergebnisse der Simulation werden mit der Charakterisierung des Magnetsystems verglichen. Abschließend stellen wir mögliche Anwendungen des Magnetsystems vor.
Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik.
Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung
von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines
Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die
Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen.
Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes
Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens
hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente
Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate,
was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen
Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt.
Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere
der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der
stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und
den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den
sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden.
Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und
eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In
dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur
und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen.
In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen
Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben.
Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern
lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs
ermoglichen wurde.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich.
Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht.
Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Matteriewelleninterferometrie mit komplexen Teilchen ist ein hochaktuelles Forschungsgebiet der experimentellen Quantenphysik. Die Bestrebungen, Quanten-Superposition von immer komplexeren Molekulen nachzuweisen, haben die Entwicklung des Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) inspiriert. Dieses Interferometer ermoglicht Quanteninterferenz in einem noch nie dagewesenen Massenbereich.
In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen.
Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden.
Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen.
Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden.
Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.
Das quantenmechanische Superpositionsprinzip postuliert, daß massive Teilchen delokalisiert sein können und sich als Materiewellen im Raum ausbreiten. Dieses Verhalten konnte bisher z.B. Photonen, Neutronen, Atomen und vielen Molekülen nachgewiesen werden, und dennoch ist es bis heute ungeklärt, ob Teilchen beliebiger Masse in solche Überlagerungszustände gebracht werden können. In dieser Arbeit stelle ich ein gepulstes Lichtgitter Materiewellen (OTIMA) Interferometer vor, welches wir gebaut haben, um nach einer Massenabhängigkeit dieser Phänomene zu suchen [1, 2]. Das Experiment basiert auf dem Talbot Lau Effekt und besteht im Kern aus drei stehende Lichtwellen, die durch Retroreflektion von Lichtpulsen an einer einzelnen Spiegeloberfläche entstehen. Die Teilchen, die durch die Bäuche der Stehwellen fliegen, werden durch Photoionisation oder Photofragmentation aus dem Teilchenstrahl entfernt [3, 4]. So entsteht ein räumliches Muster in der Teilchendichte. Wie stark dabei diese Lichtpulse als absorptive Gitter und Phasengitter wirken ist durch die Photoionisations- und Photofragmentationseffizienz bzw. die optische Polarisierbarkeit der Teilchen im Gitter bestimmt. Im OTIMA Interferometer kommen zu diesem Zweck 157nm Laser zum Einsatz, so daß die Stehwellengitter Perioden von unter 80 nm haben. Optische Gitter haben zudem den Vorteil eines variablen Öffnungsverhältnisses, welches durch die Laserpower in den Stehwellen gegeben ist: je kleiner das Öffnungsverhältnis, desto größer sind Interferenzkontrast und Messprezision. Dabei macht die Verwendung einer gemeinsamen Randbedingung für alle drei Stehwellen die Messungen robuster gegen Dephasierung durch mechanische Vibrationen der Apparatur. Durch die nicht-dispersiveWechselwirkung zwischen den Gittern und den interferierenden Teilchen wird das Experiment in Zukunft Interferenzmessungen mit immer größerern Teilchen erlauben und könnte damit die Suche nach neuartigen Dekohärenzeffekten oder objektiven Kollapsmechanismen ermöglichen [1,2]. Im Rahmen dieser Arbeit bespreche ich die Fortschritte in der Charakterisierung des Interferometers und diskutiere systematische Effekte, welche den Interferenzkontrast beeinflussen [5]. Außerdem zeige ich Ergebnisse einer Machbarkeitsstudie, welche die Eignung maßgeschneiderter Nanoteilchen für Tests des Welle-Teilchen-Dualismus in unserem Experiment untersucht. Das OTIMA Interferometer ist der quantenphysikalischen Grundlagenforschung gewidmet, ermöglicht aber auch spektroskopische Messungen von Teilcheneigenschaften [6]. Im letzten Teil dieser Arbeit stelle ich ein paar solch angewandter OTIMA Experimente vor.
Materiewelleninterferenz ist ein Beweis für eine kohärente Aufspaltung und Rekombination der Wellenfunktion eines Teilchens und bietet somit ein hervorragendes Testfeld zur Bestätigung der Quantenmechanik in neuen Regimen. Materiewelleninterferometer sind zudem äußerst empfindliche Messgeräte und haben beeindruckende Fortschritte bei der Messung von Schwerkraft, Schwerkraftgradienten, und Rotation sowie von Naturkonstanten erzielt. Diese Arbeit beschreibt den Aufbau und die ersten Ergebnisse eines neuen Materiewelleninterferometers, des Long-baseline Universal Matter-wave Interferometer (LUMI). LUMI basiert auf dem Nahfeld Talbot-Lau Effekt, der für Molekülinterferenzexperimente mehrere Vorteile bietet, darunter eine gute Skalierbarkeit für Teilchen mit hoher Masse, niedrige Kohärenzanforderungen und einen hohen Durchsatz. Das Interferometer enthält zwei nanofabrizierte materielle Gitter und ein zentrales Gitter, das in situ zwischen einem weiteren materiellen Gitter oder einem optischen Phasengitter ausgetauscht werden kann. Diese Modularität ermöglicht Experimente mit einer Vielzahl von Partikelspezies, von Atomen über komplexe Moleküle bis hin zu Metallclustern. Der Abstand zwischen jedem Gitter beträgt einen Meter, was Interferometrie in einem Regime höherer Masse als in früheren Experimenten ermöglicht. Die lange Basislinie erforderte die Entwicklung experimenteller Techniken, um die Dephasierungseffekte der Coriolis-Kraft und der Gittervibrationen zu kompensieren. In dieser Arbeit zeigen wir Interferenz mit hohem Kontrast von Makromolekülen über 25.000 atomare Masseneinheiten, die aus bis zu 2000 Atomen bestehen. Diese Experimente stellen einen neuen Rekord in der Überlagerungsmakroskopizität dar und setzen Grenzen für den Parameterraum möglicher Kollapsmodelle, die den Übergang vom Quanten- zum klassischen Regime beschreiben sollen. Die Universalität des Aufbaus, in Kombination mit seiner inhärent hohen Kraftempfindlichkeit macht LUMI zu einem hervorragend geeigneten Instrument zur Untersuchung zahlreicher atomarer und molekularer Eigenschaften. Informationen über die Materialeigenschaften werden in der Reaktion der Interferenzstreifen auf ein externes Feld codiert. Eine verbesserte Messung der statischen Polarisierbarkeit von Fullerenen sowie eine direkte Messung der diamagnetischen Suszeptibilität von isolierten Barium- und Strontiumatomen im Grundzustand werden demonstriert. Es werden auch Messungen der elektrischen Suszeptibilität von funktionalisierten Tripeptiden sowie die Implementierung eines magnetischen Gradienten zur Untersuchung von Atomen und Molekülen mit permanenten magnetischen Momenten beschrieben. Schließlich wird ein Ausblick auf das geplante Upgrade des LUMI-Experiments gegeben, das die Interferometrie von Massen über 100.000 Atommasseneinheiten ermöglicht.
In der vorliegenden Arbeit werden zwei Materiewellen-Interferometer vorgestellt, das Talbot-Lau Interferometer an der University of Southampton und das Kapitza- Dirac-Talbot-Lau Interferometer an der Universität Wien. Diese Arbeit umfasst den Aufbau eines Talbot-Lau Interferometers mit drei materiellen Gittern an der University of Southampton. Die Flugzeit Technik wird angewendet, um zufünftige Interferenzmessungen zu ermöglichen. In dem Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer an der Universität Wien ist das mittlere materielle Gitter durch ein optisches Phasengitter ersetzt. Wir konnten damit absolute Absorptionsquerschnitte messen und damit eine neue Anwendung von Materiewellen zeigen.