Der Dualismus von Welle und Teilchen ist in der Quantenphysik ein grundlegendes und zugleich faszinierendes Konzept. Welleneigenschaften von Elektronen und Neutronen werden heute in vielen Gebieten zur Bestimmung von Material- und Oberflacheneigenschaften angewandt und die Gultigkeit der Quantentheorie auf dieser mikroskopischen Skala wird dadurch taglich bestatigt. Es ist jedoch immer noch eine offene und viel diskutierte Frage ob die Regeln der Quantenphysik fur alle Grosenordnungen gelten und wie das klassische Verhalten von makroskopischen Objekten mit Quantenphysik erklart werden kann.
Materiewellen Interferometer fur grose Molekule konnen helfen diese Fragen zu beantworten, indem die Masse der interferierenden Teilchen so weit wie moglich gesteigert wird. In dieser Diplomarbeit werden das Konzept und der Fortschritt im Aufbau eines neuen Talbot - Lau Interferometers fur Metallcluster vorgestellt, das das Ziel hat den aktuellen Massenrekord in der Materiewelleninterferometrie bis zu drei Grosenordnungen zu ubertreffen. Drei Pulse von UV Lasern mit gleichen Zeitabstanden werden von einem Spiegel reflektiert und formen stehende Wellen. Diese Gitter stellen ein Interferometer in der Zeit fur die Teilchen dar. Die Vorteile dieses neuen Interferometers gegenuber aktuellen Experimenten werden erlautert sowie Details der experimentellen Umsetzung und zukunftige Anwendungen in der Metrologie von Clustereigenschaften.
Der Dualismus von Welle und Teilchen ist in der Quantenphysik ein grundlegendes und zugleich faszinierendes Konzept. Welleneigenschaften von Elektronen und Neutronen werden heute in vielen Gebieten zur Bestimmung von Material- und Oberflacheneigenschaften angewandt und die Gultigkeit der Quantentheorie auf dieser mikroskopischen Skala wird dadurch taglich bestatigt. Es ist jedoch immer noch eine offene und viel diskutierte Frage ob die Regeln der Quantenphysik fur alle Grosenordnungen gelten und wie das klassische Verhalten von makroskopischen Objekten mit Quantenphysik erklart werden kann.
Materiewellen Interferometer fur grose Molekule konnen helfen diese Fragen zu beantworten, indem die Masse der interferierenden Teilchen so weit wie moglich gesteigert wird. In dieser Diplomarbeit werden das Konzept und der Fortschritt im Aufbau eines neuen Talbot - Lau Interferometers fur Metallcluster vorgestellt, das das Ziel hat den aktuellen Massenrekord in der Materiewelleninterferometrie bis zu drei Grosenordnungen zu ubertreffen. Drei Pulse von UV Lasern mit gleichen Zeitabstanden werden von einem Spiegel reflektiert und formen stehende Wellen. Diese Gitter stellen ein Interferometer in der Zeit fur die Teilchen dar. Die Vorteile dieses neuen Interferometers gegenuber aktuellen Experimenten werden erlautert sowie Details der experimentellen Umsetzung und zukunftige Anwendungen in der Metrologie von Clustereigenschaften.
Die Forschung an Materiewellen hat sich innerhalb der letzten Jahrzehnte zu einem umfassenden Feld zur Untersuchung grundlegender physikalischer Phanomene entwickelt. Das Superpositionsprinzip ist dabei ein fundamentaler Bestandteil. Es erlaubt quantenmechanischen Systemen sich in einer koharenten Uberlagerung von Zustanden zu befinden, die sich gegenseitig ausschliesen. Es ist eines der grundlegenden Prinzipien der Quantenphysik, dennoch scheint es unserer alltaglichen Erfahrung zu widersprechen. Materiewellen-Interferometrie erlaubt es die Linearitat der Quantenphysik mit immer makroskopischeren Objekten zu uberprufen. Somit konnten wir Modelle testen, die fur massive Nanoteilchen Abweichungen in der Dynamik massiver Korper von der etablierten Quantenmechanik vorhersagen. Die vorliegende Arbeit beschaftigt sich mit den Herausforderungen, die die Quanteninterferenz von makroskopischen Teilchen an den experimentellen Aufbau stellt. Diese umfassen sowohl die Entwicklung von geeigneten Teilchenquellen als auch das Design des Interferometers an sich.
Wahrend meines Doktorats habe ich ein optisches Materiewellen-Interferometer fur Cluster und grose Molekule mitkonzipiert und aufgebaut. Die grundlegende Idee besteht darin, absorptive Lichtgitter mit Talbot - Lau Interferometrie in der Zeitdomane zu kombinieren. Neutrale Teilchen fliegen parallel zu einer Spiegeloberflache, die drei zeitlich zueinander abgestimmte UV-Laserpulse reflektiert. Die entstehenden Stehwellen dienen als absorptive Strukturen, in deren Maxima Teilchen durch Absorption eines Photons aus dem Strahl enfernt werden. Im Unterschied zu materiellen Masken konnen solche Gitter gepulst erzeugt werden, sodass die Vorwartsgeschwindigkeit der Teilchen fur die Interferometrie vernachlassigbar wird, was die Messgenauigkeit des Interferometers erhoht.
Die Eigenschaften des vorgestellten Interferometers werden anhand von Interferenzdaten von Clustern aus verschiedenen organischen Molekulen in einem Massebereich bis zu 3000 u diskutiert. Wir verwenden Photoionisation und Photo-Fragmentation als Mechanismen zur Entfernung der Teilchen aus dem Strahl, sodass das Interferometer mit einer breiten Klasse von Nanoteilchen kompatibel ist. Es funktioniert mit Atomen, Molekulen aber auch grosen Clustern und ist deshalb ein vielversprechender Ansatz um die Gultigkeit der Quantentheorie fur massive Teilchen mit einer Masse bis zu 10^6 u zu testen. Ich diskutiere zudem unsere Bemuhungen und mogliche Szenarien um in diesen hohen Massebereich vorzustosen. Die dargestellten Technologien haben sowohl das Potential zukunftige Tests des Quantensuperpositionsprinzips in heutzutage unerreichten Massebereichen zu ermoglichen als auch Metrologie an den untersuchten Systemen durchzufuhren.
Das quantenmechanische Superpositionsprinzip postuliert, daß massive Teilchen delokalisiert sein können und sich als Materiewellen im Raum ausbreiten. Dieses Verhalten konnte bisher z.B. Photonen, Neutronen, Atomen und vielen Molekülen nachgewiesen werden, und dennoch ist es bis heute ungeklärt, ob Teilchen beliebiger Masse in solche Überlagerungszustände gebracht werden können. In dieser Arbeit stelle ich ein gepulstes Lichtgitter Materiewellen (OTIMA) Interferometer vor, welches wir gebaut haben, um nach einer Massenabhängigkeit dieser Phänomene zu suchen [1, 2]. Das Experiment basiert auf dem Talbot Lau Effekt und besteht im Kern aus drei stehende Lichtwellen, die durch Retroreflektion von Lichtpulsen an einer einzelnen Spiegeloberfläche entstehen. Die Teilchen, die durch die Bäuche der Stehwellen fliegen, werden durch Photoionisation oder Photofragmentation aus dem Teilchenstrahl entfernt [3, 4]. So entsteht ein räumliches Muster in der Teilchendichte. Wie stark dabei diese Lichtpulse als absorptive Gitter und Phasengitter wirken ist durch die Photoionisations- und Photofragmentationseffizienz bzw. die optische Polarisierbarkeit der Teilchen im Gitter bestimmt. Im OTIMA Interferometer kommen zu diesem Zweck 157nm Laser zum Einsatz, so daß die Stehwellengitter Perioden von unter 80 nm haben. Optische Gitter haben zudem den Vorteil eines variablen Öffnungsverhältnisses, welches durch die Laserpower in den Stehwellen gegeben ist: je kleiner das Öffnungsverhältnis, desto größer sind Interferenzkontrast und Messprezision. Dabei macht die Verwendung einer gemeinsamen Randbedingung für alle drei Stehwellen die Messungen robuster gegen Dephasierung durch mechanische Vibrationen der Apparatur. Durch die nicht-dispersiveWechselwirkung zwischen den Gittern und den interferierenden Teilchen wird das Experiment in Zukunft Interferenzmessungen mit immer größerern Teilchen erlauben und könnte damit die Suche nach neuartigen Dekohärenzeffekten oder objektiven Kollapsmechanismen ermöglichen [1,2]. Im Rahmen dieser Arbeit bespreche ich die Fortschritte in der Charakterisierung des Interferometers und diskutiere systematische Effekte, welche den Interferenzkontrast beeinflussen [5]. Außerdem zeige ich Ergebnisse einer Machbarkeitsstudie, welche die Eignung maßgeschneiderter Nanoteilchen für Tests des Welle-Teilchen-Dualismus in unserem Experiment untersucht. Das OTIMA Interferometer ist der quantenphysikalischen Grundlagenforschung gewidmet, ermöglicht aber auch spektroskopische Messungen von Teilcheneigenschaften [6]. Im letzten Teil dieser Arbeit stelle ich ein paar solch angewandter OTIMA Experimente vor.
Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik.
Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung
von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines
Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die
Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen.
Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes
Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens
hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente
Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate,
was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen
Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt.
Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere
der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der
stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und
den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den
sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden.
Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und
eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In
dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur
und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen.
In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen
Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben.
Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern
lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs
ermoglichen wurde.
Die Quantenmechanik wurde ursprünglich entwickelt um mikroskopische Vorgänge genauer und besser beschreiben zu können. Doch bald stießen WissenschaftlerInnen auf weitreichende und zum Teil mit hergebrachten Vorstellungen unvereinbare Vorhersagen, wie den Welle-Teilchen Dualismus von Materie (1,2) oder die quantenmechanische Verschränkung von Teilchen (3,4). In keinem einzigen Experiment konnte jedoch die Quantenmechanik falsifiziert werden. Heute ist sie die am meisten getestete Theorie der Physik. Es stellt sich jedoch die Frage nach möglichen Grenzen des Gültigkeitsbereiches der Quantenmechanik. Wie makroskopisch, komplex und massiv dürfen Quantensysteme sein? Wie weit voneinander und für welche Zeit kann man Wellenfunktionen kohärent trennen? Welche Dekohärenz-Mechanismen gibt es, die unsere Welt so klassisch erscheinen lassen? Während meiner Dissertation setzte ich mich theoretisch als auch experimentell mit Materiewellen-Interferometrie von Atomen bis Molekülen und molekularen Clustern auseinander. Während meines Forschungsaufenthalts in der Gruppe von Prof. Holger Müller an der University of California, Berkeley, konnten wir die dazumal größte Raum-Zeit Aufspaltung von atomaren Wellenfunktionen zeigen (5). Dabei wurden die Materiewellen von Cäsiumatomen bis zu 8.8 mm und für 500 ms kohärent getrennt und anschließend wieder vereinigt. Entscheidend für diese große räumliche und zeitliche Separation der Materiewellen war die Kompensation der Erdrotation, die durch die Corioliskraft ein kohärentes Zusammenfügen der Materiewellen verhindert. Das zentrale Thema meiner Dissertation an der Universität Wien war der Aufbau eines rein optischen ionisierenden Talbot-Lau Materiewellen-Interferometer (OTIMA) (6,7), das komplexe Teilchen an nur einigen Nanosekunden langen Lichtgittern beugt. Dadurch kann man erreichen, Teilchen unabhängig von ihrer Geschwindigkeit zu interferieren. Dieser Effekt wurde schon für bestimmte Atome beobachtet (8) und wurde nun zum ersten Mal auch für komplexe Teilchen bis zu 2300 amu durch das OTIMA-Interferometer gezeigt. Diese fundamentale Art der zeitlichen Interferenz ist nur noch abhängig von der Masse der Teilchen. Ein Interferenzmuster kann jetzt nicht nur im Raum, sondern auch in der Massenverteilung von Teilchen gemessen werden. Die gepulsten Lichtgitter erzeugen aus einer unkollimierten Molekülwolke ein Interferenzmuster, das eine Periode von 78.5 nm besitzt und dadurch sehr empfindlich auf äußere Einflüsse ist. Diese hohe Empfindlichkeit zusammen mit der Geschwindigkeitsunabhängigkeit kann in zukünftigen Deflektometrie-Experimenten genutzt werden, kleinste auf Teilchen wirkende Kräfte sehr präzise zu messen. (1)De Broglie L. Recherches sur la théorie des quanta (Migration-université en cours d’affectation), (1924). (2)Davisson C and Germer L. The scattering of electrons by a single crystal of nickel Nature 119 558–60, (1927). (3)Einstein A, Podolsky B and Rosen N. Can quantum-mechanical description of physical reality be considered complete? Physical review 47 777 – 780, (1935). (4)Schrödinger E. Die gegenwärtige Situation in der Quantenmechanik Naturwissenschaften 6 823–8, (1935). (5)Lan S-Y, Kuan P-C, Estey B, Haslinger P and Müller H. Influence of the Coriolis Force in Atom Interferometry Physical Review Letters 108 090402, (2012). (6)Haslinger P, Dörre N, Geyer P, Rodewald J, Nimmrichter S and Arndt M. A universal matter-wave interferometer with optical ionization gratings in the time domain Nature Physics 9 144–8, (2013). (7)Nimmrichter S, Haslinger P, Hornberger K and Arndt M. Concept of an ionizing time-domain matter-wave interferometer New Journal of Physics 13 075002, (2011). (8)Cahn S, Kumarakrishnan A, Shim U, Sleator T, Berman P and Dubetsky B. Time-Domain de Broglie Wave Interferometry Physical Review Letters 79 784–7, (1997).
Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.
Das Konzept des Welle-Teilchen Dualismus wurde von Louis de Broglie für Materie erweitert. Dieses Modell wurde zunächst durch Beugungsexperimente von Elektronen und später mit komplexen Molekülen bewiesen. Dadurch hat die Beantwortung der Frage, ob die Gesetze der Quantenphysik für alle Größenordnungen gelte, immer mehr an Bedeutung gewonnen. In der Materiewelleninterferometrie wird dieses Problem durch den Einsatz von immer schwereren Molekülen adressiert. Meine Masterarbeit beschäftigt sich daher mit einer neuen Klasse von organischen Molekülen mit Massen im Bereich bis zu 25 kDa. Diese Teilchen werden mit der matrix-freien Laser-Desorptionstechnik intakt in die Gas Phase gebracht und mittels eines 157 nm Lasers photoionisiert. Ein Flugzeitmassenspektrometer dient zur Detektion. Neben den Molekülgeschwindigkeiten werden auch Studien zur Abhängigkeit der Strahlintensität von den Desorptionslaserparametern sowie Photoionizationseffizienzen vorgestellt. Die Resultate dieser Experimente deuten darauf hin, dass die Desorptionstechnik hinsichtlich der Molekülgeschwindigkeiten und der Detektionseffizienz mit bereits existierenden Materiewelleninterferometern kompatibel ist.