Die Welleneigenschaften massiver Teilchen wurden 1923 von Louis deBroglie vorhergesagt. Die experimentelle Untersuchung dieses Superpositions-Prinzips von komplexen Teilchen ist weiterhin ein aktives Forschungsfeld. Neue Techniken in molekularer Materiewelleninterferometrie sind darauf ausgerichtet den Massenbereich von MDa und größer zu untersuchen. Unabhängig vom Aufbau des Interferometers ist ein wichtiger Punkt die Herstellung von neutralen Teilchenstrahlen. Dabei ist die Produktion von wohldefinierten Strahlen aus kalten, neutralen Molekülen in der Gasphase weiterhin eine große Herausforderung. In dieser Dissertation werden zwei unterschiedliche Konzepte von Quellen für molekulare Materiewelleninterferometrie beschrieben, die das Potential haben den Massenbereich in bisherigen Experimenten zu vergrößern. Als erstes wurde Laserdesorption von neutralen, funktionalisierten organischen Molekülen mit Massen bis 25 kDa in Kombination mit VUV Photoionisation untersucht. Die Moleküle wurden intakt von einer Probenoberfläche mittels Laserdesorption heruntergelöst und in der Gasphase ionisiert. Die gemessenen Geschwindigkeitsverteilungen und Ionisationskurven zeigen, dass diese Technik schon in derzeit aufgebauten Interferometern eingesetzt werden kann. Für Materiewelleninterferometrie mit schwereren Teilchen ist eine andere Quelle notwendig. Hierfür wurde die Kopplung einer linearen Radiofrequenzfalle an ein Interferometer untersucht. In einem ersten Schritt wurde eine lineare Ionenfalle mit zerstörungsfreier Detektion entwickelt. Die Molekülionen werden mittels MALDI produziert und durch Fluoreszenz detektiert. In dieser Arbeit konnte das Speichern und die Detektion von Ionenwolken im Massenbereich bis 1 MDa gezeigt werden. Ausserdem wurde in dieser Arbeit ein neuartiges Konzept zur sympathetischen Kühlung von molekularen Ionen unabhängig ihres Masse-zu-Ladung Verhältnis untersucht. Geeignete experimentelle Konditionen wurden in ausführlichen Simulationen gesucht und in Experimenten wurde die Speicherung von schweren und leichten Ionen in einer Zwei-Frequenzfalle untersucht.
Die Welleneigenschaften massiver Teilchen wurden 1923 von Louis deBroglie vorhergesagt. Die experimentelle Untersuchung dieses Superpositions-Prinzips von komplexen Teilchen ist weiterhin ein aktives Forschungsfeld. Neue Techniken in molekularer Materiewelleninterferometrie sind darauf ausgerichtet den Massenbereich von MDa und größer zu untersuchen. Unabhängig vom Aufbau des Interferometers ist ein wichtiger Punkt die Herstellung von neutralen Teilchenstrahlen. Dabei ist die Produktion von wohldefinierten Strahlen aus kalten, neutralen Molekülen in der Gasphase weiterhin eine große Herausforderung. In dieser Dissertation werden zwei unterschiedliche Konzepte von Quellen für molekulare Materiewelleninterferometrie beschrieben, die das Potential haben den Massenbereich in bisherigen Experimenten zu vergrößern. Als erstes wurde Laserdesorption von neutralen, funktionalisierten organischen Molekülen mit Massen bis 25 kDa in Kombination mit VUV Photoionisation untersucht. Die Moleküle wurden intakt von einer Probenoberfläche mittels Laserdesorption heruntergelöst und in der Gasphase ionisiert. Die gemessenen Geschwindigkeitsverteilungen und Ionisationskurven zeigen, dass diese Technik schon in derzeit aufgebauten Interferometern eingesetzt werden kann. Für Materiewelleninterferometrie mit schwereren Teilchen ist eine andere Quelle notwendig. Hierfür wurde die Kopplung einer linearen Radiofrequenzfalle an ein Interferometer untersucht. In einem ersten Schritt wurde eine lineare Ionenfalle mit zerstörungsfreier Detektion entwickelt. Die Molekülionen werden mittels MALDI produziert und durch Fluoreszenz detektiert. In dieser Arbeit konnte das Speichern und die Detektion von Ionenwolken im Massenbereich bis 1 MDa gezeigt werden. Ausserdem wurde in dieser Arbeit ein neuartiges Konzept zur sympathetischen Kühlung von molekularen Ionen unabhängig ihres Masse-zu-Ladung Verhältnis untersucht. Geeignete experimentelle Konditionen wurden in ausführlichen Simulationen gesucht und in Experimenten wurde die Speicherung von schweren und leichten Ionen in einer Zwei-Frequenzfalle untersucht.
Das Konzept des Welle-Teilchen Dualismus wurde von Louis de Broglie für Materie erweitert. Dieses Modell wurde zunächst durch Beugungsexperimente von Elektronen und später mit komplexen Molekülen bewiesen. Dadurch hat die Beantwortung der Frage, ob die Gesetze der Quantenphysik für alle Größenordnungen gelte, immer mehr an Bedeutung gewonnen. In der Materiewelleninterferometrie wird dieses Problem durch den Einsatz von immer schwereren Molekülen adressiert. Meine Masterarbeit beschäftigt sich daher mit einer neuen Klasse von organischen Molekülen mit Massen im Bereich bis zu 25 kDa. Diese Teilchen werden mit der matrix-freien Laser-Desorptionstechnik intakt in die Gas Phase gebracht und mittels eines 157 nm Lasers photoionisiert. Ein Flugzeitmassenspektrometer dient zur Detektion. Neben den Molekülgeschwindigkeiten werden auch Studien zur Abhängigkeit der Strahlintensität von den Desorptionslaserparametern sowie Photoionizationseffizienzen vorgestellt. Die Resultate dieser Experimente deuten darauf hin, dass die Desorptionstechnik hinsichtlich der Molekülgeschwindigkeiten und der Detektionseffizienz mit bereits existierenden Materiewelleninterferometern kompatibel ist.
Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik.
Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung
von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines
Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die
Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen.
Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes
Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens
hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente
Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate,
was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen
Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt.
Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere
der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der
stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und
den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den
sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden.
Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und
eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In
dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur
und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen.
In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen
Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben.
Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern
lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs
ermoglichen wurde.
Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar.
Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar.
Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar.
Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen.
Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert.
Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.
Matteriewelleninterferometrie mit komplexen Teilchen ist ein hochaktuelles Forschungsgebiet der experimentellen Quantenphysik. Die Bestrebungen, Quanten-Superposition von immer komplexeren Molekulen nachzuweisen, haben die Entwicklung des Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) inspiriert. Dieses Interferometer ermoglicht Quanteninterferenz in einem noch nie dagewesenen Massenbereich.
In dieser Dissertation beschreibe ich Superpositions-Experimente, die wir erfolgreich mit Molekulen durchgefuhrt haben, die eine Masse von mehr als 10 000 amu haben und aus mehr als 800 Atomen bestehen.
Die typischen de Broglie Wellenlangen aller in dieser Dissertation untersuchter Molekule liegen im Bereich von 0.3-5 pm. Das ist um vieles kleiner als ihre raumliche Ausdehnung (Nanometer) und als die Delokalisierung im Interferometer (hunderte Nanometer). Da die Molekule thermisch hoch angeregt sind (300-1000 K), sind zahlreiche Vibrations- und Rotationszustande besetzt. Dennoch konnte Quanteninterferenz mit hoher Sichtbarkeit gemessen werden.
Die Sichtbarkeit und die Lage dieser Interferenzbilder hangt empfindlich von jeglichen auseren Storfeldern ab. Diese Empfindlichkeit hat ausfuhrliche Untersuchungen uber den Einfluss innerer molekularer Eigenschaften auf die Koharenz der Materiewellen ermoglicht. Daruber hinaus eroffnet genau diese Empfindlichkeit einen neuen Zugang zu quantenunterstutzter Metrologie. Die durch Materiewellen-Interferenz erzeugte nanostrukturierte Molekulverteilung erlaubt es uns, sehr kleine Verschiebungen und Dephasierung des Molekulstrahls auflosen zu konnen.
Ich beschreibe in dieser Dissertation, wie man KDTL-Interferometrie dazu nutzen kann um einige verschiedene molekulare Eigenschaften zu studieren. Unter Verwendung von Materiewellen-Deflektometrie im auseren elektrischen Feld haben wir vibrationsinduzierte Konformationsanderungen von beweglichen Molekulen sowie permanente elektrische Dipole untersucht. Auserdem haben wir eine neue Methode fur optische Absorptionsspektroskopie entwickelt, die auf dem Ruckstos basiert, den die Molekule nach der Absorption einzelner Photonen erfahren. Diese Methode ermoglicht die Messung absoluter Absorptionsquerschnitte in sehr dunnen Molekulstrahlen, ohne die Notwendigkeit der Kenntnis des Dampfdrucks. In zukunftigen Experimenten kann diese Methode auf eine Vielfalt von biologischen Molekulen angewendet werden.
Die Experimente in dieser Dissertation beinhalten den bisher hochsten Grad an Makroskopizitat, fur den experimentell Quantensuperposition nachgewiesen werden konnte.
Die Quantenmechanik ist eine der meistgeprüften Theorien in der Physik, jedoch sind die auf der mikroskopischen Skala beobachtbaren Quanten-Phänomene scheinbar unvereinbar mit dem Verhalten der makroskopischen, klassischen Welt. Ob dieser Übergang vom quantenmechanischen zum klassischen Verhalten nur scheinbar oder real ist, ist bis heute eine offene Frage. Während meiner Dissertation habe ich in Zusammenarbeit mit meiner Kollegin und meinen Kollegen ein Talbot-Lau Interferometer aufgebaut und betrieben, welches erlaubt, Quanteninterferenzen massiver, komplexer Teilchen zu untersuchen. Damit sollen sich in zukünftigen Generationen des Experiments auch neue Hypothesen des Übergangs zur klassischen Welt prüfen lassen. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich das Interferometer mittels CAD geplant und am Aufbau maßgeblich mitgewirkt. Ich habe das Software System MOPS (Molecular Optics Programming System) zur Datenerfassung und Versuchsablaufsteuerung entworfen und implementiert. Ferner habe ich verschiedene Molekularstrahlquellen entworfen und getestet, um für das Experiment interessante Teilchen ladungsneutral in die Gasphase zu bringen, so dass ihre Geschwindigkeit und Intensität den praktischen Anforderungen des Interferometers genügen. Unser Optical Time-domain Interferometer for Matter-waves (OTIMA) besteht aus drei in sich selbst reflektierten ~7 ns kurzen Excimer-Laserpulsen mit einer Wellenlänge von 157.6 nm. Sie erzeugen optische absorptive (photodepletion) Gitter mit einer Periode von 78.8 nm. Da der Aufbau ohne materielle Beugungselemente auskommt, gibt es keine dispersiven van-der-Waals Kräfte, die das Interferenzmuster auswaschen würden. Auch ist die Spaltbreite jedes Gitters durch die Laserenergie variabel einstellbar. Wir erwarten somit einen hohen Interferenzkontrast selbst für Teilchen hoher Masse. Unter realistischen Bedingungen auf der Erde sollte dieser Interferometertypus mit Teilchen mit bis zu 106 amu betrieben werden können. Im Laufe unserer Experimente konnten wir bisher erfolgreich die Interferenz molekularer Cluster mit bis zu 2300 amu beobachten und wir konnten zeigen, dass nicht nur die Einphotonenionisation sondern auch die Einphotonenfragmentation von Teilchenclustern als Mechanismus genutzt werden kann, um Teilchen aus dem Strahl zu entfernen. Dadurch konnten wir eine neue Klasse von schwach gebundenen Teilchen für Materiewellenexperimente und neue Methoden für Biomoleküle erschließen.
Nach heutigem Verständnis beschreibt die Quantenmechanik physikalische Systeme unabhängig von Masse, Größe oder Komplexität. Dabei wird jedem System eine Wellenfunktion zugeordnet. Teilchen können sich demnach als Materiewellen ausbreiten und quantenmechanische Effekte wie Beugung und Interferenz zeigen. Mit wachsender Masse und Komplexität wird die experimentelle Beobachtung von Interferenz jedoch immer anspruchsvoller. Die Zahl innerer Freiheitsgrade nimmt zu, und die Wechselwirkungen mit der Umgebung werden stärker und häufiger. Dadurch wird es schwieriger, solche Systeme ausreichend zu isolieren, sodass ihre Kohärenz sehr schnell verloren geht. Sowohl die kurzen de-Broglie-Wellenlängen als auch die Dekohärenz erklären damit hinreichend, warum Quanteninterferenz im Alltag nicht zu beobachten ist. Ob darüber hinaus bislang unbeobachtete Modifikationen der Quantenmechanik existieren, bleibt eine offene Frage. Materiewelleninterferometrie eignet sich besonders gut, dieser Frage nachzugehen, da Interferenz eine direkte Folge des Superpositionsprinzips ist und das Experiment gleichermaßen empfindlich auf Umgebungseinflüsse wie auf hypothetische Modifikationen der Quantentheorie reagiert. In der vorliegenden Arbeit beschreibe ich die Konzeption und den Aufbau des Multi-scale Cluster Interference Experiments (MUSCLE). Dabei handelt es sich um ein Talbot-Lau-Interferometer mit kryogener Gasaggregationsquelle, einer Gitterperiode von 133 nm und einem Gitterabstand von einem Meter. Die neue Plattform ermöglicht Materiewelleninterferenz bei de-Broglie-Wellenlängen bis in den Femtometerbereich. Neben einer ausführlichen Beschreibung des experimentellen Aufbaus und der Justierverfahren charakterisiere ich die Clustereigenschaften, die ihre Wechselwirkung mit den Gittern bestimmen, und berichte über die ersten experimentellen Ergebnisse. Wir demonstrieren erstmals Materiewelleninterferenz massiver Natrium-Nanopartikel und etablieren damit Metalle als neue Materialklasse für die Interferometrie. Jedes Teilchen besteht aus mehr als 7000 Atomen, die räumliche Delokalisierung über 133 nm übertrifft den Teilchendurchmesser um mehr als eine Größenordnung, und die Masse von über 170 kDa stellt einen neuen Rekord in der Materiewelleninterferometrie dar. Im Rahmen der experimentellen Unsicherheit sind die Ergebnisse mit der linearen Quantenmechanik vereinbar. Mit einer erreichten Makroskopizität von µ= 15,5 schränken wir massenabhängige dynamische Modifikationen der Schrödinger-Gleichung weiter ein und übertreffen frühere Experimente um eine weitere Größenordnung. Im Moiré-Regime messen wir darüber hinaus stabile und kontrastreiche Streifen für noch größere Cluster im Megadalton-Bereich. Dies zeigt, dass das Interferometer auch in diesem Massenbereich hinreichend justiert und gegen äußere Störeinflüsse abgeschirmt ist. Wir ermitteln eine potenzielle Empfindlichkeit gegenüber äußeren Kräften von bis zu 10^-34 N, die klassische Moiré- und quantenmechanische Interferenzstreifen gleichermaßen beeinflussen. Der Einsatz ultravioletter Gitter macht MUSCLE mit einer Vielzahl metallischer Materialien kompatibel und eröffnet neben Quanteninterferenz und empfindlichen Kraftmessungen auch den Zugang zu elektrischen, optischen und magnetischen Eigenschaften isolierter Nanopartikel.