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Annalen der Physik

Zur Theorie der nichtstationären Resonanzfluoreszenz an bewegten Molekülen. I Räumliche Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung

H. Paerschke, K.‐E. Süsse

Published Jan 1, 1976• 4 citations
Publisher

Abstract

Abstract Es wird das Zeitverhalten der räumlichen Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung bei resonanter Streuung intensiver Laserimpulse an einem Ensemble bewegter Moleküle berechnet. Insbesondere wird der Einfluß der Dauer und der Intensität kurzer Anregungsimpulse auf den kohärenten und den inkohärenten Anteil der Fluoreszenzstrahlung eines Doppler‐verbreiterten Gases untersucht. Die Grenzen des Begriffes „inhomogene Relaxationszeit”︁ werden diskutiert. Im Rahmen der Theorie der Resonanzfluoreszenz wird das Photonenecho behandelt.

DOI
10.1002/andp.19764880308

Related papers

Zur Theorie der nichtstationären Resonanzfluoreszenz an bewegten Molekülen. II. Untersuchungen zur hochauflösenden Resonanzfluoreszenzspektroskopie

H. Paerschke, K.‐E. Süsse, D.‐G. Welsch

Abstract Unter Berücksichtigung des Doppler‐Effekts wird ein Ausdruck für die spektrale Energiedichte der Resonanzfluoreszenzstrahlung von Gasen (Dämpfen) bei Laserimpulsanregung hergeleitet. Die spektrale Energiedichte zerfällt in einen kohärenten und einen inkohärenten Anteil, die sich in charakteristischer Weise voneinander unterscheiden. Die kohärente Resonanzfluoreszenzstrahlung reproduziert im wesentlichen das Spektrum der Laserstrahlung, Aussagen über die homogenen Linienbreiten lassen sich nur aus den inkohärenten Spektren gewinnen. Es werden Ergebnisse numerischer Berechnungen der in Vorwärts‐ und in Rückwärtsrichtung unter verschiedenen Anregungsbedingungen zu erhaltenden hochaufgelösten Spektren diskutiert.

Annalen der Physik•Jan 1, 1976•0 citations

Theorie der nichtstationären Anregung von Exziton‐Polaritonen durch Zweiphotonenabsorption

H. E. Ponath

Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.

Annalen der Physik•Jan 1, 1976•1 citation

Theoretische Untersuchungen zur Laserpuls-induzierten Stabilisierung von Stoßkomplexen

Backhaus, Peter

Einer der elementarsten Schritte photochemischer Reaktionen, das photoinduzierte Knüpfen einer chemischen Bindung, ist bis zum heutigen Tage nur unzureichend erforscht. Die vorliegende Arbeit beschreibt zum ersten Mal eine dreidimensionale theoretische Simulation der Photoassoziation, bei der atomare Stoßkomplexe mit Hilfe ultrakurzer Laserpulse in einen stabilen Zustand überführt werden. Der erste Teil beschreibt die theoretische Herleitung des verwendeten Modells und die zur Durchführung der Simulationen erforderlichen Näherungen. Das Modell umfaßt die Freiheitsgrade der Translation bzw. der Schwingung und die der Rotation. Im zweiten Teil wird die Stabilisierung von Stoßkomplexen im elektronischen Grundzustand am Beispiel des HCl untersucht. Dabei werden die inelastischen Streuprozesse der photoinduzierten Assoziation und der damit konkurrierenden Beschleunigung der Stoßpartner erforscht, wobei die Aufmerksamkeit besonders auf Effekte gerichtet wird, die durch den endlichen Drehimpuls der beiden streuenden Atome entstehen. Insbesondere wird die Möglichkeit betrachtet, mit Hilfe von Resonanzzuständen die streuenden Atome H und Cl selektiv in Quantenzuständen mit bestimmter Schwingungs-Energie und spezifischem Drehimpuls zu präparieren. Außerdem werden Vorhersagen über die Meßbarkeit der untersuchten Effekte in Atomstrahlexperimenten getroffen. Im dritten Teil der Arbeit wird die Laserpuls-induzierte Stabilisierung von bimolekularen Stoßkomplexen in einen elekronisch angeregten Zustand am Beispiel der Exciplex-Bildung von Hg2 behandelt. Die Simulationen orientieren sich an dem Experiment von Marvet und Dantus [1], wobei gezeigt werden konnte, daß die im Experiment erzielten Laserpuls-induzierten Assoziations-Reaktionen wirklich bimolekular sind und es sich nicht um unimolekulare Reaktionen mit einem van der Waals-Anfangszustand handelt. Desweiteren werden die im Experiment gemessenen Pump-Probe-Signale simuliert und deren Ursachen aufgeklärt. Das simulierte und thermisch gemittelte Spektrum zeigt dabei eine gute qualitative Übereinstimmung mit dem Experiment.

•Jan 1, 1998•0 citations

Quantum Field Theory of Atomic Motion of Gases in Electromagnetic Resonators

Frank Burgbacher

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der quantenfeldtheoretischen Beschreibung der Bewegung von atomaren Bosegasen in einem elektromagnetischen Resonator. Über den Austausch von Photonen wechselwirken die Atome dabei untereinander. Es wird untersucht, wie sich Effekte dieser Wechselwirkung auf die Bewegung der Atome auswirken, und inwiefern sich diese Systeme von den entsprechenden Einteilchensystemen und Systemen, die mit dem elektromagnetischen Feld des freien Raumes wechselwirken, unterscheiden. Um das System zu vereinfachen, ersetzt man die komplizierten Austauschprozesse von Photonen zwischen den Atomen durch eine direkte effektive Wechselwirkung der Atome untereinander. Die spezielle Form dieser dynamische Dipol-Dipol-Wechselwirkung hängt stark von der Struktur des quantisierten Photonenfeldes ab, und es existieren daher große Unterschiede zwischen einem Resonator und dem freien Raum, hervorgerufen durch die Wände des Resonators. So werden Photonen in einer Kavität immer wieder von den Wänden reflektiert, was zu einer Erhöhung der Reichweite der Wechselwirkung und Brechung der Translationsinvarianz führt. Als spezielle Anwendung wird die Theorie eines Strahlteilers für ein atomares Bose-Einstein-Kondensat auf der Basis von Braggstreuung an einer stehenden Resonatormode entwickelt. Es wird gezeigt, wo die Unterschiede zur Streuung an einer stehenden Laserwelle liegen, und welche Vorteile die Verwendung einer Kavität bietet. Anwendung könnte dieses System bei der Konstruktion eines Atominterferometers für Bose-Kondensate finden.

•Jan 1, 1998•0 citations

Kooperative spontane Emission von zwei ungleichen Atomen

Th. Richter

Abstract Es werden die totale Intensität, die Winkelverteilung der abgestrahlten Energie und Photonenkorrelationen der kooperativen spontanen Strahlung von zwei Atomen mit verschiedenen Resonanzfrequenzen und spontanen Zerfallsraten berechnet. Im Gegensatz zu zwei identischen Atomen treten in der totalen Intensität Oszillationen auf und weicht die Winkelverteilung der insgesamt emittierten Photonen von der Ein‐Atom‐Richtcharakteristik ab. Der Einfluß der Dipol‐Dipol‐Nahfeldwechselwirkung auf die zeitliche Entwicklung des Atomsystems wird diskutiert.

Annalen der Physik•Jan 1, 1986•4 citations

Quantenmechanische Behandlung optischer Schwebungen bei normalem Licht

Harry Paul

Abstract Der kürzlich von Glauber entwickelte quantenmechanische Formalismus zur Beschreibung des von optischen Lichtquellen ausgestrahlten Lichtes wird auf zwei optische Schwebungsexperimente angewandt. Es handelt sich dabei um die Beobachtung optischer Schwebungsfrequenzen im Photostrom, wenn das auf die Photokathode fallende Licht a) aus zwei inkohärenten Lichtstrahlen verschiedener Frequenz besteht (das Forrester‐Experiment zum Nachweis optischer Schwebungen zwischen unabhängig erzeugten Lichtstrahlen) und b) sich aus zwei kohärenten Teilstrahlen zusammensetzt, deren Wegunterschied viel größer ist als die durch die natürliche Linienbreite definierte Kohärenzlänge (die von Givens vorgeschlagene Abänderung des Alford‐Gold‐Experimentes). Wird im Fall b) eine Schwebungskomponente des Photostroms mit einer im Vergleich zur natürlichen Linienbreite des Lichtes großen Genauigkeit ausgesiebt, dann ist das Auftreten einer Interferenzstruktur (bedingt durch elektrische Interferenzen im Schwingkreis) in der Intensität dieser Schwebungskomponente zu erwarten (Maxima und Minima in Abhängigkeit vom Wegunterschied der Teilstrahlen). — Die erhaltenen Resultate stehen im Einklang mit den bereits vorliegenden Ergebnissen klassischer Rechnungen.

Annalen der Physik•Jan 1, 1964•3 citations
Abstract Es wird das Zeitverhalten der räumlichen Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung bei resonanter Streuung intensiver Laserimpulse an einem Ensemble bewegter Moleküle berechnet. Insbesondere wird der Einfluß der Dauer und der Intensität kurzer Anregungsimpulse auf den kohärenten und den inkohärenten Anteil der Fluoreszenzstrahlung eines Doppler‐verbreiterten Gases untersucht. Die Grenzen des Begriffes „inhomogene Relaxationszeit”︁ werden diskutiert. Im Rahmen der Theorie der Resonanzfluoreszenz wird das Photonenecho behandelt.
Abstract Unter Berücksichtigung des Doppler‐Effekts wird ein Ausdruck für die spektrale Energiedichte der Resonanzfluoreszenzstrahlung von Gasen (Dämpfen) bei Laserimpulsanregung hergeleitet. Die spektrale Energiedichte zerfällt in einen kohärenten und einen inkohärenten Anteil, die sich in charakteristischer Weise voneinander unterscheiden. Die kohärente Resonanzfluoreszenzstrahlung reproduziert im wesentlichen das Spektrum der Laserstrahlung, Aussagen über die homogenen Linienbreiten lassen sich nur aus den inkohärenten Spektren gewinnen. Es werden Ergebnisse numerischer Berechnungen der in Vorwärts‐ und in Rückwärtsrichtung unter verschiedenen Anregungsbedingungen zu erhaltenden hochaufgelösten Spektren diskutiert.
Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.
Einer der elementarsten Schritte photochemischer Reaktionen, das photoinduzierte Knüpfen einer chemischen Bindung, ist bis zum heutigen Tage nur unzureichend erforscht. Die vorliegende Arbeit beschreibt zum ersten Mal eine dreidimensionale theoretische Simulation der Photoassoziation, bei der atomare Stoßkomplexe mit Hilfe ultrakurzer Laserpulse in einen stabilen Zustand überführt werden. Der erste Teil beschreibt die theoretische Herleitung des verwendeten Modells und die zur Durchführung der Simulationen erforderlichen Näherungen. Das Modell umfaßt die Freiheitsgrade der Translation bzw. der Schwingung und die der Rotation. Im zweiten Teil wird die Stabilisierung von Stoßkomplexen im elektronischen Grundzustand am Beispiel des HCl untersucht. Dabei werden die inelastischen Streuprozesse der photoinduzierten Assoziation und der damit konkurrierenden Beschleunigung der Stoßpartner erforscht, wobei die Aufmerksamkeit besonders auf Effekte gerichtet wird, die durch den endlichen Drehimpuls der beiden streuenden Atome entstehen. Insbesondere wird die Möglichkeit betrachtet, mit Hilfe von Resonanzzuständen die streuenden Atome H und Cl selektiv in Quantenzuständen mit bestimmter Schwingungs-Energie und spezifischem Drehimpuls zu präparieren. Außerdem werden Vorhersagen über die Meßbarkeit der untersuchten Effekte in Atomstrahlexperimenten getroffen. Im dritten Teil der Arbeit wird die Laserpuls-induzierte Stabilisierung von bimolekularen Stoßkomplexen in einen elekronisch angeregten Zustand am Beispiel der Exciplex-Bildung von Hg2 behandelt. Die Simulationen orientieren sich an dem Experiment von Marvet und Dantus [1], wobei gezeigt werden konnte, daß die im Experiment erzielten Laserpuls-induzierten Assoziations-Reaktionen wirklich bimolekular sind und es sich nicht um unimolekulare Reaktionen mit einem van der Waals-Anfangszustand handelt. Desweiteren werden die im Experiment gemessenen Pump-Probe-Signale simuliert und deren Ursachen aufgeklärt. Das simulierte und thermisch gemittelte Spektrum zeigt dabei eine gute qualitative Übereinstimmung mit dem Experiment.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der quantenfeldtheoretischen Beschreibung der Bewegung von atomaren Bosegasen in einem elektromagnetischen Resonator. Über den Austausch von Photonen wechselwirken die Atome dabei untereinander. Es wird untersucht, wie sich Effekte dieser Wechselwirkung auf die Bewegung der Atome auswirken, und inwiefern sich diese Systeme von den entsprechenden Einteilchensystemen und Systemen, die mit dem elektromagnetischen Feld des freien Raumes wechselwirken, unterscheiden. Um das System zu vereinfachen, ersetzt man die komplizierten Austauschprozesse von Photonen zwischen den Atomen durch eine direkte effektive Wechselwirkung der Atome untereinander. Die spezielle Form dieser dynamische Dipol-Dipol-Wechselwirkung hängt stark von der Struktur des quantisierten Photonenfeldes ab, und es existieren daher große Unterschiede zwischen einem Resonator und dem freien Raum, hervorgerufen durch die Wände des Resonators. So werden Photonen in einer Kavität immer wieder von den Wänden reflektiert, was zu einer Erhöhung der Reichweite der Wechselwirkung und Brechung der Translationsinvarianz führt. Als spezielle Anwendung wird die Theorie eines Strahlteilers für ein atomares Bose-Einstein-Kondensat auf der Basis von Braggstreuung an einer stehenden Resonatormode entwickelt. Es wird gezeigt, wo die Unterschiede zur Streuung an einer stehenden Laserwelle liegen, und welche Vorteile die Verwendung einer Kavität bietet. Anwendung könnte dieses System bei der Konstruktion eines Atominterferometers für Bose-Kondensate finden.
Abstract Es werden die totale Intensität, die Winkelverteilung der abgestrahlten Energie und Photonenkorrelationen der kooperativen spontanen Strahlung von zwei Atomen mit verschiedenen Resonanzfrequenzen und spontanen Zerfallsraten berechnet. Im Gegensatz zu zwei identischen Atomen treten in der totalen Intensität Oszillationen auf und weicht die Winkelverteilung der insgesamt emittierten Photonen von der Ein‐Atom‐Richtcharakteristik ab. Der Einfluß der Dipol‐Dipol‐Nahfeldwechselwirkung auf die zeitliche Entwicklung des Atomsystems wird diskutiert.
Abstract Der kürzlich von Glauber entwickelte quantenmechanische Formalismus zur Beschreibung des von optischen Lichtquellen ausgestrahlten Lichtes wird auf zwei optische Schwebungsexperimente angewandt. Es handelt sich dabei um die Beobachtung optischer Schwebungsfrequenzen im Photostrom, wenn das auf die Photokathode fallende Licht a) aus zwei inkohärenten Lichtstrahlen verschiedener Frequenz besteht (das Forrester‐Experiment zum Nachweis optischer Schwebungen zwischen unabhängig erzeugten Lichtstrahlen) und b) sich aus zwei kohärenten Teilstrahlen zusammensetzt, deren Wegunterschied viel größer ist als die durch die natürliche Linienbreite definierte Kohärenzlänge (die von Givens vorgeschlagene Abänderung des Alford‐Gold‐Experimentes). Wird im Fall b) eine Schwebungskomponente des Photostroms mit einer im Vergleich zur natürlichen Linienbreite des Lichtes großen Genauigkeit ausgesiebt, dann ist das Auftreten einer Interferenzstruktur (bedingt durch elektrische Interferenzen im Schwingkreis) in der Intensität dieser Schwebungskomponente zu erwarten (Maxima und Minima in Abhängigkeit vom Wegunterschied der Teilstrahlen). — Die erhaltenen Resultate stehen im Einklang mit den bereits vorliegenden Ergebnissen klassischer Rechnungen.