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Annalen der Physik

Zur Theorie der nichtstationären Resonanzfluoreszenz an bewegten Molekülen. II. Untersuchungen zur hochauflösenden Resonanzfluoreszenzspektroskopie

H. Paerschke, K.‐E. Süsse, D.‐G. Welsch

Published Jan 1, 1976• 0 citations
Publisher

Abstract

Abstract Unter Berücksichtigung des Doppler‐Effekts wird ein Ausdruck für die spektrale Energiedichte der Resonanzfluoreszenzstrahlung von Gasen (Dämpfen) bei Laserimpulsanregung hergeleitet. Die spektrale Energiedichte zerfällt in einen kohärenten und einen inkohärenten Anteil, die sich in charakteristischer Weise voneinander unterscheiden. Die kohärente Resonanzfluoreszenzstrahlung reproduziert im wesentlichen das Spektrum der Laserstrahlung, Aussagen über die homogenen Linienbreiten lassen sich nur aus den inkohärenten Spektren gewinnen. Es werden Ergebnisse numerischer Berechnungen der in Vorwärts‐ und in Rückwärtsrichtung unter verschiedenen Anregungsbedingungen zu erhaltenden hochaufgelösten Spektren diskutiert.

DOI
10.1002/andp.19764880309

Related papers

Zur Theorie der nichtstationären Resonanzfluoreszenz an bewegten Molekülen. I Räumliche Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung

H. Paerschke, K.‐E. Süsse

Abstract Es wird das Zeitverhalten der räumlichen Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung bei resonanter Streuung intensiver Laserimpulse an einem Ensemble bewegter Moleküle berechnet. Insbesondere wird der Einfluß der Dauer und der Intensität kurzer Anregungsimpulse auf den kohärenten und den inkohärenten Anteil der Fluoreszenzstrahlung eines Doppler‐verbreiterten Gases untersucht. Die Grenzen des Begriffes „inhomogene Relaxationszeit”︁ werden diskutiert. Im Rahmen der Theorie der Resonanzfluoreszenz wird das Photonenecho behandelt.

Annalen der Physik•Jan 1, 1976•4 citations

Theorie der nichtstationären Anregung von Exziton‐Polaritonen durch Zweiphotonenabsorption

H. E. Ponath

Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.

Annalen der Physik•Jan 1, 1976•1 citation

Zum Wirkungsquerschnitt depolarisierender Stöße. II. Die Depolarisation der Calcium‐Resonanzstrahlung durch Edelgasstöße

W. Ermisch

Abstract Es wird eine Versuchsapparatur beschrieben mit deren Hilfe die Depolarisation der Resonanzfluoreszenz von optisch angeregtem Calciumdampf unter dem Einfluß von Stößen zugefügter Edelgasatome bestimmt werden konnte. Aus den erhaltenen Ergebnissen werden unter Zuhilfenahme von in Teil I abgeleiteten Gleichungen der Wirkungsquerschnitt für depolarisierende Edelgasstöße ermittelt in Abhängigkeit von der Stärke des angelegten äußeren Magnetfeldes, d. h. von der Resonanzabweichung ΔE. Das Resultat wird abschließend verglichen mit dem sich aus der Stückelbergschen Theorie für energieübertragende Stöße ergebenden Ausdruck. Es wird gezeigt, daß die Formel Stückelbergs bei van der Waalsscher Wechselwirkung und kleinen Werten ΔE nicht gilt, daß stattdessen q(ΔE) eine sehr flache Resonanzkurve bildet.

Annalen der Physik•Jan 1, 1966•0 citations

Elektrische Feldstärke und Interferenz von Laserstrahlen

G. Richter, W. Brunner, Henryk Paul

Abstract Die gemäß der Quantenelektrodynamik zur Interferenz von Licht aus zwei voneinander unabhängigen Lasern notwendigen Bedingungen für die Zustandsfunktion des Strahlungsfeldes werden im Zusammenhang mit der Interpretation des Erwartungswertes der elektrischen Feldstärke und der Lichtintensität als Mittelwerte über einer Gesamtheit gleichartiger Systeme näher untersucht; und es wird gezeigt, daß diese Interferenzen auch bei beliebig abgeschwächten Laserstrahlen zu erwarten sind. Zur Abschwächung der Lichtstrahlen wird eine Vorrichtung zur Strahlteilung, wie z. B. ein partiell durchlässiger Spiegel, betrachtet, deren Wirkung auf die Strahlung unter Voraussetzung der experimentell gesicherten „Interferenzen eines Photons mit sich selbst”︁ abgeleitet wird.

Annalen der Physik•Jan 1, 1964•22 citations

Optisch detektierte NMR durch kohärente Ramanstreuung

Rudolf Neuhaus

Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.

•Jun 13, 2001•0 citations

Sättigungsspektroskopie mit verzögerten Impulsen

Ulrike Mohr

Abstract Die Breite und die Tiefe des im Absorptionsprofil eines schwachen Probeimpulses entstehenden Lambdips werden für den Fall theoretisch untersucht, daß der sich in entgegengesetzter Richtung ausbreitende starke Sättigungsimpuls das absorbierende gasförmige Medium beim Eintreffen des Probeimpulses schon vollständig durchlaufen hat. Letzterer wird als rechteckförmig oder exponentiell abklingend angenommen, und weiterhin werden geschwindigkeitsändernde Stöße vernachlässigt. Es zeigt sich, daß der Lambdip bei starker Doppler‐Verbreiterung und im Grenzfall großer Sättigung die Gestalt einer Lorentzkurve hat, deren Tiefe mit zunehmender Zeitverzögerung zwischen den Impulsen und mit wachsender Probeimpulslänge abnimmt, während ihre durch die Intensitätsverbreiterung bestimmte Halbwertsbreite konstant bleibt. Zur Durchführung der Untersuchungen dient der Dichtematrixformalismus, in dem kohärente Effekte Berücksichtigung finden, und die Resultate werden mit denjenigen verglichen, die sich bei bloßer Betrachtung der Sättigung der Niveaubesetzung ergeben.

Annalen der Physik•Jan 1, 1977•0 citations
Abstract Unter Berücksichtigung des Doppler‐Effekts wird ein Ausdruck für die spektrale Energiedichte der Resonanzfluoreszenzstrahlung von Gasen (Dämpfen) bei Laserimpulsanregung hergeleitet. Die spektrale Energiedichte zerfällt in einen kohärenten und einen inkohärenten Anteil, die sich in charakteristischer Weise voneinander unterscheiden. Die kohärente Resonanzfluoreszenzstrahlung reproduziert im wesentlichen das Spektrum der Laserstrahlung, Aussagen über die homogenen Linienbreiten lassen sich nur aus den inkohärenten Spektren gewinnen. Es werden Ergebnisse numerischer Berechnungen der in Vorwärts‐ und in Rückwärtsrichtung unter verschiedenen Anregungsbedingungen zu erhaltenden hochaufgelösten Spektren diskutiert.
Abstract Es wird das Zeitverhalten der räumlichen Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung bei resonanter Streuung intensiver Laserimpulse an einem Ensemble bewegter Moleküle berechnet. Insbesondere wird der Einfluß der Dauer und der Intensität kurzer Anregungsimpulse auf den kohärenten und den inkohärenten Anteil der Fluoreszenzstrahlung eines Doppler‐verbreiterten Gases untersucht. Die Grenzen des Begriffes „inhomogene Relaxationszeit”︁ werden diskutiert. Im Rahmen der Theorie der Resonanzfluoreszenz wird das Photonenecho behandelt.
Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.
Abstract Es wird eine Versuchsapparatur beschrieben mit deren Hilfe die Depolarisation der Resonanzfluoreszenz von optisch angeregtem Calciumdampf unter dem Einfluß von Stößen zugefügter Edelgasatome bestimmt werden konnte. Aus den erhaltenen Ergebnissen werden unter Zuhilfenahme von in Teil I abgeleiteten Gleichungen der Wirkungsquerschnitt für depolarisierende Edelgasstöße ermittelt in Abhängigkeit von der Stärke des angelegten äußeren Magnetfeldes, d. h. von der Resonanzabweichung ΔE. Das Resultat wird abschließend verglichen mit dem sich aus der Stückelbergschen Theorie für energieübertragende Stöße ergebenden Ausdruck. Es wird gezeigt, daß die Formel Stückelbergs bei van der Waalsscher Wechselwirkung und kleinen Werten ΔE nicht gilt, daß stattdessen q(ΔE) eine sehr flache Resonanzkurve bildet.
Abstract Die gemäß der Quantenelektrodynamik zur Interferenz von Licht aus zwei voneinander unabhängigen Lasern notwendigen Bedingungen für die Zustandsfunktion des Strahlungsfeldes werden im Zusammenhang mit der Interpretation des Erwartungswertes der elektrischen Feldstärke und der Lichtintensität als Mittelwerte über einer Gesamtheit gleichartiger Systeme näher untersucht; und es wird gezeigt, daß diese Interferenzen auch bei beliebig abgeschwächten Laserstrahlen zu erwarten sind. Zur Abschwächung der Lichtstrahlen wird eine Vorrichtung zur Strahlteilung, wie z. B. ein partiell durchlässiger Spiegel, betrachtet, deren Wirkung auf die Strahlung unter Voraussetzung der experimentell gesicherten „Interferenzen eines Photons mit sich selbst”︁ abgeleitet wird.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.
Abstract Die Breite und die Tiefe des im Absorptionsprofil eines schwachen Probeimpulses entstehenden Lambdips werden für den Fall theoretisch untersucht, daß der sich in entgegengesetzter Richtung ausbreitende starke Sättigungsimpuls das absorbierende gasförmige Medium beim Eintreffen des Probeimpulses schon vollständig durchlaufen hat. Letzterer wird als rechteckförmig oder exponentiell abklingend angenommen, und weiterhin werden geschwindigkeitsändernde Stöße vernachlässigt. Es zeigt sich, daß der Lambdip bei starker Doppler‐Verbreiterung und im Grenzfall großer Sättigung die Gestalt einer Lorentzkurve hat, deren Tiefe mit zunehmender Zeitverzögerung zwischen den Impulsen und mit wachsender Probeimpulslänge abnimmt, während ihre durch die Intensitätsverbreiterung bestimmte Halbwertsbreite konstant bleibt. Zur Durchführung der Untersuchungen dient der Dichtematrixformalismus, in dem kohärente Effekte Berücksichtigung finden, und die Resultate werden mit denjenigen verglichen, die sich bei bloßer Betrachtung der Sättigung der Niveaubesetzung ergeben.