Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.
Abstract Es wird eine Theorie der nichtstationären Zweiphotonenabsorption, die durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit der Dauer TL ≲ ΓT−1 (ΓT Exzitonenniveau‐Linienbreite) und einem inkohärenten Teststrahl angeregt wird, für nichtlineare Piezokristalle mit einem isolierten dipolaktiven Exzitonenniveau entwickelt. Die „mechanische”︁ Response der Exzitonen sowie die unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten von Polaritonen‐, Pump‐ und Testfeldern werden bei der Berechnung der nichtstationären Polaritonen‐ und Testfeldstrahlungsflußdichten berücksichtigt, die räumliche Dispersion der mechanischen Exzitonenbewegung jedoch wird vernachlässigt. Am Beispiel des Rechteckimpulses für das Pumpfeld werden die allgemeinen nichtstationären analytischen Lösungen für die Fälle gleicher und verschiedener Pump‐ und Testfeld‐Gruppengeschwindigkeiten diskutiert. An Hand der Energie‐ und Quasiimpulserhaltungssätze und mit den Dispersionsbeziehungen werden für einachsige Kristalle die verschiedenen möglichen Zweiphotonenabsorptionsvarianten veranschaulicht.
Abstract Es wird das Zeitverhalten der räumlichen Energiedichte der Fluoreszenzstrahlung bei resonanter Streuung intensiver Laserimpulse an einem Ensemble bewegter Moleküle berechnet. Insbesondere wird der Einfluß der Dauer und der Intensität kurzer Anregungsimpulse auf den kohärenten und den inkohärenten Anteil der Fluoreszenzstrahlung eines Doppler‐verbreiterten Gases untersucht. Die Grenzen des Begriffes „inhomogene Relaxationszeit”︁ werden diskutiert. Im Rahmen der Theorie der Resonanzfluoreszenz wird das Photonenecho behandelt.
Abstract Unter Berücksichtigung des Doppler‐Effekts wird ein Ausdruck für die spektrale Energiedichte der Resonanzfluoreszenzstrahlung von Gasen (Dämpfen) bei Laserimpulsanregung hergeleitet. Die spektrale Energiedichte zerfällt in einen kohärenten und einen inkohärenten Anteil, die sich in charakteristischer Weise voneinander unterscheiden. Die kohärente Resonanzfluoreszenzstrahlung reproduziert im wesentlichen das Spektrum der Laserstrahlung, Aussagen über die homogenen Linienbreiten lassen sich nur aus den inkohärenten Spektren gewinnen. Es werden Ergebnisse numerischer Berechnungen der in Vorwärts‐ und in Rückwärtsrichtung unter verschiedenen Anregungsbedingungen zu erhaltenden hochaufgelösten Spektren diskutiert.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.
Über Jahrhunderte hinweg teilte die Frage nach der Natur des Lichts die Wissenschaftler in zwei Lager. Zum einen in Vertreter der Teilchenhypothese, zum anderen jedoch spätestens nach der Veröffentlichung der Maxwell-Gleichungen und dem Nachweis elektromagneti- scher Wellen durch Heinrich Hertz in Anhänger der Wellentheorie von Licht. Erst mit der Entwicklung der Quantenmechanik zu Beginn des 20. Jahrhunderts erwiesen sich beide Theorien als gleichberechtigt. Bereits 1905 von Einstein postuliert, gelang der Nachweis einzelner Photonen, wie die Lichtteilchen mittlerweile genannt wurden, erst im Jahr 1977 durch Kimble et al., Experimente zur Wellennatur von Einzelphotonen erfolgten 1986 durch Grangier et al.. Seit den 1970er Jahren erfolgt die Präparation von Einzelphotonen nach immer neuen ex- perimentellen Ansätzen, die Entwicklung der Quanteninformation in den 1980er Jahren er- öffnet über die Untersuchung spannender quantenmechanischer Zusammenhänge hinaus ein praktisches Anwendungsfeld für Einzelphotonenquellen. Im Zentrum der vorliegenden Arbeit stand die Erzeugung von entarteten Einzelphotonenpaaren um 808 nm durch den nichtlinearen Prozess der parametrischen Abwärtskonversion vom Typ II in periodisch gepoltem Kaliumtitanylphosphat als nichtlinearem Medium. Die Emissionsspektren verschiedener Kristalle werden untersucht und Besonderheiten diskutiert, Details über das entartete Emissionsspektrum werden den Zweiphotoneninterferenzspektren aus Aufbauten nach Hong, Ou und Mandel bzw. Shih und Alley entnommen. Zugleich wird ein mathematisches Modell vorgestellt, das die exakte Beschreibung der Zweiphotoneninterferenzspektren ungefilterter Typ II-PDC-Photonen erlaubt. Die Emissionsspektren der einzelnen Photonen werden außerdem mit Hilfe von Autokorrelationsexperimenten untersucht, eine erfolgreiche Verletzung der Bellschen Ungleichung bestätigt die Möglichkeit der Präparation polarisationsverschränkter Zustände. Mit PDC in PPKTP steht damit eine zuverlässige und vielseitige Quelle für Einzelphotonen um 808 nm zur Verfügung. Neben der Erzeugung von Einzelphotonenpaaren durch PDC und ihrer Charakterisierung durch verschiedene Interferenzexperimente wurden im Rahmen der vorliegenden Arbeit außerdem zwei Anwendungsansätze verfolgt: Durch Differenzfrequenzerzeugung zwischen einem Einzelphoton und einem klassischen Pumpfeld sollte eine Zweiphotonenquelle implementiert werden, deren grundsätzliche Idee hier skizziert wird. Ein zweites Anwendungsfeld stellt die oben bereits angesprochene Quanteninformationsverarbeitung dar, die beschriebene Einzelphotonenquelle wird verwendet, um ein Sende-Modul für den Quantenschlüsselaustausch nach dem BB84-Protokoll zu implementieren. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Aufbau entwickelt, der auf die Verwendung aktiver optischer Elemente zur Zustandspräparation verzichtet und das Zentrum einer Schlüsselaustauschstrecke nach BB84 bildet.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Diese Arbeit befasst sich mit den Wechselwirkungen der Rydbergatome mit den Glasoberflächen. Sind diese zu stark zerfallen die Rydbergatome oder die Kohärenzen zu schnell und damit sind auch die gespeicherten Informationen verloren. Zur spektroskopischen Untersuchung der Atome wurde in dieser Arbeit eine Glaszelle entwickelt und mit Rubidium befüllt. Es wurde eine Referenzspektroskopie für die Zweiphotonenanregung in den Rydbergzustand entwickelt, aufgebaut und charakterisiert. Die Rydbergatome in der Glaszelle wurden mit einer EIT-Spektroskopie untersucht [MJA07]. Während die meisten Zustände starke Wechselwirkungen mit der Wand zeigen, wurde in dieser Arbeit ein Zustand identifiziert, der bis zu Atom-Wandabständen unter einem Mikrometer nur sehr geringe Wechselwirkungseffekte zeigt. In Kapitel 2 werden die grundlegenden Eigenschaften von Rydbergatomen vorgestellt. Ausgehend vom einfachsten Fall des Wasserstoffatoms wird auf die energetische Lage der Rydbergzustände bei Rubidium und Cäsium eingegangen und die Quantendefekttheorie vorgestellt. Abschließend wird das Verhalten in elektrischen Feldern (Stark Effekt) beschrieben. Kapitel 3 liefert die theoretischen Grundlagen für die EIT-Spektroskopie. Zuerst wird anhand eines Zweiniveausystems mittels Dichtematrixformalismus die Absorption von Licht beschrieben. Es wird auf Verbreiterungen in thermischen Atomen eingegangen und das System dann durch ein drittes Niveau und einen zweiten Laser (Coupling-Laser) erweitert. Hier spielt es für die Absorptionsspektren nun eine Rolle, welcher der beiden Laser gescannt wird. Beachtet man noch den Doppler-Effekt in thermischen Atomen, so erhält man sogar unterschiedliche Spektren für unterschiedliche Verhältnisse der Laserwellenlängen der beiden Laser. In Kapitel 4 werden die Wechselwirkungen zwischen einem Atom und einer sich in der Nähe befindenden Wand beschrieben. Kapitel 5 beschreibt die allgemeinen Teile des Aufbaus. In Kapitel 6 wird auf die Frequenzreferenz für die Zweiphotonenanregung eingegangen. Nach der Beschreibung des Aufbaus werden die Auswirkungen des Dopplereffekts beschrieben. Die Zuverlässigkeit der Referenz wird daraufhin bei der Verwendung als Stabilisierung experimentell überprüft. Bei den folgenden Simulationen für die Scanreferenz werden zwei Fälle für verschiedene Wellenlängenverhältnisse der beteiligten Laser unterschieden. Eine Kombination entspricht einem möglichen Anregungsweg in Rubidium, die andere mit umgekehrtem Wellenlängenverhältnis einem in Cäsium. Anschließend wird die Übereinstimmung mit einem gemessenen Referenzspektrum gezeigt. Kapitel 7 beinhaltet den Aufbau für die Mikrozellen und die daran durchgeführten Messungen. Neben einer Abschätzung der zu erwartenden Linienbreiten ohne die Wandwechselwirkung werden Vergleichsmessungen zwischen verschiedenen Rydbergzuständen gezeigt. Es wird versucht, diese Spektren durch elektrische Felder und Polaritonen (Anregungen in den Wänden) zu erklären. In Kapitel 8 werden die Beobachtungen nochmals zusammengefasst, interpretiert und ein Ausblick auf weitere mögliche Schritte gegeben.