Abstract Der kürzlich von Glauber entwickelte quantenmechanische Formalismus zur Beschreibung des von optischen Lichtquellen ausgestrahlten Lichtes wird auf zwei optische Schwebungsexperimente angewandt. Es handelt sich dabei um die Beobachtung optischer Schwebungsfrequenzen im Photostrom, wenn das auf die Photokathode fallende Licht a) aus zwei inkohärenten Lichtstrahlen verschiedener Frequenz besteht (das Forrester‐Experiment zum Nachweis optischer Schwebungen zwischen unabhängig erzeugten Lichtstrahlen) und b) sich aus zwei kohärenten Teilstrahlen zusammensetzt, deren Wegunterschied viel größer ist als die durch die natürliche Linienbreite definierte Kohärenzlänge (die von Givens vorgeschlagene Abänderung des Alford‐Gold‐Experimentes). Wird im Fall b) eine Schwebungskomponente des Photostroms mit einer im Vergleich zur natürlichen Linienbreite des Lichtes großen Genauigkeit ausgesiebt, dann ist das Auftreten einer Interferenzstruktur (bedingt durch elektrische Interferenzen im Schwingkreis) in der Intensität dieser Schwebungskomponente zu erwarten (Maxima und Minima in Abhängigkeit vom Wegunterschied der Teilstrahlen). — Die erhaltenen Resultate stehen im Einklang mit den bereits vorliegenden Ergebnissen klassischer Rechnungen.
Abstract Der kürzlich von Glauber entwickelte quantenmechanische Formalismus zur Beschreibung des von optischen Lichtquellen ausgestrahlten Lichtes wird auf zwei optische Schwebungsexperimente angewandt. Es handelt sich dabei um die Beobachtung optischer Schwebungsfrequenzen im Photostrom, wenn das auf die Photokathode fallende Licht a) aus zwei inkohärenten Lichtstrahlen verschiedener Frequenz besteht (das Forrester‐Experiment zum Nachweis optischer Schwebungen zwischen unabhängig erzeugten Lichtstrahlen) und b) sich aus zwei kohärenten Teilstrahlen zusammensetzt, deren Wegunterschied viel größer ist als die durch die natürliche Linienbreite definierte Kohärenzlänge (die von Givens vorgeschlagene Abänderung des Alford‐Gold‐Experimentes). Wird im Fall b) eine Schwebungskomponente des Photostroms mit einer im Vergleich zur natürlichen Linienbreite des Lichtes großen Genauigkeit ausgesiebt, dann ist das Auftreten einer Interferenzstruktur (bedingt durch elektrische Interferenzen im Schwingkreis) in der Intensität dieser Schwebungskomponente zu erwarten (Maxima und Minima in Abhängigkeit vom Wegunterschied der Teilstrahlen). — Die erhaltenen Resultate stehen im Einklang mit den bereits vorliegenden Ergebnissen klassischer Rechnungen.
Bei der theoretischen Beschreibung von spektroskopischen Experimenten wird in der Regel das Materiesystem quantenmechanisch beschrieben, während das Strahlungsfeld klassisch behandelt wird. Diese semiklassische Näherung ist zur Beschreibung von Experimenten, bei denen eine starke Kopplung zwischen dem Matriesystem und einzelnen Photonen besteht, nicht mehr gültig. Dies kann beispielsweise innerhalb eines optischen Resonators der Fall sein. In dieser Arbeit wird am Beispiel eines Pump-Test- Experiments zum Nachweis des optischen Stark-Effekts untersucht, welche zusätzlichen Effekte sich bei einer quantisierten Beschreibung des Strahlungsfeldes ergeben. Ein signifikanter Effekt ist, dass die Photonenstatistik des Pumpfeldes sich in der Linienform der verschobenen Resonanzlinie widerspiegelt. Weiter wurde in dieser Arbeit bei kleiner Pumpverstimmung ein Verstärkungseffekt gefunden, der ebenfalls auf der quantisierten Behandlung des Strahlungsfeldes beruht (nichtklassische Verstärkung). Es treten ferner bei grosseren Ensemblen von Zwei-Niveau -Systemen zusätzliche Unterstrukturen und Resonanzen auf. Auch kann der Nachweis des optischen Stark-Effekts Aufschluss über die Nichtdiagonalelemente bezüglich der Photonenzahl des quantisierten Pumpfeldes geben.Im Hinblick auf die Beschreibung komplexer Materiesystemen wurde in dieser Arbeit auch eine näherungsweise Berechnung der Testabsorption mit quantisiertem Strahlungsfeld im Rahmen einer Dichtematrixtheorie untersucht. Insbesondere war hier für die quantitative Beschreibung der nichtklassischen Verstärkung eine Berücksichtigung hoherer Korrelationen zwingend erforderlich. Auch wurden näherungsweise Entkopp- lungen unter Berücksichtigung der Erhaltungsgrossen durch- geführt. Die Dichtematrixtheorie wurde auf die Untersuchung des optischen Stark-Effektes an storstellengebundenen Exzitonen in Halbleitern angewandt. Da diese Resonanzen vergleichsweise kleine homogene und inhomogene Linienbreiten aufweisen,ist hier experimentell zu erwarten, dass sich feine Effekte des quantisierten Pumpfeldes bemerkbar machen konnen.
Nachdem Photonenströme bzw. einzelne Photonen mit hoher zeitlicher Auflösung durch Photonendetektoren quantitativ erfaßt werden können, haben Theorie und Praxis der Autokorrelationsanalyse der Strahlungssignale eine wachsende Bedeutung erhalten. Einerseits prägt sich hier das Fundamentalverständnis der „Quantenoptik“ aus, andererseits bieten sich damit spezielle Möglichkeiten einer spektral sehr hoch auflösenden „Korrelationsspektroskopie“. Überdies lassen sich aus einer experimentell erhaltenen Autokorrelationsfunktion (AKF) weitergehende Rückschlüsse auf die Qualität der Strahlungsquelle und/oder die Wechselwirkung der Photonen mit der durchstrahlten Materie ziehen. Die Arbeit befaßt sich mit der Computer-gestützten Modellierung von Photonenströmen, wobei verschiedene theoretische Ansätze zur zeitlichen Abfolge der Photonen zu symptomatisch verschiedenen Zeitfunktionen führen, die entsprechend charakteristische statistische Schwankungen enthalten. Die anhand solcher „Modell-Photoströme“ ermittelten spezifischen Typen der AKF erlauben durch Vergleich mit experimentellen Resultaten deren weitergehende qualitative und u. U. auch quantitative Interpretation. – Innerhalb dieser Thematik ist auch das „Inversenproblem“ anzusprechen, d.h. die Frage nach der Möglichkeit eines eindeutigen Rückschlusses von der AKF auf eine bestimmte Zeitfunktion bzw. Statistik des vorliegenden Photonenstromes zu erörtern. Dabei ist u. a. auch zu berücksichtigen, daß die die Autokorrelation bestimmende Zeitfunktion der Photonenabfolge und die statistische Häufigkeitsverteilung der innerhalb der Samplingzeit des Detektors erfaßten Photonenanzahl unabhängig voneinander variieren können. Nach referierenden Ausführungen zu Grundlage und Computer-gestützter Realisierung der Autokorrelationsanalyse (AKA) von Photonenströmen, sowie zur Photonenstatistik bzw. zum Photonenrauschen beim Emissionsprozess unterschiedlicher Lichtquellen bzw. nach dem Durchgang von Licht durch Materie, werden sodann im Sinne der Zielsetzung der vorliegenden Arbeit eine Reihe charakteristischer Photonenströme berechnet und der AKA unterworfen. Die Modelle erfassen dabei die zeitlich-statistische Abfolge bzw. die Häufigkeitsverteilung der Einzelphotonen, das sukzessive Auftreten von Photonen-“Pulks“ bestimmter „Form“ und die Existenz eines Photonen-“Gleichstroms“ mit überlagerten statistischen Schwankungen. Bei den erhaltenen Typen der AKF finden sich exponentiell oder Gauß-förmig relaxierende, oszillatorische und gedämpft oszillierende Anteile in spezifischer Überlagerung, deren Auftreten im Einzelfall begründend diskutiert wird.
Diese Arbeit behandelt die theoretische Beschreibung optischer Rückkopplung auf Grundlage der Quantenmechanik und ihre Anwendung auf Modellsysteme verschiedener Komplexität. Die Arbeit besteht aus drei Hauptteilen die folgende Schwerpunkte besitzen: i) Die Grundlagen verschiedener theoretischer quantenmechanischer Beschreibungen von optischer Rückkopplung. ii) Die numerische Anwendbarkeit der präsentierten Ansätze und eine erste Anwendung in der Kontrolle quantenmechanischer Dynamik auf der Ebene einer einzelnen Anregung. iii) Numerische Untersuchungen dynamischer Systeme in voll quantisierter und semiklassischer Beschreibung. Charakteristische Eigenschaften der quantisierten Beschreibung werden untersucht. Der erste Teil dieser Arbeit führt theoretische mikroskopische Beschreibungen optischer Rückkopplung ein. Die explizite Form des Hamiltonoperators der Licht-Licht-Wechselwirkung wird hergeleitet und dient als Basis für die Herleitung dynamischer Gleichungen für Wellenfunktionen, Operatoren und Erwartungswerte. Die Beschreibung optischer Verluste einer Kavität in der Raten-Näherung wird betrachtet sowie die Herleitung von Rückkopplung in der Raten-Näherung behandelt. Vor- sowie Nachteile der verschiedenen quantenmechanischen Ansätze werden betrachtet und führen zu den folgenden Ergebnissen: Die Beschreibung optischer Rückkopplung in Wellenfunktionen mittels Raten-Näherung wird verwendet werden, um die Beschreibung in Erwartungswerten zu testen. Letztere Beschreibung ohne Anwendung der Raten-Näherung ist vielseitiger anwendbar und nicht limitiert auf das Regime geringer Anregungen. Der Beschreibungsansatz mittels Operatoren wird verworfen, da fundamentale Probleme bezüglich der Erhaltung der quantenmechanischen Kommutator-Relation auftreten. Der zweite Teil dieser Arbeit umfasst numerische Lösungen der zuvor hergeleiteten dynamischen Gleichungen im Grenzfall einzelner Anregungen. Der Wellenfunktionsansatz in der Raten-Beschreibung wird genutzt, um verschiedene Rückkopplungsregime zu untersuchen und physikalische Bilder dieser Regime zu geben. Der zweite Teil der Arbeit wird komplettiert von einer ersten Anwendung der Beschreibung von optischer Rückkoplung in der Erwartungswertbeschreibung. Dynamische Regime eines kombinierten Systems aus Zwei-Niveau-System und optischer Kavität mit und ohne Auskopplung werden untersucht. Die Kontrolle des kombinierten Systems über den Einsatz von externer optischer Rückkopplung wird aufgezeigt. Der dritte Teil dieser Arbeit behandelt quantenmechanische Systeme im Regime hoher energetischer Anregungen. Das Quanten-Analogon einer klassischen Stabilisierung eines zunächst instabilen stationären Zustandes durch zeitverzögerte Rückkopplung wird eingeführt. Formale Unterschiede des quantenmechanischen Systems zu einer klassischen Beschreibung werden herausgestellt und charakteristische Einflüsse auf die Kontrollmethode behandelt. Den Abschluss dieser Arbeit bildet eine voll quantisierte Beschreibung eines Mikrokaviäts-Halbleiterquantenpunkt- Lasers mit externer optischer Rückkopplung. Die voll quantenmechanische Beschreibung der Licht-Licht-Kopplung wird überprüft, sowie der Vergleich mit einem semiklassischen Lasermodell angestellt. Dieser Vergleich zwischen den Aussagen der entwickelten vollständig quantisierten Beschreibung des Lasers mit Rückkopplung und der semiklassischen Beschreibung zeigt grundlegende Unterschiede bezüglich der Photonstatistik auf. Ein Vergleich mit experimentellen sowie mit theoretischen semiklassischen Arbeiten bestärkt die Vorhersagen des voll quantisierten Modells und motiviert die analytische Untersuchung des voll quantisierten Modells.
Abstract Wir führen eine Reihe von elementaren optischen Experimenten mit einem nichtklassischen Lichtfeld durch, das über parametrische Fluoreszenz erzeugt wird und die Besonderheit aufweist, daß die Photonen ausschließlich paarweise auftreten. Beim Auftreffen auf einen verlustfreien, teildurchlässigen Spiegel werden die Photonen eines Paares gemäß einer Binomialverteilung auf das reflektierte und das transmittierte Bündel verteilt. Dieses Ergebnis ist unabhängig vom Kohärenzgrad. Die beobachtete Invarianz der Verteilung kann auf eine Balance zwischen quantenmechanischen Stimulations‐ und Interferenzeffekten in den Ein‐ und Ausgangsarmen des Strahlteilers zurückgeführt werden. Beim zweimaligen Durchlaufen eines Strahlteilers in einem Michelson‐Interferometer treten Interferenzen zwischen den verschiedenen möglichen Zweiphotonenzuständen im Interferometer auf. Das Korrelations‐Interferogramm für Photonenpaare besitzt eine höhere Auflösung als das Intensitäts‐Interferogramm für die Transmission einzelner Photonen. Wir deuten dieses Verhalten als quantenmechanische Interferenz zwischen der größeren Zahl von Möglichkeiten, die ein Photonenpaar im Vergleich zu einzelnen Photonen hat, das Interferometer zu durchlaufen. Die Anwendung dieser Überlegungen auf Lichtfelder mit Paaren von Photonen unterschiedlicher Energie führt zu Korrelations‐Interferogrammen, die deutlich von den mit klassischen Feldern aufgenommenen Interferogrammen abweichen.
Abstract Die gemäß der Quantenelektrodynamik zur Interferenz von Licht aus zwei voneinander unabhängigen Lasern notwendigen Bedingungen für die Zustandsfunktion des Strahlungsfeldes werden im Zusammenhang mit der Interpretation des Erwartungswertes der elektrischen Feldstärke und der Lichtintensität als Mittelwerte über einer Gesamtheit gleichartiger Systeme näher untersucht; und es wird gezeigt, daß diese Interferenzen auch bei beliebig abgeschwächten Laserstrahlen zu erwarten sind. Zur Abschwächung der Lichtstrahlen wird eine Vorrichtung zur Strahlteilung, wie z. B. ein partiell durchlässiger Spiegel, betrachtet, deren Wirkung auf die Strahlung unter Voraussetzung der experimentell gesicherten „Interferenzen eines Photons mit sich selbst”︁ abgeleitet wird.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.