Nachdem Photonenströme bzw. einzelne Photonen mit hoher zeitlicher Auflösung durch Photonendetektoren quantitativ erfaßt werden können, haben Theorie und Praxis der Autokorrelationsanalyse der Strahlungssignale eine wachsende Bedeutung erhalten. Einerseits prägt sich hier das Fundamentalverständnis der „Quantenoptik“ aus, andererseits bieten sich damit spezielle Möglichkeiten einer spektral sehr hoch auflösenden „Korrelationsspektroskopie“. Überdies lassen sich aus einer experimentell erhaltenen Autokorrelationsfunktion (AKF) weitergehende Rückschlüsse auf die Qualität der Strahlungsquelle und/oder die Wechselwirkung der Photonen mit der durchstrahlten Materie ziehen. Die Arbeit befaßt sich mit der Computer-gestützten Modellierung von Photonenströmen, wobei verschiedene theoretische Ansätze zur zeitlichen Abfolge der Photonen zu symptomatisch verschiedenen Zeitfunktionen führen, die entsprechend charakteristische statistische Schwankungen enthalten. Die anhand solcher „Modell-Photoströme“ ermittelten spezifischen Typen der AKF erlauben durch Vergleich mit experimentellen Resultaten deren weitergehende qualitative und u. U. auch quantitative Interpretation. – Innerhalb dieser Thematik ist auch das „Inversenproblem“ anzusprechen, d.h. die Frage nach der Möglichkeit eines eindeutigen Rückschlusses von der AKF auf eine bestimmte Zeitfunktion bzw. Statistik des vorliegenden Photonenstromes zu erörtern. Dabei ist u. a. auch zu berücksichtigen, daß die die Autokorrelation bestimmende Zeitfunktion der Photonenabfolge und die statistische Häufigkeitsverteilung der innerhalb der Samplingzeit des Detektors erfaßten Photonenanzahl unabhängig voneinander variieren können. Nach referierenden Ausführungen zu Grundlage und Computer-gestützter Realisierung der Autokorrelationsanalyse (AKA) von Photonenströmen, sowie zur Photonenstatistik bzw. zum Photonenrauschen beim Emissionsprozess unterschiedlicher Lichtquellen bzw. nach dem Durchgang von Licht durch Materie, werden sodann im Sinne der Zielsetzung der vorliegenden Arbeit eine Reihe charakteristischer Photonenströme berechnet und der AKA unterworfen. Die Modelle erfassen dabei die zeitlich-statistische Abfolge bzw. die Häufigkeitsverteilung der Einzelphotonen, das sukzessive Auftreten von Photonen-“Pulks“ bestimmter „Form“ und die Existenz eines Photonen-“Gleichstroms“ mit überlagerten statistischen Schwankungen. Bei den erhaltenen Typen der AKF finden sich exponentiell oder Gauß-förmig relaxierende, oszillatorische und gedämpft oszillierende Anteile in spezifischer Überlagerung, deren Auftreten im Einzelfall begründend diskutiert wird.
Nachdem Photonenströme bzw. einzelne Photonen mit hoher zeitlicher Auflösung durch Photonendetektoren quantitativ erfaßt werden können, haben Theorie und Praxis der Autokorrelationsanalyse der Strahlungssignale eine wachsende Bedeutung erhalten. Einerseits prägt sich hier das Fundamentalverständnis der „Quantenoptik“ aus, andererseits bieten sich damit spezielle Möglichkeiten einer spektral sehr hoch auflösenden „Korrelationsspektroskopie“. Überdies lassen sich aus einer experimentell erhaltenen Autokorrelationsfunktion (AKF) weitergehende Rückschlüsse auf die Qualität der Strahlungsquelle und/oder die Wechselwirkung der Photonen mit der durchstrahlten Materie ziehen. Die Arbeit befaßt sich mit der Computer-gestützten Modellierung von Photonenströmen, wobei verschiedene theoretische Ansätze zur zeitlichen Abfolge der Photonen zu symptomatisch verschiedenen Zeitfunktionen führen, die entsprechend charakteristische statistische Schwankungen enthalten. Die anhand solcher „Modell-Photoströme“ ermittelten spezifischen Typen der AKF erlauben durch Vergleich mit experimentellen Resultaten deren weitergehende qualitative und u. U. auch quantitative Interpretation. – Innerhalb dieser Thematik ist auch das „Inversenproblem“ anzusprechen, d.h. die Frage nach der Möglichkeit eines eindeutigen Rückschlusses von der AKF auf eine bestimmte Zeitfunktion bzw. Statistik des vorliegenden Photonenstromes zu erörtern. Dabei ist u. a. auch zu berücksichtigen, daß die die Autokorrelation bestimmende Zeitfunktion der Photonenabfolge und die statistische Häufigkeitsverteilung der innerhalb der Samplingzeit des Detektors erfaßten Photonenanzahl unabhängig voneinander variieren können. Nach referierenden Ausführungen zu Grundlage und Computer-gestützter Realisierung der Autokorrelationsanalyse (AKA) von Photonenströmen, sowie zur Photonenstatistik bzw. zum Photonenrauschen beim Emissionsprozess unterschiedlicher Lichtquellen bzw. nach dem Durchgang von Licht durch Materie, werden sodann im Sinne der Zielsetzung der vorliegenden Arbeit eine Reihe charakteristischer Photonenströme berechnet und der AKA unterworfen. Die Modelle erfassen dabei die zeitlich-statistische Abfolge bzw. die Häufigkeitsverteilung der Einzelphotonen, das sukzessive Auftreten von Photonen-“Pulks“ bestimmter „Form“ und die Existenz eines Photonen-“Gleichstroms“ mit überlagerten statistischen Schwankungen. Bei den erhaltenen Typen der AKF finden sich exponentiell oder Gauß-förmig relaxierende, oszillatorische und gedämpft oszillierende Anteile in spezifischer Überlagerung, deren Auftreten im Einzelfall begründend diskutiert wird.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Sichere Datenübertragung ist essentiell in unserer heutigen Zeit. Informationsaus- tausch bestimmt unser wirtschaftliches und auch unser persönliches Leben. Noch werden unsere Daten mit mathematischen Verschlüsselungsmethoden geschützt. Mit der stetigen Weiterentwicklung der Quantencomputer ist es jedoch nur noch eine Frage der Zeit bis jede Verschlüsselung dekodiert werden kann. Abhilfe schafft die Quantenkryptografie, in der die Verschlüsselung nicht auf Algorithmen sondern auf quantenmechanischen Grundgesetzen basiert. In den letzten Jahren hat sich die Quanten-Kommunikation durch einzelne bzw. verschränkte Photonen, stetig weiterentwickelt. In dieser Arbeit werden die Grundlagen geschaffen, dieses Gebiet auf Elektronen zu erweitern. Ein Ziel dieser Arbeit ist, einen supraleitenden Felde- mitter zu entwickeln. Dazu wurde in Tübingen die Technik etabliert, reproduzierbar Spitzen aus dem Supraleiter Niob herstellen zu können. Die Emission solcher Spit- zen wurde bei Raumtemperatur auf ihre Kohärenz untersucht und es wurde eine Halterung gebaut, mit der die Spitzen unterhalb der Sprungtemperatur gekühlt werden können. Im Rahmen eines Aufenthaltes am Lawrence Berkeley National Lab, USA, wurde ein Setup realisiert, womit die Emission einer supraleitenden Spitze untersucht werden kann. Dabei liegt das Augenmerk auf der Energiebreite und der Teilchenstatistik der Emission. Durch Korrelationsmessungen soll festgestellt werden, ob die supraleitende Spitze verschränkte Elektronenpaare emittiert. Das andere Ziel der Arbeit ist, eine neuartige, sichere Quantenmethode zur Datenübertragung zu entwickeln, durch Modulation einer Materiewelle in einem Biprisma-Interferometer. Der Sender ist dabei ein Wienfilter, der den Kontrast des Interferograms moduliert. Die Phasenlage oder die Position des Streifenmusters ändert sich dabei nicht. Der Empfänger ist ein Delay-Line-Detektor, der dynamisch den Kontrast misst. Für dieses Ziel wurde die Elektronik eines bestehenden Experiments erneuert und eine computergesteuerte Sendeeinheit gebaut. Eine Nachricht wurde erfolgreich übertra- gen und der Aufbau hinsichtlich Geschwindigkeit und Stabilität untersucht. Um die Sicherheit des Übertragungsschemas zu erhöhen, wurde eine Methode entwickelt mit Ähnlichkeiten zum BB84-Protokoll für Photonen. Der Sicherheitsaspekt beruht hierbei auf dem Welle-Teilchen-Dualismus, der Symmetrie der Wienkurve und der Dekohärenz. Abschließend wird die Sicherheit bei verschiedenen Abhörangriffen diskutiert und auch experimentell gezeigt, wie ein Angriff mit einem klassischen Instrument die Übertragung aufgrund von Dekohärenz verhindert.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Realisierung und Untersuchung optoelektronischer Bauelemente, welche nach einem elektrischen Impuls entweder genau ein einzelnes, polarisiertes Photon oder ein verschränktes Photonenpaar emittieren. Solche Emitterstrukturen werden als Q-Bit-Quellen bezeichnet. Eines der interessantesten Anwendungsgebiete einer solchen Q-Bit-Quelle ist die Quantenkryptographie, wobei hierfür sowohl einzelne linear polarisierte Photonen als auch verschränkte Photonenpaare hervorragend geeignet sind. In Hinblick auf die Entwicklung einer praxisrelevanten Emitterstruktur wurde im Rahmen dieser Arbeit ein quantenpunktbasierter Realisierungsansatz gewählt, dessen wesentliche Elemente erfolgreich patentiert werden konnten. Die für die Umsetzung des Gesamtkonzeptes dieser Arbeit entscheidende Herausforderung bestand zunächst darin, eine geeignete Bauelementstruktur zu entwickeln, mit der ein einzelner Quantenpunkt aus einem selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktensemble elektrisch selektiert werden kann. Mit der erfolgreichen Umsetzung dieses Bauelementtyps konnte erstmals die gezielte elektrische Ansteuerung der elektronischen Zustände eines einzelnen Quantenpunktes demonstriert werden. Da die Emission der Photonen in diesem ersten Ansatz ungerichtet in den vollen Raumwinkel erfolgt, ist die Anzahl der Photonen in einem akzeptablen Abstrahlwinkel trotz einer hohen internen Quanteneffizienz von ca. 20% sehr gering. Somit konzentrierte sich das weitere Vorgehen konsequenterweise auf die Steigerung der externen Quanteneffizienz. Durch die Einbettung des, idealerweise einzelnen, elektrisch gepumpten Quantenpunktes in eine Mikrokavität, kann sowohl die Emissionsrichtung der generierten Photonen als auch der Emissionsprozess des Quantenpunktes selbst beeinflusst werden. Die hierzu entwickelte oberflächenemittierende Bauelementstruktur ähnelt dabei in ihrem prinzipiellen Aufbau einer Resonant-Cavity-LED. Bei der Herstellung kavitätsbasierter Strukturen war die Bauelementmodellierung auf Grund der Komplexität ein unverzichtbares Element des Entwicklungsprozesses. Um den Zusammenhang zwischen konkreten Bauelementeigenschaften und einem dreidimensionalen Schichtsystem mit definierten Materialkompositionen, Dotierungsprofilen, lateralen und vertikalen Strukturausdehnungen herzustellen, wurde die Methode der Eigenmoden-Expansion verwendet, um ein funktionstüchtiges Design zu entwickeln. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Design konnte technologisch erfolgreich umgesetzt werden. Die Auskoppeleffizienz dieser, auf einer Resonant-Cavity-LED basierenden, Q-Bit-Quelle lag erwartungsgemäß weit über der des ersten Bauelementansatzes (etwa um einen Faktor 20). Mit dem hergestellten Bauelement konnte erstmals eine Einzelphotonen-Pulsfolge mit einer Frequenz von über 1GHz generiert werden. Damit ist die hier entwickelte Q-Bit-Quelle die bis dato mit Abstand schnellste elektrisch gepumpte, halbleiterbauelementbasierte Einzelphotonenquelle weltweit.
Photonen, die Quanten des Lichts, können sehr komplexe räumliche Strukturen einnehmen, wenn sie frei propagieren. Diese Strukturen werden durch räumliche Moden beschrieben, und ergeben einen unendlich-dimensionalen, diskreten Hilbert-Raum. Eine interessante Eigenschaft von Photonen in diesen Lichtstrukturen ist, dass sie einen quantisierte Einheit von Drehimpuls tragen können welcher -- zumindest theoretisch -- nach oben hin unbeschränkt ist. Dieser unbeschränkte Zustandsraum lässt im Prinzip Informationskodierung mit einem groß en Alphabet zu, das Informationsdichten von mehr als einem Bit pro Photon ermöglicht. Diese Eigenschaft ist natürlich in der klassischen Kommunikation interessant, wo sie bereits benützt wird um Datenraten von mehr als 100 Tbit/sec zu erreichen. Speziell in quantenphysikalischen Situationen lässt es auch sehr interessante Möglichkeiten zu, wie zum Beispiel hochdimensionale Verschränkung. Zwei Systeme sind verschränkt, wenn sie gemeinsam eine von mehreren Eigenschaften annehmen können (wie zum Beispiel die Polarisation von Photonen), diese Eigenschaft aber vor der Messung noch nicht realisiert ist. Erst durch die Messung von einem der Systeme wird eine Eigenschaft realisiert (zum Beispiel, dass das Photon horizontale Polarisation hat), und weil es eine gemeinsame Eigenschaft des Photonen-Paars ist, nimmt auch das zweite Photon diese Eigenschaft an -- egal wie weit es entfernt ist. Hochdimensionale Verschränkung bedeutet, dass die Photonen eine von vielen Eigenschaften gemeinsame einnehmen könnten. Aber erst durch die Messung wird eine dieser Einstellungen realisiert -- und im gleichen Augenblick nimmt das Partner-Photon diese Eigenschaft an. Das zeigt, dass zwei Photonen gemeinsam über groß e Distanzen hinweg auf eine nicht-lokale/nicht-reale Weise viel Information tragen können. In dieser Arbeit habe ich mich mit räumlichen Strukturen von Photonen und ihren quantenphysikalischen Eigenschaften beschäftigt -- in groß en Hilbert-Räumen als auch in groß en realen Räumen. Im ersten Experiment wird untersucht, in wie vielen Dimensionen man zwei Photonen verschränken kann. Wir konnten Photonenpaare erzeugen, die in über 100 Dimensionen verschränkt sind -- und haben diese in einer Serie von insgesamt 200.000 Messungen auch nachweisen können. Der entsprechende Hilbert Raum ist vergleichbar mit zwei-dimensionaler Verschränkung von etwa 13 Teilchen. Das zeigt ein riesiges Potential für die Umsetzung von Quantenkommunikations-Experimenten mit bereits vorhandenen Technologien. Aufbauend darauf haben wir uns gefragt, ob Photonen in diesen Lichtstrukturen auch über Distanzen übertragen werden können, die größ er sind als typische optische Tische im Labor -- was natürlich für realistische Quantenkommunikations-Experimente notwendig ist. Diese Frage wurde bis zu dem Zeitpunkt nur in theoretischen Modellierungen und numerischen "Experimenten" untersucht -- mit durchaus kritischen Resultaten. Da es aber noch keine experimentellen Untersuchungen gab, noch nicht einmal für klassische Laser mit räumlichen Strukturen, haben wir über einen 3 Kilometer langen Kommunikationslink -- durch die Stadt Wien -- einen ersten Test gemacht. Dieser erste Test zeigte (für uns unerwartet) gute Resultate, sodass wir in einem Nachfolgeexperiment auf dem gleichen 3 Kilometer Link auch verschränkte Photonen in räumlichen Strukturen übertragen haben. Wir konnten die Eigenschaft der Verschränkung tatsächlich nachweisen, was bedeutet dass die räumliche Struktur von Einzelphotonen durch die Atmosphäre nicht zu stark beeinflusst wird. Um die Limits weiter auszuschöpfen, haben wir ein klassisches Experiment zwischen zwei kanarischen Inseln über 143 Kilometer durchgeführt, und die übertragenen Strukturen konnten immer noch erkannt werden. In einer weiteren Arbeit wollten wir das Potential von hochdimensionaler Verschränkung auf mehrere Teilchen erweitern, um neue Effekte in hoch-dimensionaler Vielteilchen-Verschränkung zu untersuchen. Dabei stieß en wir gleich auf das folgende praktische Problem: Uns war nicht klar, wie der dementsprechenden experimentelle Aufbau aussehen sollte, der solche Zustände erzeugen kann. Das Problem habe ich gelöst durch einen Computeralgorithmus (den wir Melvin nennen) der automatisch Implementationen von Experimenten finden kann. Mehrere dieser computer-designten Experimente wurden in unseren Labors bereits erfolgreich umgesetzt, andere werden im Moment gebaut. Diese daraus resultierenden Experimente erlauben die Untersuchung von Zuständen im Labor, die man sonst nur auf Papier analysieren kann. Die computer-designten Experimente sind sehr kontraintuitiv, und schwierig zu verstehen -- sie beinhalten aber auch Techniken an die wir normalerweise nicht denken würden. Ein solcher technische Trick hat uns zur Entdeckung einer neuen Art von sehr allgemeiner Verschränkungserzeugung inspiriert, und ist (für mich) ein Beispiel von erfolgreicher Mensch-Maschine Synergie. Im letzten Kapitel habe ich neun Folgefragen und -Projekte aufgelistet, deren Lösung ich besonders spannend finden würde.
Über Jahrhunderte hinweg teilte die Frage nach der Natur des Lichts die Wissenschaftler in zwei Lager. Zum einen in Vertreter der Teilchenhypothese, zum anderen jedoch spätestens nach der Veröffentlichung der Maxwell-Gleichungen und dem Nachweis elektromagneti- scher Wellen durch Heinrich Hertz in Anhänger der Wellentheorie von Licht. Erst mit der Entwicklung der Quantenmechanik zu Beginn des 20. Jahrhunderts erwiesen sich beide Theorien als gleichberechtigt. Bereits 1905 von Einstein postuliert, gelang der Nachweis einzelner Photonen, wie die Lichtteilchen mittlerweile genannt wurden, erst im Jahr 1977 durch Kimble et al., Experimente zur Wellennatur von Einzelphotonen erfolgten 1986 durch Grangier et al.. Seit den 1970er Jahren erfolgt die Präparation von Einzelphotonen nach immer neuen ex- perimentellen Ansätzen, die Entwicklung der Quanteninformation in den 1980er Jahren er- öffnet über die Untersuchung spannender quantenmechanischer Zusammenhänge hinaus ein praktisches Anwendungsfeld für Einzelphotonenquellen. Im Zentrum der vorliegenden Arbeit stand die Erzeugung von entarteten Einzelphotonenpaaren um 808 nm durch den nichtlinearen Prozess der parametrischen Abwärtskonversion vom Typ II in periodisch gepoltem Kaliumtitanylphosphat als nichtlinearem Medium. Die Emissionsspektren verschiedener Kristalle werden untersucht und Besonderheiten diskutiert, Details über das entartete Emissionsspektrum werden den Zweiphotoneninterferenzspektren aus Aufbauten nach Hong, Ou und Mandel bzw. Shih und Alley entnommen. Zugleich wird ein mathematisches Modell vorgestellt, das die exakte Beschreibung der Zweiphotoneninterferenzspektren ungefilterter Typ II-PDC-Photonen erlaubt. Die Emissionsspektren der einzelnen Photonen werden außerdem mit Hilfe von Autokorrelationsexperimenten untersucht, eine erfolgreiche Verletzung der Bellschen Ungleichung bestätigt die Möglichkeit der Präparation polarisationsverschränkter Zustände. Mit PDC in PPKTP steht damit eine zuverlässige und vielseitige Quelle für Einzelphotonen um 808 nm zur Verfügung. Neben der Erzeugung von Einzelphotonenpaaren durch PDC und ihrer Charakterisierung durch verschiedene Interferenzexperimente wurden im Rahmen der vorliegenden Arbeit außerdem zwei Anwendungsansätze verfolgt: Durch Differenzfrequenzerzeugung zwischen einem Einzelphoton und einem klassischen Pumpfeld sollte eine Zweiphotonenquelle implementiert werden, deren grundsätzliche Idee hier skizziert wird. Ein zweites Anwendungsfeld stellt die oben bereits angesprochene Quanteninformationsverarbeitung dar, die beschriebene Einzelphotonenquelle wird verwendet, um ein Sende-Modul für den Quantenschlüsselaustausch nach dem BB84-Protokoll zu implementieren. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Aufbau entwickelt, der auf die Verwendung aktiver optischer Elemente zur Zustandspräparation verzichtet und das Zentrum einer Schlüsselaustauschstrecke nach BB84 bildet.