L'étude spectroscopique et cinétique de l'ion Tm3+ dans les fluorures alcalino-terreux (en particulier SrF2) a montré l'existence de relaxations croisées peuplant le niveau réservoir. Toutefois, la comparaison entre les courbes expérimentales et les simulations par ordinateur effectuées à partir d'un modèle à 4 niveaux, suggèrent que les coefficients de relaxation croisée sont insuffisants pour amorcer un processus d'avalanche.
L'étude spectroscopique et cinétique de l'ion Tm3+ dans les fluorures alcalino-terreux (en particulier SrF2) a montré l'existence de relaxations croisées peuplant le niveau réservoir. Toutefois, la comparaison entre les courbes expérimentales et les simulations par ordinateur effectuées à partir d'un modèle à 4 niveaux, suggèrent que les coefficients de relaxation croisée sont insuffisants pour amorcer un processus d'avalanche.
Cette etude traite de la fluorescence bleue, observee vers 480 et 450 nm, dans des monocristaux de type fluorite: fluorures alcalino-terreux et fluorure de cadmium, dopes avec l'ion thulium trivalent et soumis a une excitation monochromatique rouge vers 650 nm. La source utilisee est un laser accordable a colorant fonctionnant en continu. Du fait de la compensation de charge, il existe, dans un cristal de type fluorite, une multitude de sites differents pour l'ion thulium, ce qui complique l'etude spectroscopique. La theorie des groupes de symetrie permet, dans les cas simples, de prevoir la symetrie des sites. Une telle conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transferts d'energie entre les ions dans un etat excite et avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts appeles relaxations croisees peuvent conduire a une sorte de reaction en chaine entrainant une importante et brusque augmentation de l'intensite de la fluorescence antistokes (phenomene de seuil). La determination du mecanisme d'excitation, importante pour la realisation de l'inversion de population, necessite une etude approfondie, tant en regime stationnaire, en fonction de la puissance excitatrice, qu'en regime dynamique: reponse a un echelon et arret brusque de l'excitation. Dans les trois fluorures alcalino-terreux, un mecanisme de type absorptions successives utilisant une absorption resonnante dans un etat excite metastable, a ete mis en evidence. Des relaxations croisees contribuent au peuplement des etats excites mais sont trop faibles pour declencher l'avalanche. Les sites responsables de ces emissions antistokes possedent des symetries de types cubique, trigonale et tetragonale, la compensation de charge etant realisee par un ion fluorure en position interstitielle. Dans le fluorure de cadmium, l'emission a 450 nm la plus intense presente toutes les caracteristiques de l'avalanche de photons. Le site responsable de cette emission est, sans doute, une association d'ions thulium
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+
L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Le couplage de la spectroscopie d'electrons, du rayonnement synchrotron et de faisceaux laser nous a permis d’etudier d’une part la photoionisation resonnante d’atomes aloalins ou aloalino-terreux initialement dans leur etat fondamental (Ba) ou excite (Ba*, Na*) d’autre part les processus de transfert collisionnels d'energie aboutissant a l'ionisation d'une vapeur d'atomes (Ba) irradiee par un rayonnement laser resonnant L'etude des differentes voies de relaxation des etats autoionisants peuples a partir de l’etat fondamental du baryum nous a permis de caracteriser differentes resonances d'excitation d’un electron 5p ainsi que de mesurer la force d'oscillateur associee a l'ensemble de ces transitions d'excitation. Nous avons egalement determine les seuils d'ionisation 5p vers lesquels convergent differente series du spectre de photoabsorption. La relaxation d'etats autoionisants peuples par rayonnement synchrotron a partir des etats 6s5d 1,3D du baryum excite a pu egalement etre observee et analysee pour la premiere fois, permettant la mise en evidence et la caracterisation des similarites et des differences dans le comportement d'atomes a l'etat fondamental et a l’etat excite. L'observation des electrons de tres basse energie emis dans les processus collisionnels de transfert d'energie et la mesure precise de leur energie cinetique a permis, dans le baryum excite, de determiner sans ambiguite la succession des mecanismes aboutissants a l'ionisation de la vapeur : collision d'association d'energie, collision d’energie Penning. Enfin, nous avons demontre, dans une experience de faisabilite realisee sur le sodium, la possibilite de peupler des etats tres excites proches de la limite d'ionisation en quantite suffisante pour que leur interaction avec le rayonnement synchrotron soit detectable L'autoionisation des etats ainsi crees par l'excitation d'un electron de couche interne et d'un electron de couche externe a ete observee et analysee. Les energies de ces etats ont ete mesurees ainsi que les forces d’oscillateur relatives des transitions conduisant a leur creation.
Cette thèse présente des études préliminaires visant à réaliser des mémoires quantiques dans des ions de terre rare en matrice cristalline. Les mémoires quantiques sont un élément essentiel de tout processus de traitement quantique de l'information. Si les photons sont les meilleurs vecteurs pour le transport d'information, les systèmes matériels représentent les meilleurs objets quantiques pour réaliser des opérations de stockage et de traitement de l'information. Les transitions Raman sont un processus intéressant pour réaliser le couplage lumière-matière car elles sont insensibles à la décohérence par émission spontanée. Les ions de terre rare ont été choisis car ils présentent des durées de vies de cohérence relativement longues. Dans ce manuscrit, après une présentation détaillée des différents ions de terre rare et des différentes matrices cristallines, on justifie le choix de travailler sur l'ion Thulium inséré dans un cristal de YAG. On discute ensuite de la façon de créer un système à trois niveaux efficace dans ce matériau à l'aide d'un champ magnétique. On présente les résultats expérimentaux de spectroscopie de l'ion Thulium en champ magnétique qui permettent de mesurer les facteurs gyromagnétiques du Thulium. On détaille la procédure de préparation du système à trois niveaux de façon à éliminer l'effet de l'élargissement inhomogène des transitions. On décrit enfin une première opération de manipulation cohérente d'un ensemble macroscopique d'ions Thulium, en utilisant un laser ultra-stable construit au laboratoire: l'opération de transfert adiabatique de population entre deux niveaux du système, par excitation cohérente "Sécante Hyperbolique Complexe".