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Étude des processus d'ionisation et de transferts collisionnels d'énergie dans des vapeurs alcalines et alcalino-terreuses excitées par rayonnements laser et synchrotron

D. Cubaynes

Published Jan 1, 1987• 0 citations
OpenAlex

Abstract

Le couplage de la spectroscopie d'electrons, du rayonnement synchrotron et de faisceaux laser nous a permis d’etudier d’une part la photoionisation resonnante d’atomes aloalins ou aloalino-terreux initialement dans leur etat fondamental (Ba) ou excite (Ba*, Na*) d’autre part les processus de transfert collisionnels d'energie aboutissant a l'ionisation d'une vapeur d'atomes (Ba) irradiee par un rayonnement laser resonnant L'etude des differentes voies de relaxation des etats autoionisants peuples a partir de l’etat fondamental du baryum nous a permis de caracteriser differentes resonances d'excitation d’un electron 5p ainsi que de mesurer la force d'oscillateur associee a l'ensemble de ces transitions d'excitation. Nous avons egalement determine les seuils d'ionisation 5p vers lesquels convergent differente series du spectre de photoabsorption. La relaxation d'etats autoionisants peuples par rayonnement synchrotron a partir des etats 6s5d 1,3D du baryum excite a pu egalement etre observee et analysee pour la premiere fois, permettant la mise en evidence et la caracterisation des similarites et des differences dans le comportement d'atomes a l'etat fondamental et a l’etat excite. L'observation des electrons de tres basse energie emis dans les processus collisionnels de transfert d'energie et la mesure precise de leur energie cinetique a permis, dans le baryum excite, de determiner sans ambiguite la succession des mecanismes aboutissants a l'ionisation de la vapeur : collision d'association d'energie, collision d’energie Penning. Enfin, nous avons demontre, dans une experience de faisabilite realisee sur le sodium, la possibilite de peupler des etats tres excites proches de la limite d'ionisation en quantite suffisante pour que leur interaction avec le rayonnement synchrotron soit detectable L'autoionisation des etats ainsi crees par l'excitation d'un electron de couche interne et d'un electron de couche externe a ete observee et analysee. Les energies de ces etats ont ete mesurees ainsi que les forces d’oscillateur relatives des transitions conduisant a leur creation.

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Étude théorique de processus cohérents danc les alcalino-terreux

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Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.

•Feb 26, 2002•0 citations

Transferts d'excitation assistés par laser et ionisation par collisions superélastiques dans des vapeurs atomiques

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Lors d’une collision radiative, le transfert d’excitation vers l’etat final resulte de l’action conjuguee de l’interaction collisionnelle et du couplage avec le champ. La section efficace associee σ, qui contient l’information sur le processus collisionnel, depend du systeme atomique et des caracteristiques du champ. Dans ce memoire sont presentes les resultats d’experiences consacrees a l’etude a haute resolution du profil spectral de σ et, a celle de la coherence induite par un champ exterieur polarise. Les travaux portent sur des couplages dipolaires et d’echange dans le cas d’interactions multipolaires dans des melanges de vapeurs alcalines et alcalino-terreuses. Les informations obtenues concernent les interactions a longue portee. Lorsque le systeme choisi conduit a l’ionisation de l’une des especes en reaction, le processus est souvent masque par l’ionisation du milieu sous l’effet des collisions superelastiques. Ce phenomene est de nature purement collisionnelle. Sin etude, menee dans une vapeur de strontium, met en lumiere la dynamique du transfert de l »energie par les electrons chauds du milieu. Ceux-ci la vehiculent depuis les niveaux metastables, ou elle est stockee, jusqu’au niveau fondamental de l’ion.

•Jan 1, 1985•0 citations

Spectroscopie Rydberg et excitation du coeur isolé d'atomes d'ytterbium ultra-froids

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Les atomes de Rydberg constituent des objets idéaux pour l’étude des systèmes physiques en interaction à longue portée. Transposer à ces atomes très excités les techniques habituelles d’imagerie et de piegeage des atomes froids offrirait de nouvelles opportunités pour le domaine de la simulation quantique. Notre approche consiste à utiliser un atome à deux électrons de valence optiquement actifs tel que l’ytterbium. En effet, les transitions optiques du coeur ionique de cet atome ouvrent la voie à de nombreuses perspectives pour la manipulation optique dans l'état de Rydberg. Lorsque l’atome est doublement excité, il peut néanmoins auto-ioniser puisque son énergie se situe au delà de la première limite d’ionisation. La possibilité de s’affranchir totalement de l’autoionisation est une question ouverte.Dans cette thèse, nous présentons en premier lieu les contributions apportées au montage de l’expérience,du refroidissement des atomes d’ytterbium sur la raie d’intercombinaison à l’excitation dans des états de Rydberg. A cause des interactions entre électrons de valence, la spectroscopie de ces états très excités est plus complexe dans l'ytterbium que dans les atomes alcalins. Une étude expérimentale couplée à une analyse par théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT) a été réalisée sur diverses séries Rydberg (s, p, d et f). Cette étude, prérequis essentiel, a permis d’améliorer la précision de plus de deux ordres de grandeur sur la spectroscopie des séries étudiées.L’excitation du coeur ionique a ensuite été mise en place sur la transition 6s1/2 → 6p1/2 . Nous avons alors étudié expérimentalement et théoriquement l’excitation du coeur isolé pour des états de Rydberg de grand moment orbital (l = 5 - 9). Cette étude a montré que l'auto-ionisation est dominée par le couplage au continuum de l'état de coeur 5d3/2. Par opposition a l'atome de baryum, pour lequel l'autoionisation chute rapidement avec le moment orbital de l'électron Rydberg, nous avons montré que cette tendance est moins marquée sur l'ytterbium. Grace à cette étude, nous pourrons déterminer les états pour lesquels la manipulation optique par laser est possible.

•Dec 18, 2017•1 citation

Dynamique et contrôle optique des molécules froides

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Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

•Dec 10, 2012•2 citations

Structure et dynamique des ions moléculaires froids : processus de formation et de destruction

SILVA SILVA, Humberto da Silva

Ce travail concerne les mecanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moleculaires formes au cours de collisions inelastiques ultra-froides. Ces collisions sont etudiees experimentalement dans des pieges hybrides melant un piege d'atomes ultra-froids et un piege d’ions refroidis par laser. Nous avons effectue une analyse theorique systematique des collisions binaires, assistees par la lumiere, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est decrite par des calculs de chimie quantique bases sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs tres precis. La formation d’ions moleculaires par 'association radiative est predite efficace pour tous les systemes etudies, avec une section efficace deux a dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculees et comparees aux valeurs experimentales disponibles. Des resonances de forme sont attendues avec une largeur tres faible, et pourraient etre observees avec la meilleure resolution experimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi ete calculees. Elles montrent que les ions moleculaires formes ne sont pas crees dans leur etat vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montre que ces ions moleculaires pouvaient etre photodissocies par les lasers utilises dans l’experience pour le refroidissement et le piegeage. Par ailleurs nous avons etudie la relaxation vibrationnelle des ions formes. Dans les echelles de temps des differentes experiences, nous avons montre que celle-ci ne resulte pas d'une relaxation radiative associee au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutot a des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi etudie cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des experiences en cours. Nous avons decrit le calcul du potentiel d'interaction necessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la resolution desequations couplees multi-voies. En particulier il a ete montre, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'etat a etat (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent etre donc simplifies en traitant l'ion a un electron actif comme etant dans un etat de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'etude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite a des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte a des difficultes supplementaires: (i) l'echange des atomes identiques conduisant a des collisions reactives qui induisent des pertes dans le piege. (ii) la forte densite d'etats internes due a la lourde masse du systeme. (iii) les interactions inter-voies encore presentes a tres longues distances du fait cette forte densite. Neanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observee dans les surfaces d'energie potentielle conduit a la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait etre tres generale pour les ions moleculaires triatomiques presentant une forte anisotropie a courte distances et qui sont couramment utilises dans les pieges hybrides.

•Jul 10, 2017•0 citations

Dynamic and optical control of cold molecules

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Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites magiques où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

•Jan 1, 2012•0 citations
Le couplage de la spectroscopie d'electrons, du rayonnement synchrotron et de faisceaux laser nous a permis d’etudier d’une part la photoionisation resonnante d’atomes aloalins ou aloalino-terreux initialement dans leur etat fondamental (Ba) ou excite (Ba*, Na*) d’autre part les processus de transfert collisionnels d'energie aboutissant a l'ionisation d'une vapeur d'atomes (Ba) irradiee par un rayonnement laser resonnant L'etude des differentes voies de relaxation des etats autoionisants peuples a partir de l’etat fondamental du baryum nous a permis de caracteriser differentes resonances d'excitation d’un electron 5p ainsi que de mesurer la force d'oscillateur associee a l'ensemble de ces transitions d'excitation. Nous avons egalement determine les seuils d'ionisation 5p vers lesquels convergent differente series du spectre de photoabsorption. La relaxation d'etats autoionisants peuples par rayonnement synchrotron a partir des etats 6s5d 1,3D du baryum excite a pu egalement etre observee et analysee pour la premiere fois, permettant la mise en evidence et la caracterisation des similarites et des differences dans le comportement d'atomes a l'etat fondamental et a l’etat excite. L'observation des electrons de tres basse energie emis dans les processus collisionnels de transfert d'energie et la mesure precise de leur energie cinetique a permis, dans le baryum excite, de determiner sans ambiguite la succession des mecanismes aboutissants a l'ionisation de la vapeur : collision d'association d'energie, collision d’energie Penning. Enfin, nous avons demontre, dans une experience de faisabilite realisee sur le sodium, la possibilite de peupler des etats tres excites proches de la limite d'ionisation en quantite suffisante pour que leur interaction avec le rayonnement synchrotron soit detectable L'autoionisation des etats ainsi crees par l'excitation d'un electron de couche interne et d'un electron de couche externe a ete observee et analysee. Les energies de ces etats ont ete mesurees ainsi que les forces d’oscillateur relatives des transitions conduisant a leur creation.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Lors d’une collision radiative, le transfert d’excitation vers l’etat final resulte de l’action conjuguee de l’interaction collisionnelle et du couplage avec le champ. La section efficace associee σ, qui contient l’information sur le processus collisionnel, depend du systeme atomique et des caracteristiques du champ. Dans ce memoire sont presentes les resultats d’experiences consacrees a l’etude a haute resolution du profil spectral de σ et, a celle de la coherence induite par un champ exterieur polarise. Les travaux portent sur des couplages dipolaires et d’echange dans le cas d’interactions multipolaires dans des melanges de vapeurs alcalines et alcalino-terreuses. Les informations obtenues concernent les interactions a longue portee. Lorsque le systeme choisi conduit a l’ionisation de l’une des especes en reaction, le processus est souvent masque par l’ionisation du milieu sous l’effet des collisions superelastiques. Ce phenomene est de nature purement collisionnelle. Sin etude, menee dans une vapeur de strontium, met en lumiere la dynamique du transfert de l »energie par les electrons chauds du milieu. Ceux-ci la vehiculent depuis les niveaux metastables, ou elle est stockee, jusqu’au niveau fondamental de l’ion.
Les atomes de Rydberg constituent des objets idéaux pour l’étude des systèmes physiques en interaction à longue portée. Transposer à ces atomes très excités les techniques habituelles d’imagerie et de piegeage des atomes froids offrirait de nouvelles opportunités pour le domaine de la simulation quantique. Notre approche consiste à utiliser un atome à deux électrons de valence optiquement actifs tel que l’ytterbium. En effet, les transitions optiques du coeur ionique de cet atome ouvrent la voie à de nombreuses perspectives pour la manipulation optique dans l'état de Rydberg. Lorsque l’atome est doublement excité, il peut néanmoins auto-ioniser puisque son énergie se situe au delà de la première limite d’ionisation. La possibilité de s’affranchir totalement de l’autoionisation est une question ouverte.Dans cette thèse, nous présentons en premier lieu les contributions apportées au montage de l’expérience,du refroidissement des atomes d’ytterbium sur la raie d’intercombinaison à l’excitation dans des états de Rydberg. A cause des interactions entre électrons de valence, la spectroscopie de ces états très excités est plus complexe dans l'ytterbium que dans les atomes alcalins. Une étude expérimentale couplée à une analyse par théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT) a été réalisée sur diverses séries Rydberg (s, p, d et f). Cette étude, prérequis essentiel, a permis d’améliorer la précision de plus de deux ordres de grandeur sur la spectroscopie des séries étudiées.L’excitation du coeur ionique a ensuite été mise en place sur la transition 6s1/2 → 6p1/2 . Nous avons alors étudié expérimentalement et théoriquement l’excitation du coeur isolé pour des états de Rydberg de grand moment orbital (l = 5 - 9). Cette étude a montré que l'auto-ionisation est dominée par le couplage au continuum de l'état de coeur 5d3/2. Par opposition a l'atome de baryum, pour lequel l'autoionisation chute rapidement avec le moment orbital de l'électron Rydberg, nous avons montré que cette tendance est moins marquée sur l'ytterbium. Grace à cette étude, nous pourrons déterminer les états pour lesquels la manipulation optique par laser est possible.
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