Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Cette thèse présente l'étude des phénomènes transitoires lors de l'interaction d'un atome à deux niveaux avec des impulsions quantifiées. Dans une première partie nous rappelons les bases théoriques sur lesquelles s'appuie ce manuscrit. Dans un traitement semi-classique du problème, où le champ n'est pas traité quantiquement, nous montrons qu'il est possible de réaliser des transitions non-adiabatiques à l'aide d'impulsions lumineuses non-résonantes en régime de couplage fort. Nous introduisons ensuite le modèle de Jaynes-Cummings qui permet de traiter l'ensemble du système quantiquement, pour un champ mono-mode. Dans une seconde partie, nous étudions la situation d'un atome à deux niveaux traversant un micro-maser mono-mode. Dans ce cas, ce n'est pas le champs qui est transitoire mais le terme de couplage avec l'atome. La modulation du profil du champ contenu dans la cavité permet de réaliser des transitions non-adiabatiques. \nLe système se propage alors, à l'intérieur de la cavité, dans une superposition d'états adiabatiques. L'état final en sortie de la cavité peut être compris à l'aide d'un schéma d'interférence de type Ramsay. Lorsque l'énergie incidente de l'atome est du même ordre du grandeur que l'énergie d'interaction, le déplacement du centre de masse doit être quantifié afin de prendre correctement en compte les couplages opto-mécaniques. Nous développons pour cela une approche temporelle, en définissant plusieurs temps, associés aux différents états adiabatiques. Nous étudions dans les parties suivantes les configurations où un ou deux atomes sont confinés dans un guide d'onde à une dimension. \nCette configuration permet d'obtenir un régime de couplage fort, même pour un paquet d'onde à un seul photon. Dans le cas où il n'y a qu'un seul atome nous démontrons un théorème contraignant l'aire de l'impulsion transmise. En effet, pour un régime de couplage arbitraire, l'aire de l'impulsion transmise est systématiquement nulle. La contrepartie dans le domaine spectral est que la fréquence centrale de l'impulsion, résonante avec la transition atomique, est totalement réfléchie. Dans le cas où deux atomes sont présents dans le guide d'onde, nous explorons les processus d'échanges de photons entre ces atomes. Afin de traiter correctement l'influence des photons virtuels, nous montrons que l'approximation de l'onde tournante ne doit pas être faite. La dynamique des champs rayonnés est alors comprise en la reliant aux états retardés de Dicke. L'échange de photons virtuels conduit à une modification des niveaux de ces états et à une modification significative des spectres rayonnés. L'influence de ces photons virtuels peut être modulée, et même supprimée, en ajustant la distance inter-atomique. Nous montrons que le théorème contraignant l'aire de l'impulsion reste valable dans cette situation. Finalement nous traitons dans une dernière partie de l'interaction d'un atome à deux niveaux contenus dans un guide d'onde avec des champs non-classiques arbitraires. Pour cela, nous développons une nouvelle méthode en quantifiant le flux électromagnétique. Cette méthode à la particularité de définir de nouveaux états adiabatiques globaux, similaires à ceux utilisés dans les théories semi-classiques. Cette caractéristique permet de retrouver les résultats semi-classiques dans le cas où le champ est composé d'états cohérents à grand nombre de photons. Dans le cas général, la nouvelle structure des états adiabatiques est organisée en bandes d'états. Chaque bande du modèle quantique correspond à un état unique dans le modèle semi-classique. Nous faisons alors la distinction entre couplage intra- et inter-bandes.
Le mémoire présenté ici reprend une partie de ma contribution aux travaux de l'équipe Confinement d'Ions et Manipulation Laser du laboratoire PIIM, que j'ai rejoint en 2000. Cette équipe inscrit ses recherches autour du confinement d'ions en piège de Paul et de leur interaction avec des lasers. Le projet historique de l'équipe porte sur l'utilisation d'un ion unique de calcium refroidi par laser pour la métrologie des fréquences optiques. L'aboutissement de ce projet implique de relever de nombreux défis techniques concernant la stabilisation en fréquences des lasers et leur utilisation pour le contrôle de l'état interne et externe d'un ion. C'est plutôt à cette deuxième facette que mon travail s'adresse, autour du contrôle de l'état quantique d'un ion unique piégé, par des protocoles à un, deux ou trois photons, cohérents ou non. Par ailleurs, un nouveau projet expérimental est en préparation depuis plus d'un an et concerne le confinement de grands échantillons, refroidis par laser. L'originalité du projet repose sur l'utilisation d'un piège linéaire double, comportant une partie quadrupolaire et une partie multipolaire. Cette dualité permettra de comparer le comportement collectif d'un ensemble d'ions, comme les transitions de phase, en fonction du profil du potentiel de confinement. De plus, la mise en série des deux pièges de symétrie différente permet aussi de tester des protocoles de transport optimal pour transférer les ions d'un piège à l'autre, avec un minimum de chauffage. Ce rapport est organisé comme suit. Sont présentés dans un premier temps les résultats originaux concernant le refroidissement laser d'ions piégés et les performances attendues pour une horloge optique basée sur un ion unique de calcium. Différentes méthodes numériques uti\-li\-sées pour prendre en compte le mouvement des ions dans leur interaction avec un ou des lasers y sont introduites. Le chapitre suivant est consacré à des phénomènes cohérents à deux et trois photons et à la perte de cohérence induite par le mouvement des ions. L'influence du mouvement sur la cohérence de l'état interne construit par l'interaction avec deux lasers permet de proposer une méthode originale pour caractériser le mouvement d'un ion unique. Un phénomène de piégeage cohérent de population observable dans l'ion calcium est démontré et son exploitation pour un étalon de fréquence THz est proposée. Dans le dernier chapitre sont abordées les problématiques liées au confinement de larges échantillons (pouvant atteindre 107 ions) et leur couplage avec des lasers. Les lois d'échelles régissant l'équilibre thermodynamique et la dynamique de grands nuages sont analysées, en vue de la conception d'une nouvelle expérience, dédiée à l'étude des phénomènes collectifs dans de larges échantillons refroidis. Un modèle de champ moyen, dit {\it plasma non neutre} est utilisé pour déduire le comportement d'un nuage à l'équilibre thermodynamique et son profil de densité. Dans la limite d'un petit nombre d'ions piégés, les simulations par dynamique moléculaire nous permettent d'étudier le refroidissement des ions et leur organisation à basse température. Ceci nous permet de proposer l'exploitation de la structure en anneau formée par quelques dizaines d'ions en multipole, pour un étalon de fréquence optique d'un nouveau type. Chaque chapitre comporte une introduction générale au sujet abordé et reprend, en les commentant, les articles publiés concernant ce sujet, quand ceux-ci concernent des travaux personnels. Ce mémoire s'achève en abordant des perpectives sur les travaux à mener dans les prochaines années.
Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme. Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population. Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence. D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.