Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.
Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.
Ce travail porte sur l'étude expérimentale résolue en temps de la dynamique atomique et moléculaire prenant place sur une échelle de temps femtoseconde. Il présente deux orientations distinctes et complémentaires. La première concerne l'étude de la dynamique de paquets d'ondes dans des atomes et dimères d'alcalins (K, K2) par des méthodes pompe-sonde. Dans le cas du potassium atomique le paquet d'ondes est une superposition des états de structure fine de l'état 4p et représente un paquet de spin électronique. Nous observons la dynamique de ce paquet d'ondes au cours du temps et montrons que celle-ci correspond à une inversion du sens d'orientation du spin. Le formalisme théorique des états brillants et noirs est particulièrement adapté à la description de ce type de dynamique. Nous présentons alors une méthode originale qui, tirant avantage du mouvement d'inversion du spin, permet de produire des électrons polarisés en spin à l'échelle femtoseconde. Dans le cas des molécules, le paquet d'ondes créé est une superposition d'états vibrationnels. Nous présentons les résultats d'une étude systématique de la dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans les états électroniques et . Le signal pompe-sonde dépend alors de la compétition entre les dynamiques associées aux paquets d'ondes créés dans les deux états électroniques. La deuxième partie traite d'expériences d'interférences de paquets d'ondes dans des systèmes similaires (K, Cs, Cs2). Cette technique, complémentaire de la première, consiste à faire interagir une séquence de deux impulsions identiques avec un système atomique ou moléculaire. Cette interaction résulte de l'interférence des deux paquets d'ondes créés par les deux impulsions laser. Ces interférences permettent de réaliser le contrôle cohérent de la probabilité d'excitation. Dans le cas des atomes, nous présentons les résultats des expériences réalisés sur la transition à un photon 4s–4p du potassium et à deux photons 6s–7d du césium. Deux régimes d'interférences sont mis en évidence : le régime d'interférences optiques qui se produit quand les deux impulsions se chevauchent dans le temps et le régime d'interférences quantiques qui se produit quand les deux impulsons sont séparés dans le temps. Nous explorons le comportement de ces deux types d'interférences dans un grand nombre de situations originales (régime saturé, cas d'impulsions à dérive de fréquence, etc.) qui nous permettent de mieux comprendre les avantages et les limites de cette technique. Dans le cas des molécules, l'interaction de la séquence des deux impulsions conduit à l'interférence des paquets d'ondes vibrationnels. Nous analysons et discutons dans ce cas-là des effets d'une distribution thermique dans l'état initial sur le signal de contrôle cohérent.
Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la mise en forme et de la caractérisation d'impulsions courtes dans l'ultraviolet ainsi que l'utilisation du façonnage pour le contrôle cohérent de systèmes simples. \nTrois grandes directions ont été suivies, dans un premier temps, nous présentons les caractéristiques et le fonctionnement d'un filtre dispersif acousto-optique programmable et son utilisation pour produire des impulsions femtosecondes de profil temporel arbitraire dans le domaine ultraviolet. Les limitations de ce dispositif ainsi que les résultats obtenus sont ensuite présentés et discutés. \nDans un deuxième temps, un autre façonneur dans l'infrarouge est utilisé pour montrer comment le contrôle cohérent de paquet d'ondes atomiques, moléculaires ou optiques permet la factorisation de grands nombres par l'utilisation d'une somme de Gauss. Une étude théorique en est faite ainsi que des expériences ou un nombre de 13 chiffres est factorisé. Cette technique est comparée à la factorisation quantique utilisant l'algorithme de Shor. \nEnfin, des schémas de contrôle, utilisant ce même façonneur, ont été mis en œuvre avec succès sur l'atome de rubidium. Ces expériences, de type pompe-sonde, reposent sur le contrôle et la mesure de la dynamique d'un atome lors de son interaction avec une impulsion laser courte. La théorie et une expérience de contrôle du régime transitoire, que nous appelons transitoire cohérent, sont présentées. Le rôle de la sonde, dans le processus de mesure, est mis en avant et nous montrons qu'elle n'a pas un rôle limité à la mesure mais participe activement a la dynamique globale du système. Celui-ci est modélisé par une transition a deux photons sur un système a deux, trois... niveaux électroniques. Cette expérience nous amène à considérer l'absorption à deux photons, cas particulier des systèmes précédents. Nous en introduisons alors les bases et les expériences clés de son contrôle. Puis, la discussion nous amène au contrôle de la précession de Spin-Orbite, liée a l'excitation d'un doublet de structure fine de l'atome de rubidium. \nFinalement, une application du façonnage à la production de molécules froides vibrationnelles est présentée.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme. Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population. Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence. D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.