Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.
Interférences quantiques dans la dynamique d'atomes et molécules dans un champ électromagnétique Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Le mémoire présenté ici reprend une partie de ma contribution aux travaux de l'équipe Confinement d'Ions et Manipulation Laser du laboratoire PIIM, que j'ai rejoint en 2000. Cette équipe inscrit ses recherches autour du confinement d'ions en piège de Paul et de leur interaction avec des lasers. Le projet historique de l'équipe porte sur l'utilisation d'un ion unique de calcium refroidi par laser pour la métrologie des fréquences optiques. L'aboutissement de ce projet implique de relever de nombreux défis techniques concernant la stabilisation en fréquences des lasers et leur utilisation pour le contrôle de l'état interne et externe d'un ion. C'est plutôt à cette deuxième facette que mon travail s'adresse, autour du contrôle de l'état quantique d'un ion unique piégé, par des protocoles à un, deux ou trois photons, cohérents ou non. Par ailleurs, un nouveau projet expérimental est en préparation depuis plus d'un an et concerne le confinement de grands échantillons, refroidis par laser. L'originalité du projet repose sur l'utilisation d'un piège linéaire double, comportant une partie quadrupolaire et une partie multipolaire. Cette dualité permettra de comparer le comportement collectif d'un ensemble d'ions, comme les transitions de phase, en fonction du profil du potentiel de confinement. De plus, la mise en série des deux pièges de symétrie différente permet aussi de tester des protocoles de transport optimal pour transférer les ions d'un piège à l'autre, avec un minimum de chauffage. Ce rapport est organisé comme suit. Sont présentés dans un premier temps les résultats originaux concernant le refroidissement laser d'ions piégés et les performances attendues pour une horloge optique basée sur un ion unique de calcium. Différentes méthodes numériques uti\-li\-sées pour prendre en compte le mouvement des ions dans leur interaction avec un ou des lasers y sont introduites. Le chapitre suivant est consacré à des phénomènes cohérents à deux et trois photons et à la perte de cohérence induite par le mouvement des ions. L'influence du mouvement sur la cohérence de l'état interne construit par l'interaction avec deux lasers permet de proposer une méthode originale pour caractériser le mouvement d'un ion unique. Un phénomène de piégeage cohérent de population observable dans l'ion calcium est démontré et son exploitation pour un étalon de fréquence THz est proposée. Dans le dernier chapitre sont abordées les problématiques liées au confinement de larges échantillons (pouvant atteindre 107 ions) et leur couplage avec des lasers. Les lois d'échelles régissant l'équilibre thermodynamique et la dynamique de grands nuages sont analysées, en vue de la conception d'une nouvelle expérience, dédiée à l'étude des phénomènes collectifs dans de larges échantillons refroidis. Un modèle de champ moyen, dit {\it plasma non neutre} est utilisé pour déduire le comportement d'un nuage à l'équilibre thermodynamique et son profil de densité. Dans la limite d'un petit nombre d'ions piégés, les simulations par dynamique moléculaire nous permettent d'étudier le refroidissement des ions et leur organisation à basse température. Ceci nous permet de proposer l'exploitation de la structure en anneau formée par quelques dizaines d'ions en multipole, pour un étalon de fréquence optique d'un nouveau type. Chaque chapitre comporte une introduction générale au sujet abordé et reprend, en les commentant, les articles publiés concernant ce sujet, quand ceux-ci concernent des travaux personnels. Ce mémoire s'achève en abordant des perpectives sur les travaux à mener dans les prochaines années.