L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.
L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+
Cette etude traite de la fluorescence bleue, observee vers 480 et 450 nm, dans des monocristaux de type fluorite: fluorures alcalino-terreux et fluorure de cadmium, dopes avec l'ion thulium trivalent et soumis a une excitation monochromatique rouge vers 650 nm. La source utilisee est un laser accordable a colorant fonctionnant en continu. Du fait de la compensation de charge, il existe, dans un cristal de type fluorite, une multitude de sites differents pour l'ion thulium, ce qui complique l'etude spectroscopique. La theorie des groupes de symetrie permet, dans les cas simples, de prevoir la symetrie des sites. Une telle conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transferts d'energie entre les ions dans un etat excite et avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts appeles relaxations croisees peuvent conduire a une sorte de reaction en chaine entrainant une importante et brusque augmentation de l'intensite de la fluorescence antistokes (phenomene de seuil). La determination du mecanisme d'excitation, importante pour la realisation de l'inversion de population, necessite une etude approfondie, tant en regime stationnaire, en fonction de la puissance excitatrice, qu'en regime dynamique: reponse a un echelon et arret brusque de l'excitation. Dans les trois fluorures alcalino-terreux, un mecanisme de type absorptions successives utilisant une absorption resonnante dans un etat excite metastable, a ete mis en evidence. Des relaxations croisees contribuent au peuplement des etats excites mais sont trop faibles pour declencher l'avalanche. Les sites responsables de ces emissions antistokes possedent des symetries de types cubique, trigonale et tetragonale, la compensation de charge etant realisee par un ion fluorure en position interstitielle. Dans le fluorure de cadmium, l'emission a 450 nm la plus intense presente toutes les caracteristiques de l'avalanche de photons. Le site responsable de cette emission est, sans doute, une association d'ions thulium
Sous excitation sélective par laser à impulsions dans le premier niveau métastable 5D0 de l'ion Sm+2 incorporé dans les matrices BaCIF et SrCIF avec des concentrations diverses (0,1 ‰, 1 ‰, 5 ‰), nous avons observé à 4,4 K les fluorescences anti-Stokes issues des niveaux supérieurs 5D1 et 5D 2, situés respectivement à 1 339 et 3 280 cm-1 au-dessus de 5D0. L'analyse de l'évolution temporelle de ces émissions montre l'intervention de deux mécanismes distincts : (i) une absorption à partir de l'état excité 5D0 clairement mise en évidence par une expérience de double excitation, (ii) une addition de photons par transfert d'énergie (A.P.T.E.) dont l'existence est suggérée par l'effet de la concentration. La compétition entre les deux mécanismes apparaît nettement lors de l'examen de l'influence de l'intensité et de la longueur d'onde de la radiation excitatrice sur le profil des déclins de fluorescence. La résolution numérique des équations de populations prenant en compte les deux processus permet de reproduire l'ensemble des résultats expérimentaux. L'évaluation des contributions relatives des deux mécanismes conduit à considérer que le transfert d'énergie peut être à l'origine de 70 % de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes dans le matériau BaClF:5 ‰ Sm+2 à faible énergie d'excitation, cette proportion diminuant considérablement lorsque la puissance du faisceau excitateur augmente.
Cette thèse concerne l'étude des effets de propagation subis par des impulsions lumineuses de faible intensité lorsqu'elles se propagent dans des systèmes atomiques soumis à des champs intenses. Nous explorons aussi bien le régime d'impulsions longues que courtes et nous analysons les phénomènes qui se produisent à ces échelles de temps différents. En régime d'impulsions ultracourtes, un système atomique à deux niveaux soumis à un champ intense présente des déplacements lumineux transitoires, et des transitions non adiabatiques se produisent entre ces états. Nous avons étudié une méthode qui permette de sonder en temps réel ces déplacements lumineux en propageant un champ sonde de faible intensité. Les déplacements lumineux enrichissent le spectre de la sonde qui se trouve ainsi modifiée. Un système à deux niveaux peut se comporter alors comme un dispositif de mise en forme et peut induire sur le profil temporel d'une impulsion ultra courte des oscillations à une échelle de temps plus courte que la durée de l'impulsion. Nous montrons aussi qu'en excitant le système avec deux impulsions intenses non résonantes et décalées dans le temps, les effets non adiabatiques peuvent être dépendant de la phase. Ceci conduit à un contrôle très sensible par la phase de la population excitée. Cet effet peut être utilisée pour créer de nouvelles techniques en interférométrie. En régime d'impulsions longues, nous présentons une nouvelle méthode de ralentissement de la lumière qui peut être réalisée dans un système à deux niveaux double interagissant avec deux impulsions de lumière polarisées orthogonalement et se propageant selon des axes différents. La dépendance spatio-temporelle de la polarisation totale induit un réseau dans la cohérence Zeeman du fondamental. Le champ le plus intense (champ de contrôle) est diffracté par ce réseau dans la direction du champ sonde de faible intensité compensant l'absorption de ce dernier. Une fenêtre de transparence est alors créée dans le spectre d'absorption de ce champ conduisant au ralentissement de la lumière. La fenêtre de transparence exhibe alors des caractéristiques similaires à ceux obtenus par la méthode EIT (electromagnetic induced transparency). Toutefois la différence importante avec la méthode EIT est que dans notre cas aucun état noir n'est créé dans le système. Ceci ouvre la voie à la possibilité de ralentir la lumière dans des systèmes plus complexes. D'autre part, quand l'absorption (linéaire) du système est éliminée, la réponse non linéaire devient plus importante. Dans la situation où les champs se propagent dans la même direction et ont même fréquence, deux régimes d'interactions ont été étudiés. Pour de faibles épaisseurs optiques, la susceptibilité effective se comporte comme X line 2iphi avec phi la différence de phase entre champs. Ceci rend alors possible le contrôle de la réponse du milieu par la phase. Le milieu peut se transformer d'un absorbant à un amplificateur avec une dispersion normale ou anormale en ajustant la phase relative phi. En régime de large épaisseur optique, la saturation de la phase se produit et la susceptibilité effective se trouve changée en Xlin*, modifiant un absorbant en un amplificateur sans affecter la réponse dispersive.
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Ce terme recouvre l'emission spontanee collective d'un ensemble d'atomes ou molecules dans laquelle on a realise une inversion de population. En effet au dela d'un certain seuil le systeme de partenaires individuels dans un meme etat excite peut evoluer vers un etat macroscopique correle, la correlation induite par l'emission spontanee individuelle. Le champ de l'emission spontanee individuelle induit un verrouillage de tous les dipoles individuels et ainsi apparait au bout d'un temps de retard #d un moment dipolaire macroscopique. Le champ produit par l'emission associee a ce moment dipolaire est n fois celui d'un seul dipole (ou molecule excitee) ou n est la densite de partenaires. Ainsi apres un retard #d on observe un phenomene d'emission coherente colineaire au pompage et dont l'intensite croit comme n#2 alors que la largeur de l'impulsion decroit en 1/n. Cette desexcitation collective presente aussi des caracteristiques d'un phenomene de propagation puisque l'onde emise est suffisamment intense pour induire une nouvelle inversion de population dans des regions desexcitee: on observe un phenomene d'oscillation ou d'echo. Notre travail a concerne plus particulierement ce dernier aspect sous l'angle experimental et theorique. Sur le plan experimental nous avons etudie ce phenomene dans les isotopes #1#2#5te#2 et #1#3#0te#2 par pompage optique dans la region 450 nm avec un laser a colorant accordable fonctionnant en regime pulse. On pompe ainsi sur la transition x#1#+ bo#+#u (j'', v'') et l'emission a lieu sur la transition bo#+#u (j'', v'') x#1#+#g (v''', j'' 1), il y a inversion de population car ce dernier etat est vide pour les v''' impliques. L'emission superfluorescente etait analysee au travers d'un monochromateur czerny-turner avec une resolution de 0,003 nm puis l'evolution temporelle analysee par oscilloscope numerique lecroy ; la resolution temporelle de l'ensemble detecteur + oscilloscope est de 2 ns. Les parametres experimentaux a notre disposition etaient les suivants: temperature qui induit une modification de la densite de molecules te#2, longueur de la cellule (3 a 17 cm). Enfin les effets de retour par adjonction d'une cavite perot-fabry autour du milieu amplificateur. Pour extraire des quantites observables de nos resultats et pour explorer les facteurs qui limitent l'evolution ideale de ce mecanisme d'inerference nous avons entrepris une simulation numerique par la resolution des equations d'evolution basees sur le formalisme de bloch-maxwell. C'est un modele semi-classique qui couple le champ electromagnetique, la densite de polarisation et de population dans un systeme quantique restreint a deux niveaux
Ce travail concerne les mécanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moléculaires formes au cours de collisions inélastiques ultra-froides. Ces collisions sont étudiées expérimentalement dans des pièges hybrides mêlant un piège d'atomes ultra-froids et un piège d’ions refroidis par laser. Nous avons effectué une analyse théorique systématique des collisions binaires, assistées par la lumière, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est décrite par des calculs de chimie quantique basés sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs très précis. La formation d’ions moléculaires par 'association radiative est prédite efficace pour tous les systèmes étudiés, avec une section efficace deux à dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculées et comparées aux valeurs expérimentales disponibles. Des résonances de forme sont attendues avec une largeur très faible, et pourraient être observées avec la meilleure résolution expérimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi été calculées. Elles montrent que les ions moléculaires formés ne sont pas créés dans leur état vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montré que ces ions moléculaires pouvaient être photodissociés par les lasers utilisés dans l’expérience pour le refroidissement et le piégeage. Par ailleurs nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des ions formés. Dans les échelles de temps des différentes expériences, nous avons montré que celle-ci ne résulte pas d'une relaxation radiative associée au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutôt à des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi étudié cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des expériences en cours. Nous avons décrit le calcul du potentiel d'interaction nécessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la résolution deséquations couplées multi-voies. En particulier il a été montré, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'état à état (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent être donc simplifiés en traitant l'ion à un électron actif comme étant dans un état de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'étude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite à des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte à des difficultés supplémentaires: (i) l'échange des atomes identiques conduisant à des collisions réactives qui induisent des pertes dans le piège. (ii) la forte densité d'états internes due à la lourde masse du système. (iii) les interactions inter-voies encore présentes à très longues distances du fait cette forte densité. Néanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observée dans les surfaces d'énergie potentielle conduit à la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait être très générale pour les ions moléculaires triatomiques présentant une forte anisotropie à courte distances et qui sont couramment utilisés dans les pièges hybrides.