Sous excitation sélective par laser à impulsions dans le premier niveau métastable 5D0 de l'ion Sm+2 incorporé dans les matrices BaCIF et SrCIF avec des concentrations diverses (0,1 ‰, 1 ‰, 5 ‰), nous avons observé à 4,4 K les fluorescences anti-Stokes issues des niveaux supérieurs 5D1 et 5D 2, situés respectivement à 1 339 et 3 280 cm-1 au-dessus de 5D0. L'analyse de l'évolution temporelle de ces émissions montre l'intervention de deux mécanismes distincts : (i) une absorption à partir de l'état excité 5D0 clairement mise en évidence par une expérience de double excitation, (ii) une addition de photons par transfert d'énergie (A.P.T.E.) dont l'existence est suggérée par l'effet de la concentration. La compétition entre les deux mécanismes apparaît nettement lors de l'examen de l'influence de l'intensité et de la longueur d'onde de la radiation excitatrice sur le profil des déclins de fluorescence. La résolution numérique des équations de populations prenant en compte les deux processus permet de reproduire l'ensemble des résultats expérimentaux. L'évaluation des contributions relatives des deux mécanismes conduit à considérer que le transfert d'énergie peut être à l'origine de 70 % de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes dans le matériau BaClF:5 ‰ Sm+2 à faible énergie d'excitation, cette proportion diminuant considérablement lorsque la puissance du faisceau excitateur augmente.
Sous excitation sélective par laser à impulsions dans le premier niveau métastable 5D0 de l'ion Sm+2 incorporé dans les matrices BaCIF et SrCIF avec des concentrations diverses (0,1 ‰, 1 ‰, 5 ‰), nous avons observé à 4,4 K les fluorescences anti-Stokes issues des niveaux supérieurs 5D1 et 5D 2, situés respectivement à 1 339 et 3 280 cm-1 au-dessus de 5D0. L'analyse de l'évolution temporelle de ces émissions montre l'intervention de deux mécanismes distincts : (i) une absorption à partir de l'état excité 5D0 clairement mise en évidence par une expérience de double excitation, (ii) une addition de photons par transfert d'énergie (A.P.T.E.) dont l'existence est suggérée par l'effet de la concentration. La compétition entre les deux mécanismes apparaît nettement lors de l'examen de l'influence de l'intensité et de la longueur d'onde de la radiation excitatrice sur le profil des déclins de fluorescence. La résolution numérique des équations de populations prenant en compte les deux processus permet de reproduire l'ensemble des résultats expérimentaux. L'évaluation des contributions relatives des deux mécanismes conduit à considérer que le transfert d'énergie peut être à l'origine de 70 % de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes dans le matériau BaClF:5 ‰ Sm+2 à faible énergie d'excitation, cette proportion diminuant considérablement lorsque la puissance du faisceau excitateur augmente.
L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Ce terme recouvre l'emission spontanee collective d'un ensemble d'atomes ou molecules dans laquelle on a realise une inversion de population. En effet au dela d'un certain seuil le systeme de partenaires individuels dans un meme etat excite peut evoluer vers un etat macroscopique correle, la correlation induite par l'emission spontanee individuelle. Le champ de l'emission spontanee individuelle induit un verrouillage de tous les dipoles individuels et ainsi apparait au bout d'un temps de retard #d un moment dipolaire macroscopique. Le champ produit par l'emission associee a ce moment dipolaire est n fois celui d'un seul dipole (ou molecule excitee) ou n est la densite de partenaires. Ainsi apres un retard #d on observe un phenomene d'emission coherente colineaire au pompage et dont l'intensite croit comme n#2 alors que la largeur de l'impulsion decroit en 1/n. Cette desexcitation collective presente aussi des caracteristiques d'un phenomene de propagation puisque l'onde emise est suffisamment intense pour induire une nouvelle inversion de population dans des regions desexcitee: on observe un phenomene d'oscillation ou d'echo. Notre travail a concerne plus particulierement ce dernier aspect sous l'angle experimental et theorique. Sur le plan experimental nous avons etudie ce phenomene dans les isotopes #1#2#5te#2 et #1#3#0te#2 par pompage optique dans la region 450 nm avec un laser a colorant accordable fonctionnant en regime pulse. On pompe ainsi sur la transition x#1#+ bo#+#u (j'', v'') et l'emission a lieu sur la transition bo#+#u (j'', v'') x#1#+#g (v''', j'' 1), il y a inversion de population car ce dernier etat est vide pour les v''' impliques. L'emission superfluorescente etait analysee au travers d'un monochromateur czerny-turner avec une resolution de 0,003 nm puis l'evolution temporelle analysee par oscilloscope numerique lecroy ; la resolution temporelle de l'ensemble detecteur + oscilloscope est de 2 ns. Les parametres experimentaux a notre disposition etaient les suivants: temperature qui induit une modification de la densite de molecules te#2, longueur de la cellule (3 a 17 cm). Enfin les effets de retour par adjonction d'une cavite perot-fabry autour du milieu amplificateur. Pour extraire des quantites observables de nos resultats et pour explorer les facteurs qui limitent l'evolution ideale de ce mecanisme d'inerference nous avons entrepris une simulation numerique par la resolution des equations d'evolution basees sur le formalisme de bloch-maxwell. C'est un modele semi-classique qui couple le champ electromagnetique, la densite de polarisation et de population dans un systeme quantique restreint a deux niveaux
Cette etude traite de la fluorescence bleue, observee vers 480 et 450 nm, dans des monocristaux de type fluorite: fluorures alcalino-terreux et fluorure de cadmium, dopes avec l'ion thulium trivalent et soumis a une excitation monochromatique rouge vers 650 nm. La source utilisee est un laser accordable a colorant fonctionnant en continu. Du fait de la compensation de charge, il existe, dans un cristal de type fluorite, une multitude de sites differents pour l'ion thulium, ce qui complique l'etude spectroscopique. La theorie des groupes de symetrie permet, dans les cas simples, de prevoir la symetrie des sites. Une telle conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transferts d'energie entre les ions dans un etat excite et avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts appeles relaxations croisees peuvent conduire a une sorte de reaction en chaine entrainant une importante et brusque augmentation de l'intensite de la fluorescence antistokes (phenomene de seuil). La determination du mecanisme d'excitation, importante pour la realisation de l'inversion de population, necessite une etude approfondie, tant en regime stationnaire, en fonction de la puissance excitatrice, qu'en regime dynamique: reponse a un echelon et arret brusque de l'excitation. Dans les trois fluorures alcalino-terreux, un mecanisme de type absorptions successives utilisant une absorption resonnante dans un etat excite metastable, a ete mis en evidence. Des relaxations croisees contribuent au peuplement des etats excites mais sont trop faibles pour declencher l'avalanche. Les sites responsables de ces emissions antistokes possedent des symetries de types cubique, trigonale et tetragonale, la compensation de charge etant realisee par un ion fluorure en position interstitielle. Dans le fluorure de cadmium, l'emission a 450 nm la plus intense presente toutes les caracteristiques de l'avalanche de photons. Le site responsable de cette emission est, sans doute, une association d'ions thulium
Le sujet de cette these est l'etude de la saturation selective d'etats excitoniques dans des structures a multi-puits quantiques en arseniure de gallium. Nous avons utilise, pour nos experiences, la technique de spectroscopie femtoseconde pompe-test ou une impulsion lumineuse excitatrice perturbe l'echantillon dont l'etat est teste par une seconde impulsion. La premiere partie de la these presente le laser titane:saphir femtoseconde que nous avons realise. Cette source dont la longueur d'onde d'emission se situe dans l'infra-rouge proche est bien adaptee a l'etude du bord d'absorption de certains semi-conducteurs tels que le gaas. Cependant, le taux de repetition eleve de cet oscillateur provoque des effets thermiques indesirables. Nous avons ainsi ete amenes a utiliser aussi une chaine laser fonctionnant a plus faible taux de repetition. L'excitation resonante d'etats excitoniques engendre plusieurs phenomenes tels que l'effet stark optique et la saturation d'etats auxquels viennent s'ajouter des effets de coherence. Nos experiences ont porte sur l'etude d'une raie d'absorption excitonique elargie de maniere inhomogene dans laquelle le faisceau de pompe peut, suivant sa longueur d'onde, exciter preferentiellement certains etats excitoniques. Dans certains cas, le signal est domine par les effets de coherence et nous avons montre qu'il depend alors de la forme du champ test utilise, contrairement a l'interpretation classique des experiences pompe-test. Pour interpreter chaque spectre d'absorption differentielle il faut pouvoir separer les differents effets. Nous avons, dans ce but, modelise le spectre d'absorption excitonique comme l'absorption d'un ensemble de systemes a deux niveaux independants. Puis, l'interaction de tels systemes avec une onde electromagnetique est calculee a l'aide du formalisme de l'operateur densite. Notre modele relativement simple permet d'expliquer les spectres experimentaux pour des excitations sur le cote basse energie de l'exciton ou les particules peuvent etre localisees
Le mélange d'onde dans un matériau laser solide placé en inversion de population permet d'enregistrer un hologramme de population qui est à la fois un hologramme de gain et un hologramme d'indice. Ce travail présente tout d'abord une étude fine des variations d'indice de réfraction d'origine électronique qui sont dues à une variation de polarisabilité des ions lorsqu'ils sont promus de l'état fondamental à l'état excité. Une partie de cet effet provient de la présence de bandes UV intenses, un effet qui est donc purement dispersif aux longueurs d'ondes de la transition laser. Nous avons évalué la variation de polarisabilité non résonante des ions Nd3+ et Yb3+ dans les principales matrices lasers et nous avons étudié la nature des transitions optiques à l'origine des variations d'indice observées. Nous avons ensuite exploité les résultats pour prédire le potentiel de ces matériaux laser dans le cadre d'un mélange à deux ondes non-dégénéré pour des longueurs d'ondes situées au voisinage de la transition laser. Ce modèle a été validé expérimentalement dans une fibre cristalline de YAG :Nd3+. L'étude du transfert d'énergie d'un faisceau vers un autre présente un grand intérêt pour des applications telles que la mise en phase de N lasers à fibres et l'interférométrie auto-adaptative. Par ailleurs, un laser auto-adaptatif pompé par diodes laser a été réalisé permettant l'obtention de forte énergie par impulsion. Il présente des performances en terme d'efficacité qui sont tout à fait comparables avec celles des lasers conventionnels avec des avantages supplémentaires tels que la bonne qualité de faisceau, l'aspect mono-fréquence et l'auto-déclenchement de l'impulsion.