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Conversion rouge bleu par l'ion thulium trivalent dans les fluorites

M. Bouffard

Published Jan 1, 1995• 0 citations
OpenAlex

Abstract

Cette etude traite de la fluorescence bleue, observee vers 480 et 450 nm, dans des monocristaux de type fluorite: fluorures alcalino-terreux et fluorure de cadmium, dopes avec l'ion thulium trivalent et soumis a une excitation monochromatique rouge vers 650 nm. La source utilisee est un laser accordable a colorant fonctionnant en continu. Du fait de la compensation de charge, il existe, dans un cristal de type fluorite, une multitude de sites differents pour l'ion thulium, ce qui complique l'etude spectroscopique. La theorie des groupes de symetrie permet, dans les cas simples, de prevoir la symetrie des sites. Une telle conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transferts d'energie entre les ions dans un etat excite et avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts appeles relaxations croisees peuvent conduire a une sorte de reaction en chaine entrainant une importante et brusque augmentation de l'intensite de la fluorescence antistokes (phenomene de seuil). La determination du mecanisme d'excitation, importante pour la realisation de l'inversion de population, necessite une etude approfondie, tant en regime stationnaire, en fonction de la puissance excitatrice, qu'en regime dynamique: reponse a un echelon et arret brusque de l'excitation. Dans les trois fluorures alcalino-terreux, un mecanisme de type absorptions successives utilisant une absorption resonnante dans un etat excite metastable, a ete mis en evidence. Des relaxations croisees contribuent au peuplement des etats excites mais sont trop faibles pour declencher l'avalanche. Les sites responsables de ces emissions antistokes possedent des symetries de types cubique, trigonale et tetragonale, la compensation de charge etant realisee par un ion fluorure en position interstitielle. Dans le fluorure de cadmium, l'emission a 450 nm la plus intense presente toutes les caracteristiques de l'avalanche de photons. Le site responsable de cette emission est, sans doute, une association d'ions thulium

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Etude des propriétés spectroscopiques des ions erbium et thulium trivalents dilués dans des cristaux de KY3F10

E. Boulma

La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+

•Jan 1, 2007•0 citations

Les mécanismes de la conversion vers les hautes fréquences, application à l'ion Tm3+

M. Bouffard, J.P. Jouart, Gérard Mary

L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.

Journal de Physique III•May 1, 1996•3 citations

Résonance noire à trois photons sur un nuage d'ions calcium confinés

Mathieu Collombon

Les travaux présentés dans cette thèse décrivent l’ensemble de la démarche expérimentale qui a été mise en place afin d’observer un piégeage cohérent de population à trois photons sur un nuage d’ions calcium confinés en piège radio-fréquence. La réalisation d’un tel processus cohérent repose sur des contraintes expérimentales fortes concernant la relation de phase entre les trois lasers impliqués dans le processus d’interrogation ainsi que sur leurs finesses spectrales. Notre approche est basée sur l’optimisation des performances d’un laser stabilisé à 411 THz (729 nm) pour atteindre une stabilité de fréquence relative inférieure à 10⁻¹⁴ à 1 s. Ces performances ont ensuite été transférées vers un peigne de fréquence optique. Le comportement de cet instrument ainsi que les performances du transfert sont présentés dans ces travaux. Le peigne est alors utilisé comme oscillateur de transfert pour asservir les deux autres lasers impliqués dans l’interrogation des ions (866 nm et 794 nm). Grâce à ce travail sur la mise en relation des trois sources laser, ainsi que l’optimisation de leur qualités spectrales nous avons pu observer les premières résonances noires à trois photons dans le spectre de fluorescence des ions 40 Ca⁺. Ces résultats originaux ainsi que les premières études systématiques du comportement de la résonance en fonction de différents paramètres expérimentaux sont présentés. L’analyse de ces résultats a permis de définir clairement les conditions expérimentales à respecter pour une potentielle utilisation métrologique de cette résonance qui émane d’une superposition cohérente d’état stable ou métastable

•Feb 8, 2019•0 citations

Mécanismes d'excitation de la conversion rouge-bleu dans les fluorures alcalino-terreux dopés au thulium

M. Bouffard, J.P. Jouart, Gérard Mary

L'étude spectroscopique et cinétique de l'ion Tm3+ dans les fluorures alcalino-terreux (en particulier SrF2) a montré l'existence de relaxations croisées peuplant le niveau réservoir. Toutefois, la comparaison entre les courbes expérimentales et les simulations par ordinateur effectuées à partir d'un modèle à 4 niveaux, suggèrent que les coefficients de relaxation croisée sont insuffisants pour amorcer un processus d'avalanche.

Journal de Physique IV (Proceedings)•Apr 1, 1994•0 citations

Vers l'enregistrement d'un signal quantique dans des ions de terre rare en matrice cristalline

F. de Sèze

Cette thèse présente des études préliminaires visant à réaliser des mémoires quantiques dans des ions de terre rare en matrice cristalline. Les mémoires quantiques sont un élément essentiel de tout processus de traitement quantique de l'information. Si les photons sont les meilleurs vecteurs pour le transport d'information, les systèmes matériels représentent les meilleurs objets quantiques pour réaliser des opérations de stockage et de traitement de l'information. Les transitions Raman sont un processus intéressant pour réaliser le couplage lumière-matière car elles sont insensibles à la décohérence par émission spontanée. Les ions de terre rare ont été choisis car ils présentent des durées de vies de cohérence relativement longues. Dans ce manuscrit, après une présentation détaillée des différents ions de terre rare et des différentes matrices cristallines, on justifie le choix de travailler sur l'ion Thulium inséré dans un cristal de YAG. On discute ensuite de la façon de créer un système à trois niveaux efficace dans ce matériau à l'aide d'un champ magnétique. On présente les résultats expérimentaux de spectroscopie de l'ion Thulium en champ magnétique qui permettent de mesurer les facteurs gyromagnétiques du Thulium. On détaille la procédure de préparation du système à trois niveaux de façon à éliminer l'effet de l'élargissement inhomogène des transitions. On décrit enfin une première opération de manipulation cohérente d'un ensemble macroscopique d'ions Thulium, en utilisant un laser ultra-stable construit au laboratoire: l'opération de transfert adiabatique de population entre deux niveaux du système, par excitation cohérente "Sécante Hyperbolique Complexe".

•Jul 8, 2005•0 citations

Structure et dynamique des ions moléculaires froids : processus de formation et de destruction

SILVA SILVA, Humberto da Silva

Ce travail concerne les mecanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moleculaires formes au cours de collisions inelastiques ultra-froides. Ces collisions sont etudiees experimentalement dans des pieges hybrides melant un piege d'atomes ultra-froids et un piege d’ions refroidis par laser. Nous avons effectue une analyse theorique systematique des collisions binaires, assistees par la lumiere, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est decrite par des calculs de chimie quantique bases sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs tres precis. La formation d’ions moleculaires par 'association radiative est predite efficace pour tous les systemes etudies, avec une section efficace deux a dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculees et comparees aux valeurs experimentales disponibles. Des resonances de forme sont attendues avec une largeur tres faible, et pourraient etre observees avec la meilleure resolution experimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi ete calculees. Elles montrent que les ions moleculaires formes ne sont pas crees dans leur etat vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montre que ces ions moleculaires pouvaient etre photodissocies par les lasers utilises dans l’experience pour le refroidissement et le piegeage. Par ailleurs nous avons etudie la relaxation vibrationnelle des ions formes. Dans les echelles de temps des differentes experiences, nous avons montre que celle-ci ne resulte pas d'une relaxation radiative associee au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutot a des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi etudie cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des experiences en cours. Nous avons decrit le calcul du potentiel d'interaction necessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la resolution desequations couplees multi-voies. En particulier il a ete montre, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'etat a etat (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent etre donc simplifies en traitant l'ion a un electron actif comme etant dans un etat de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'etude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite a des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte a des difficultes supplementaires: (i) l'echange des atomes identiques conduisant a des collisions reactives qui induisent des pertes dans le piege. (ii) la forte densite d'etats internes due a la lourde masse du systeme. (iii) les interactions inter-voies encore presentes a tres longues distances du fait cette forte densite. Neanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observee dans les surfaces d'energie potentielle conduit a la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait etre tres generale pour les ions moleculaires triatomiques presentant une forte anisotropie a courte distances et qui sont couramment utilises dans les pieges hybrides.

•Jul 10, 2017•0 citations
Cette etude traite de la fluorescence bleue, observee vers 480 et 450 nm, dans des monocristaux de type fluorite: fluorures alcalino-terreux et fluorure de cadmium, dopes avec l'ion thulium trivalent et soumis a une excitation monochromatique rouge vers 650 nm. La source utilisee est un laser accordable a colorant fonctionnant en continu. Du fait de la compensation de charge, il existe, dans un cristal de type fluorite, une multitude de sites differents pour l'ion thulium, ce qui complique l'etude spectroscopique. La theorie des groupes de symetrie permet, dans les cas simples, de prevoir la symetrie des sites. Une telle conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transferts d'energie entre les ions dans un etat excite et avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts appeles relaxations croisees peuvent conduire a une sorte de reaction en chaine entrainant une importante et brusque augmentation de l'intensite de la fluorescence antistokes (phenomene de seuil). La determination du mecanisme d'excitation, importante pour la realisation de l'inversion de population, necessite une etude approfondie, tant en regime stationnaire, en fonction de la puissance excitatrice, qu'en regime dynamique: reponse a un echelon et arret brusque de l'excitation. Dans les trois fluorures alcalino-terreux, un mecanisme de type absorptions successives utilisant une absorption resonnante dans un etat excite metastable, a ete mis en evidence. Des relaxations croisees contribuent au peuplement des etats excites mais sont trop faibles pour declencher l'avalanche. Les sites responsables de ces emissions antistokes possedent des symetries de types cubique, trigonale et tetragonale, la compensation de charge etant realisee par un ion fluorure en position interstitielle. Dans le fluorure de cadmium, l'emission a 450 nm la plus intense presente toutes les caracteristiques de l'avalanche de photons. Le site responsable de cette emission est, sans doute, une association d'ions thulium
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+
L'excitation de la fluorescence anti-Stokes, au moyen d'une source monochromatique peut être due à trois mécanismes : les absorptions successsives, le transfert d'énergie et l'avalanche de photons. De l'étude théorique d'un modèle à trois niveaux, nous dégageons les traits spécifiques de chacun de ces mécanismes. L'avalanche de photons est caractérisée par l'existence d'un seuil pour la densité d'excitation avec, au delà de ce seuil, une brusque augmentation de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes et par un temps de montée qui ne peut être plus long que la durée de vie du niveau réservoir, avec un point d'inflexion très marqué. Ce mécanisme est efficace du point de vue de l'inversion de population mais n'est pas séparable des deux autres mécanismes qui peuvent le favoriser, le contrarier ou même le bloquer. Ainsi l'avalanche peut-elle être amorcée grâce à l'existence d'une très faible absorption dans l'état fondamental mais bloquée lorsque cette absorption devient trop forte. Un système basé sur une absorption dans un état excité possède donc deux modes de fonctionnement : un mécanisme où les absorptions successives dominent et l'avalanche de photons. Le passage d'un mode à l'autre apparait progressivement lorsque l'absorption dans l'état excité augmente par rapport à l'absorption dans l'état fondamental. Les résultats expérimentaux que nous avons obtenus avec l'ion Tm3+ illustrent les processus d'absorption dans l'état excité dont l'avalanche de photons.
Les travaux présentés dans cette thèse décrivent l’ensemble de la démarche expérimentale qui a été mise en place afin d’observer un piégeage cohérent de population à trois photons sur un nuage d’ions calcium confinés en piège radio-fréquence. La réalisation d’un tel processus cohérent repose sur des contraintes expérimentales fortes concernant la relation de phase entre les trois lasers impliqués dans le processus d’interrogation ainsi que sur leurs finesses spectrales. Notre approche est basée sur l’optimisation des performances d’un laser stabilisé à 411 THz (729 nm) pour atteindre une stabilité de fréquence relative inférieure à 10⁻¹⁴ à 1 s. Ces performances ont ensuite été transférées vers un peigne de fréquence optique. Le comportement de cet instrument ainsi que les performances du transfert sont présentés dans ces travaux. Le peigne est alors utilisé comme oscillateur de transfert pour asservir les deux autres lasers impliqués dans l’interrogation des ions (866 nm et 794 nm). Grâce à ce travail sur la mise en relation des trois sources laser, ainsi que l’optimisation de leur qualités spectrales nous avons pu observer les premières résonances noires à trois photons dans le spectre de fluorescence des ions 40 Ca⁺. Ces résultats originaux ainsi que les premières études systématiques du comportement de la résonance en fonction de différents paramètres expérimentaux sont présentés. L’analyse de ces résultats a permis de définir clairement les conditions expérimentales à respecter pour une potentielle utilisation métrologique de cette résonance qui émane d’une superposition cohérente d’état stable ou métastable
Cette thèse présente des études préliminaires visant à réaliser des mémoires quantiques dans des ions de terre rare en matrice cristalline. Les mémoires quantiques sont un élément essentiel de tout processus de traitement quantique de l'information. Si les photons sont les meilleurs vecteurs pour le transport d'information, les systèmes matériels représentent les meilleurs objets quantiques pour réaliser des opérations de stockage et de traitement de l'information. Les transitions Raman sont un processus intéressant pour réaliser le couplage lumière-matière car elles sont insensibles à la décohérence par émission spontanée. Les ions de terre rare ont été choisis car ils présentent des durées de vies de cohérence relativement longues. Dans ce manuscrit, après une présentation détaillée des différents ions de terre rare et des différentes matrices cristallines, on justifie le choix de travailler sur l'ion Thulium inséré dans un cristal de YAG. On discute ensuite de la façon de créer un système à trois niveaux efficace dans ce matériau à l'aide d'un champ magnétique. On présente les résultats expérimentaux de spectroscopie de l'ion Thulium en champ magnétique qui permettent de mesurer les facteurs gyromagnétiques du Thulium. On détaille la procédure de préparation du système à trois niveaux de façon à éliminer l'effet de l'élargissement inhomogène des transitions. On décrit enfin une première opération de manipulation cohérente d'un ensemble macroscopique d'ions Thulium, en utilisant un laser ultra-stable construit au laboratoire: l'opération de transfert adiabatique de population entre deux niveaux du système, par excitation cohérente "Sécante Hyperbolique Complexe".
Ce travail concerne les mecanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moleculaires formes au cours de collisions inelastiques ultra-froides. Ces collisions sont etudiees experimentalement dans des pieges hybrides melant un piege d'atomes ultra-froids et un piege d’ions refroidis par laser. Nous avons effectue une analyse theorique systematique des collisions binaires, assistees par la lumiere, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est decrite par des calculs de chimie quantique bases sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs tres precis. La formation d’ions moleculaires par 'association radiative est predite efficace pour tous les systemes etudies, avec une section efficace deux a dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculees et comparees aux valeurs experimentales disponibles. Des resonances de forme sont attendues avec une largeur tres faible, et pourraient etre observees avec la meilleure resolution experimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi ete calculees. Elles montrent que les ions moleculaires formes ne sont pas crees dans leur etat vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montre que ces ions moleculaires pouvaient etre photodissocies par les lasers utilises dans l’experience pour le refroidissement et le piegeage. Par ailleurs nous avons etudie la relaxation vibrationnelle des ions formes. Dans les echelles de temps des differentes experiences, nous avons montre que celle-ci ne resulte pas d'une relaxation radiative associee au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutot a des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi etudie cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des experiences en cours. Nous avons decrit le calcul du potentiel d'interaction necessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la resolution desequations couplees multi-voies. En particulier il a ete montre, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'etat a etat (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent etre donc simplifies en traitant l'ion a un electron actif comme etant dans un etat de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'etude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite a des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte a des difficultes supplementaires: (i) l'echange des atomes identiques conduisant a des collisions reactives qui induisent des pertes dans le piege. (ii) la forte densite d'etats internes due a la lourde masse du systeme. (iii) les interactions inter-voies encore presentes a tres longues distances du fait cette forte densite. Neanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observee dans les surfaces d'energie potentielle conduit a la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait etre tres generale pour les ions moleculaires triatomiques presentant une forte anisotropie a courte distances et qui sont couramment utilises dans les pieges hybrides.