En étudiant théoriquement la probabilité d'ionisation à deux photons du césium atomique à partir de l'état fondamental 6S et en utilisant le développement multipolaire de l'hamiltonien d'interaction, nous prédisons une résonance quadrupolaire électrique à un photon sur le doublet 6D 3/2-6D 5/2 du césium atomique, les transitions 6S → nD étant interdites dans l'approximation dipolaire électrique. Le calcul est fait dans le cadre de la théorie des perturbations au premier ordre non nul, les états initial et final étant exprimés dans l'approximation de la méthode du défaut quantique (QDM), de même que la fonction de Green utilisée pour effectuer la sommation infinie sur tous les états non perturbés du spectre réel de l'atome.
En étudiant théoriquement la probabilité d'ionisation à deux photons du césium atomique à partir de l'état fondamental 6S et en utilisant le développement multipolaire de l'hamiltonien d'interaction, nous prédisons une résonance quadrupolaire électrique à un photon sur le doublet 6D 3/2-6D 5/2 du césium atomique, les transitions 6S → nD étant interdites dans l'approximation dipolaire électrique. Le calcul est fait dans le cadre de la théorie des perturbations au premier ordre non nul, les états initial et final étant exprimés dans l'approximation de la méthode du défaut quantique (QDM), de même que la fonction de Green utilisée pour effectuer la sommation infinie sur tous les états non perturbés du spectre réel de l'atome.
Dans ce travail nous avons calculé les sections efficaces d'ionisation des atomes alcalins, par absorption simultanée de trois photons, pour des lumières linéairement et circulairement polarisées ; ceci dans le cadre de l'approximation dipolaire électrique. Les sommes infinies, sur l'ensemble complet des états atomiques non perturbés, qui apparaissent dans le N-ième ordre de la théorie des perturbations dépendante du temps, sont calculées en utilisant le formalisme des fonctions de Green et la méthode du défaut quantique. Les résultats que nous obtenons sont comparés avec les valeurs expérimentales publiées par Cervenan, Chan et Isenor.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
La theorie des processus d'absorption multiphotonique pour des ions de transition dans des cristaux est developpee dans un formalisme qui fait intervenir les techniques d'adaptation a la symetrie d'une chaine de groupes su(2)g* dans le but d'une prise en compte systematique de la symetrie g de l'environnement cristallin. Les avantages de ce formalisme sont mis en evidence au niveau du calcul des intensites d'absorption entre deux composantes stark et de l'obtention des regles de selection correspondantes. En preliminaire, nous avons repris le calcul de la probabilite d'absorption multiphotonique au moyen de la methode de la resolvante. Ensuite, nous avons developpe un modele pour decrire les transitions dipolaires electriques intra-configurationnelles nl#nnl#n a deux photons en incluant les contributions du couplage spin-orbite, de l'interaction du champ cristallin et de l'effet de la polarisation des coordinats dans un schema pleinement adapte a la symetrie. Puis, nous avons elabore un modele theorique, reposant aussi sur l'utilisation des techniques d'adaptation a la symetrie, pour l'etude des transitions dipolaires electriques inter-configurationnelles biphotoniques nl#nnl#n#-#1nl(avec(-)#l#+#l#=-1) en tenant compte des contributions des composantes impaires du champ cristallin et de la polarisation des coordinats. Finalement, nous avons developpe un modele general pour calculer l'intensite d'absorption dipolaire electrique (respectant ou violant les regles de selection sur la parite) a p photons. Les differents modeles etudies debouchent tous sur des expressions compactes pour le calcul de l'intensite des transitions entre deux niveaux stark. Une application est faite pour les transitions intra-configurationnelles 3d#83d#8 a deux photons pour l'ion ni#2#+ dans la maille cubique de mgo et pour les transitions inter-configurationnelles 4f5d pour l'ion ce#3#+ dans les cristaux caf#2 de symetrie c#4#v et lupo#4 de symetrie d#2#d
Dans cet article, on s'intéresse aux transitions atomiques dans lesquelles un atome absorbe simultanément plusieurs photons issus d'un rayonnement laser. On étudie tout particulièrement l'excitation multiphotonique ainsi que l'ionisation multiphotonique des atomes. Les transitions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques et les propriétés du rayonnement laser utilisé : fréquence, cohérence et polarisation. Ainsi en faisant varier la fréquence du rayonnement laser, il se produit une résonance avec un état atomique intermédiaire chaque fois que l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état atomique perturbé par le champ laser. Dans ce cas, la probabilité de la transition multiphotonique peut augmenter de plusieurs ordres de grandeur. En outre, les transitions multiphotoniques se révèlent particulièrement sensibles aux propriétés statistiques de la lumière laser. Enfin, les transitions à deux photons ont donné naissance à la spectroscopie d'absorption à deux photons sans élargissement Doppler, permettant ainsi d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle.
La théorie des collisions interatomiques, dans le cadre de l'approximation soudaine, est généralisée de façon à calculer l'influence de ces collisions sur l'évolution de la matrice densité de l'état excité des atomes d'une vapeur. On se limite à l'étude de l'interaction électrostatique dipolaire et de ses termes du premier ordre (résonnants) et du deuxième ordre (non-résonnants). Pour effectuer la moyenne des effets d'une collision, on utilise systématiquement un développement de la matrice densité en composantes standard d'opérateurs tensoriels irréductibles ; ceci permet de simplifier la définition et le calcul des sections efficaces et des temps de relaxation correspondant aux différentes observables. Ce traitement est étendu au cas d'isotopes impairs en supposant que chaque collision n'affecte que la partie électronique de la fonction d'onde de l'atome. On confronte enfin les résultats de cette théorie avec ceux de diverses expériences (double résonance, dépolarisation du rayonnement de résonance, transfert d'excitation entre différents isotopes d'un même élément...) réalisées sur les niveaux triplets du mercure, du cadmium et du zinc (collisions Hg-Hg, Cd-Cd, Zn-Zn et Hg-gaz rares).
Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.