Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.
Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.
Cette these porte sur l'etude experimentale et l'interpretation theorique des processus de photoassociation et de formation de molecules froides de cesium, ainsi que sur l'etude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de cesium froids excites. La photoassociation moleculaire d'atomes froids de cesium a ete realisee experimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molecule electroniquement excitee dans un etat de rotation-vibration donne. L'experience a permis la premiere observation de molecules translationnellement froides obtenues apres desexcitation spontanee des molecules photoassociees. La forme en double puits des courbes de potentiel des etats moleculaires o g (6s + 6p 3 / 2) et 1 u(6s + 6p 3 / 2) du cesium est la cle de l'efficacite du processus. Ces molecules froides formees sont detectees selectivement par temps de vol apres leur photoionisation en ions cs 2 +. Des temperatures de 20 - 200 k ont ete mesurees. La photoassociation offre une methode de spectroscopie a haute resolution qui permet d'atteindre des etats moleculaires de grande elongation, donnant acces aux donnees asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'etat o g (6s + 6p 3 / 2) du cesium a ete effectuee et est analysee par une approche r. K. R. . Une theorie unifiee de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistee par laser, est developpee dans ce manuscrit. Les experiences avec les atomes froids permettent l'etude des collisions entre deux atomes soumis a une interaction mutuelle a grande distance de type dipole-dipole. Deux systemes physiques differents sont etudies : une assemblee d'atomes de rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilite de controler les forces dipolaires et de choisir les vitesses relatives entre atomes.
Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires 0g−(6s+6p(3/2)) et 1u(6s+6p(3/2)) du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs2+. Des températures de 20−200μK ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état 0g−(6s+6p(3/2)) du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.
Nous avons aborde une etude theorique de la photoassociation d'atomes froids, sous differents aspects, en liaison avec des experiences sur le cesium realisees a orsay, au laboratoire aime cotton. Les outils numeriques utilises et adaptes a ce probleme particulier sont : traitement de la dynamique par une methode de propagation de paquets d'ondes ; determination de niveaux vibrationnels dans un puits de potentiel par une methode de filtre et une methode de grille a pas variable. Nous montrons les resultats d'une etude dependant du temps du processus de photoassociation induit par un laser continu entre deux atomes de cesium froids, pour deux cas de transitions moleculaires dans cs 2 : a 3 + u(6s, 6s) 1 g(6s, 6p 3 / 2) et a 3 + u 0 g(6s, 6p 3 / 2). La dynamique vibrationnelle dans le processus de photodissociation 1 g(6s, 6p 3 / 2) a 3 + u(6s, 6s) induit par un champ fort est egalement consideree : nous observons les oscillations de rabi induites par le champ et la vibration dans les puits de potentiel. Un chapitre de la these est consacre a l'analyse du spectre experimental de photoassociation 0 g(6s, 6p 3 / 2) du cs 2, pour lequel nous avons mis en evidence un effet tunnel a travers la barriere du double puits. Ce phenomene etait peu attendu pour un systeme lourd. Nous avons montre l'importance du couplage entre deux voies et la formation de molecules froides dans de bas niveaux vibrationnels.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Nous étudions la photoassociation dans un gaz d'hélium métastable 4He(23S1) ultrafroid piégé magnétiquement : des paires d'atomes en collision interagissent avec un ou deux champs laser pour former des molécules à purement longue portée 4He2(23S1-23P0), ou longue portée 4He2(23S1-23S1). Des décalages lumineux dans la spectroscopie à un photon sont observés, et étudiés en fonction de l'intensité et la polarisation du laser de photoassociation, ainsi que l'état vibrationnel de la molécule photoassociée. Ils sont le résultat du couplage lumineux entre la molécule excitée et le continuum d'états de diffusion et les états liés de l'interaction entre deux atomes métastables. Leur analyse quantitative permet de déterminer la longueur de diffusion a=7.2 ± 0.6 nm caractéristique des collisions entre atomes métastables polarisés. La photoassociation à deux photons est utilisée pour mettre en évidence des molécules 4He2(23S1-23S1) polarisées et de forte élongation. Celles-ci sont qualifiées d'exotiques, puisqu'elles sont constituées de deux atomes métastables, portant chacun une énergie interne de 20 eV suffisante pour ioniser l'autre. Les formes de raies obtenues par cette spectroscopie sont calculées et décomposées en sommes et produits en profils de Breit-Wigner et de Fano associés à des processus à un et deux photons. Leur ajustement aux données expérimentales permet de déterminer la durée de vie intrinsèque de la molécule tau=1.4±0.3 ms. Nous tentons d'interpréter cette durée de vie en terme d'autoionisation Penning induite par relaxation de spin. Nous montrons que cette hypothèse implique qu'il y ait un état quasi-lié proche de dissociation dans le potentiel d'interaction singulet entre atomes métastables pour rendre compte des expériences.
Ce travail s’inscrit dans le contexte de l’etude theorique des processus de formation de molecules froides et comporte deux volets : (i) la modelisation de la photoassociation d’atomes froids par une approche MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory) appliquee au dimere de rubidium 85 ; (ii) la dynamique collisionnelle du complexe de Van der Waals ArNO (i) La photo-association consiste a associer une paire d'atomes d'un piege d'atomes froids a l'aide d'un laser de frequence appropriee, pour former une molecule excitee, le plus souvent dans des niveaux vibrationnels tres eleves, c'est a dire de faible energie de liaison. Dans certains cas, la photoassociation peuple deux etats electroniques couples par spin-orbite. La dynamique du systeme se decrit alors comme une resonance, resultant de l’interaction d’un niveau lie isole en interaction avec le quasi-continuum. Les energies des niveaux de ce systeme couple sont obtenues numeriquement par une methode de discretisation de variables (DVR). Les caracteristiques des resonances (positions et largeurs) sont obtenues en introduisant dans la methode DVR un potentiel optique convenablement choisi. L’approche MQDT permet egalement de decrire un tel systeme au moyen d’un nombre restreint de parametres de facon a ce qu’ils reproduisent les memes resultats que l’approche purement numerique (DVR+potentiel optique), et nous avons discute leur interpretation physique. (ii) Le complexe de Van der Waals ArNO constitue un cas prototype pour l’etude d’un systeme triatomique. Nous nous interessons plus particulierement a la photodissociation de complexe, pour laquelle existent des donnees experimentales recentes. Il s’agit de tester notre approche numerique pour le traitement de la photodissociation au seuil, qui represente le processus inverse de la photoassociation entre atomes et molecules froids. Nous representons la dynamique de la collision ArNO en coordonnee de Jacobi, et nous determinons la matrice de collision par resolution numerique du systeme d’equations couplees associes. Nous avons tout d’abord calcule la section efficace et les rapports de branchements du produit NO de photo-dissociation. La comparaison avec les resultats experimentaux recents fait apparaitre plusieurs differences qui nous ont conduit a discuter le role des conditions experimentales et la qualite de la representation des etats electroniques. Nous avons valider nos surfaces de potentiels obtenus par une methode semi-empirique par comparaison avec des surfaces issues d’un calcul de chimie quantique de grande taille. Nous avons etendu l’etude de la photodissociation au seuil ou des resultats experimentaux sont aussi disponibles. Nous avons isole les resonances de photodissociation et proposer une interpretation