Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie. -Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique. -Spectroscopie par frustration de photoassociation.
Cette thèse traite de l'étude des molécules froides formées via la technique de photoassociation d'atomes froids. Cette étude porte sur la manipulation des degrés de libertés externes de la molécules, et sur l'étude des interactions internes à la molécule Cs2. Un piège quadrupolaire magnétique de 2.10^5 molécules Cs2 froides a été réalisé. Le temps de vie du piège moléculaire est de 600ms, limité par les collisions avec le gaz chaud résiduel. Les molécules piégées ont été caractérisées, ce qui a permis de déterminer la température du nuage de molécules piégé, de l'ordre de 35uK. La mise en place d'un piège dipolaire, réalisé au moyen d'un laser CO2 focalisé est également décrit. D'autre part, une spectroscopie de photoassociation à deux photons a été réalisée. Elle a permis l'étude originale des formes de raies de cette spectroscopie, présentant de typiques profils de Fano. Grâce à la connaissance précise de ces formes de raies, plus d'une centaine d'énergies de niveaux vibrationnellement très excités de la molécules de Cs2 sont mesurés, avec une précision de l'ordre de 10MHz. Lors de l'interprétation théorique, l'énorme structure hyperfine de l'atome de césium implique la résolution d'équation de Schrödinger couplées pour des distances internucléaires supérieures à 15a0. Un modèle théorique asymptotique est donc utilisé pour ajuster les paramètres moléculaires des potentiels fondamentaux de la molécules de Cs2. Les ajustements de ces paramètres se font au moyen d'algorithmes évolutionnaires et déterministes et sont suivis d'une étude statistique approfondie. On détermine ainsi le coefficient de Van der Waals avec une excellente précision, ainsi que pour la première fois l'amplitude de l'interaction d'échange de manière expérimentale.
Cette thèse traite de l'étude des molécules froides formées via la technique de photoassociation d'atomes froids. Cette étude porte sur la manipulation des degrés de libertés externes de la molécules, et sur l'étude des interactions internes à la molécule Cs2. Un piège quadrupolaire magnétique de 2.10^5 molécules Cs2 froides a été réalisé. Le temps de vie du piège moléculaire est de 600ms, limité par les collisions avec le gaz chaud résiduel. Les molécules piégées ont été caractérisées, ce qui a permis de déterminer la température du nuage de molécules piégé, de l'ordre de 35uK. La mise en place d'un piège dipolaire, réalisé au moyen d'un laser CO2 focalisé est également décrit. D'autre part, une spectroscopie de photoassociation à deux photons a été réalisée. Elle a permis l'étude originale des formes de raies de cette spectroscopie, présentant de typiques profils de Fano. Grâce à la connaissance précise de ces formes de raies, plus d'une centaine d'énergies de niveaux vibrationnellement très excités de la molécules de Cs2 sont mesurés, avec une précision de l'ordre de 10MHz. Lors de l'interprétation théorique, l'énorme structure hyperfine de l'atome de césium implique la résolution d'équation de Schrödinger couplées pour des distances internucléaires supérieures à 15a0. Un modèle théorique asymptotique est donc utilisé pour ajuster les paramètres moléculaires des potentiels fondamentaux de la molécules de Cs2. Les ajustements de ces paramètres se font au moyen d'algorithmes évolutionnaires et déterministes et sont suivis d'une étude statistique approfondie. On détermine ainsi le coefficient de Van der Waals avec une excellente précision, ainsi que pour la première fois l'amplitude de l'interaction d'échange de manière expérimentale.
Cette thèse s'inscrit dans la thématique des collisions et des interactions impliquant des atomes et des molécules ultrafroids de césium. Ces travaux ont un lien étroit avec les différents domaines que sont la condensation de Bose-Einstein atomique et moléculaire, les atomes de Rydberg, les plasmas froids et l'information quantique. Trois expériences sont décrites dans cette thèse. Dans la première, la caractérisation du régime de collisions élastiques dans un piège hybride optique et magnétique a été menée. Cette étude est d'une grande importance pour évaluer, dans un tel piège, les possibilités d'atteindre la phase quantique de condensation de Bose-Einstein pour l'atome de césium. Dans la deuxième expérience, un dispositif de piégeage dipolaire de molécules de césium, réalisé à l'aide d'un laser CO2, a permis d'obtenir un échantillon dense et froid de molécules, créées par photoassociation d'atomes froids. Le confinement d'atomes et de molécules a été mis en évidence et des études quantitatives de collisions froides inélastiques molécule-atome ont pu être réalisées. Une mesure de ce taux de collisions est donnée dans le manuscrit. Nous abordons, dans la troisième expérience, l'étude détaillée des phénomènes d'interactions à longue distance dipôle-dipôle qui règnent au sein d'un gaz d'atomes de Rydberg froids. Ces interactions ont été mises en évidence et caractérisées à l'aide d'une méthode originale de spectroscopie optique de haute résolution.
Cette these porte sur l'etude experimentale et l'interpretation theorique des processus de photoassociation et de formation de molecules froides de cesium, ainsi que sur l'etude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de cesium froids excites. La photoassociation moleculaire d'atomes froids de cesium a ete realisee experimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molecule electroniquement excitee dans un etat de rotation-vibration donne. L'experience a permis la premiere observation de molecules translationnellement froides obtenues apres desexcitation spontanee des molecules photoassociees. La forme en double puits des courbes de potentiel des etats moleculaires o g (6s + 6p 3 / 2) et 1 u(6s + 6p 3 / 2) du cesium est la cle de l'efficacite du processus. Ces molecules froides formees sont detectees selectivement par temps de vol apres leur photoionisation en ions cs 2 +. Des temperatures de 20 - 200 k ont ete mesurees. La photoassociation offre une methode de spectroscopie a haute resolution qui permet d'atteindre des etats moleculaires de grande elongation, donnant acces aux donnees asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'etat o g (6s + 6p 3 / 2) du cesium a ete effectuee et est analysee par une approche r. K. R. . Une theorie unifiee de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistee par laser, est developpee dans ce manuscrit. Les experiences avec les atomes froids permettent l'etude des collisions entre deux atomes soumis a une interaction mutuelle a grande distance de type dipole-dipole. Deux systemes physiques differents sont etudies : une assemblee d'atomes de rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilite de controler les forces dipolaires et de choisir les vitesses relatives entre atomes.
Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires 0g−(6s+6p(3/2)) et 1u(6s+6p(3/2)) du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs2+. Des températures de 20−200μK ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état 0g−(6s+6p(3/2)) du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Ce mémoire s’inscrit dans le cadre des recherches sur les molécules ultra-froides, en forte expansion depuis plusieurs années. Contrairement aux atomes, les molécules ne peuvent que très difficilement être refroidies par laser. Il est donc nécessaire d’explorer des méthodes alternatives pour parvenir à la création de gaz moléculaires ultra-froids. Ce travail théorique s’est focalisé sur une classe particulière de molécules diatomiques hétéronucléaires, présentant un moment dipolaire électrique ou magnétique intrinsèque à l’origine de leurs interactions mutuelles anisotropes.Sur la base de la connaissance précise de la spectroscopie des molécules KRb et KCs (présentant un moment dipolaire électrique intrinsèque notable), combinée à des résultats théoriques, nous avons modélisé le refroidissement de leurs degrés de liberté internes au moyen du passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), processus laser conduisant les molécules dans leur état fondamental absolu. Plusieurs schémas STIRAP ont été discutés et comparés entre eux du point de vue de leur efficacité.Nous avons ensuite étudié la molécule RbCa, dont la spectroscopie est encore inconnue. Cette espèce est caractérisée par la présence conjointe d’un moment dipolaire électrique et magnétique permanent, qui présente un fort intérêt pour les possibilités de contrôle des interactions anisotropes qu’ils engendrent. Nous avons déterminé la structure électronique de RbCa par deux méthodes différentes de chimie quantique, permettant ainsi de qualifier la précision des résultats. Nous avons aussi proposé un schéma de transitions laser conduisant à la formation de molécules froides de RbCa à partir des atomes séparés.La manipulation et le piégeage de molécules repose sur la connaissance de leur réponse à un champ électromagnétique externe, caractérisée par leur polarisabilité dipolaire dynamique. Les calculs de chimie quantique entrepris plus haut nous ayant permis d’accéder à des états moléculaires très excités, nous avons déterminé cette quantité pour toute une série de molécules diatomiques (dimères alcalins, RbCa, RbSr,…). Nous avons ainsi pu déterminer les paramètres optimaux pour le piégeage laser de ces molécules.
Au début de mon travail de thèse dans l'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton, l'intérêt du groupe était, d'un côté, la préparation et la manipulation des molécules de Césium créées via photoassociation, et de l'autre, à la préparation d'un échantillon de Césium à basse température et de grande densité dans un piége dipolaire. Initialement, j'ai participé aux études de realization du piége dipolaire atomique, et ensuite aux études de préparation et de manipulation des molécules. Dans la période entre Novembre 2006 jusqu'a Octobre 2008 j'ai développé une série de techniques différentes pour le chargement d'un piége dipolaire à partir d'un réservoir atomique, réalisé soit par un piége magnétique, soit par un piége du type 'Dark-SPOT', soit par C-MOT (piége magnéto-optique comprimé) et un mêlasse optique. Au commencement du mon travail, un BEC de Césium a été rapporté un seule fois [Web03], après des années des efforts de plusieurs équipes [Sod98, Boir98, Thom04]. De plus, l'intérêt sur l'atome de Césium a augmenté à cause des expériences liées à la formation de trimères de Césium et des résonances du type 'Efimof' [Lee07, Knoo08]. La stratégie sur laquelle notre approche pour le chargement du piége dipolaire était basée, est discutée dans une publication rédigée avant mon intégration au sein d'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton [Comp06]. Il s'agit d'un chargement à partir d'un réservoir obtenu par un piége magnétique. L'objectif de cette proposition était la préparation d'un échantillon ultra froid avec un dispositif expérimental beaucoup plus simple que celui de la référence [Web03]. De plus, la proposition [Comp06] prédit la préparation d'un condensat de Césium en un temps beaucoup plus court que les temps de préparation rapportée dans la référence [Web03]. L'étude de la réalisation expérimentale de cette proposition théorique a déjà commencé, dans le cadre de la thèse de G.Stern [Stern08]. J'ai continué cette étude et j'ai réalisé plusieurs études avec différents types de réservoir (Dark-SPOT, C-MOT) et aussi de un type de chargement différent qui est basé sur le refroidissement par bandes latérales (Raman-Sideband Cooling). Toutes les piéges préparés par ces méthodes, avait une densité inférieure a celle nécessaire pour la réalisation d'un processus de refroidissement évaporatif, qui est nécessaire pour la réalisation d'un condensat. Les problèmes techniques que nous avons rencontrés vers Mai 2008 (destruction de vide), nous ont conduit d'arrêter les études de refroidissement des atomes, et de s'orienter vers les études de manipulation des molécules de Césium. Pendant cette période, l'équipe avait beaucoup progressé dans manipulation des molécules de Césium, et plus spécifiquement sur la réalisation du refroidissement du degré de liberté qui correspond à la vibration des molécules. La nouvelle technique que l'équipe avait introduit et qui est rapporté à la référence [Vit08], permet le refroidissement de la vibration des molécules de Césium par un laser femtoseconde faconné, avec un processus de pompage optique [Kast66]. Mon objectif dans la thématique de la manipulation des molécules froides, était d'étudier la généralisation de cette technique. Par example le transfert de la population moléculaire dans un seul état vibrationnel pré – sélectionné a été observé. Ce résultat est discuté dans la référence [Sof09]. Une autre généralisation est la réalisation du refroidissement vibrationnel et du transfert de la population moléculaire avec une source de lumière non cohérente, résultat qui est discuté dans la référence [Sof09b]. Une autre généralisation importante est le refroidissement de la rotation moléculaire. Cette étude théorique est discutée dans les articles de l'équipe auxquels j'ai participé [Vit09, Sof09, Sof09c], et les études expérimentales préliminaires dans la référence [Fio09]. Finalement, la généralisation de la technique pour le refroidissement vibrationnel des molécules heteronucleaires est discuté dans le dernière chapitre de ma thèse. Le document de ma thèse est donc divisé en deux parties, dans chacune d'elles je discute en détails ma contribution scientifique dans l'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton.