La theorie des processus d'absorption multiphotonique pour des ions de transition dans des cristaux est developpee dans un formalisme qui fait intervenir les techniques d'adaptation a la symetrie d'une chaine de groupes su(2)g* dans le but d'une prise en compte systematique de la symetrie g de l'environnement cristallin. Les avantages de ce formalisme sont mis en evidence au niveau du calcul des intensites d'absorption entre deux composantes stark et de l'obtention des regles de selection correspondantes. En preliminaire, nous avons repris le calcul de la probabilite d'absorption multiphotonique au moyen de la methode de la resolvante. Ensuite, nous avons developpe un modele pour decrire les transitions dipolaires electriques intra-configurationnelles nl#nnl#n a deux photons en incluant les contributions du couplage spin-orbite, de l'interaction du champ cristallin et de l'effet de la polarisation des coordinats dans un schema pleinement adapte a la symetrie. Puis, nous avons elabore un modele theorique, reposant aussi sur l'utilisation des techniques d'adaptation a la symetrie, pour l'etude des transitions dipolaires electriques inter-configurationnelles biphotoniques nl#nnl#n#-#1nl(avec(-)#l#+#l#=-1) en tenant compte des contributions des composantes impaires du champ cristallin et de la polarisation des coordinats. Finalement, nous avons developpe un modele general pour calculer l'intensite d'absorption dipolaire electrique (respectant ou violant les regles de selection sur la parite) a p photons. Les differents modeles etudies debouchent tous sur des expressions compactes pour le calcul de l'intensite des transitions entre deux niveaux stark. Une application est faite pour les transitions intra-configurationnelles 3d#83d#8 a deux photons pour l'ion ni#2#+ dans la maille cubique de mgo et pour les transitions inter-configurationnelles 4f5d pour l'ion ce#3#+ dans les cristaux caf#2 de symetrie c#4#v et lupo#4 de symetrie d#2#d
La theorie des processus d'absorption multiphotonique pour des ions de transition dans des cristaux est developpee dans un formalisme qui fait intervenir les techniques d'adaptation a la symetrie d'une chaine de groupes su(2)g* dans le but d'une prise en compte systematique de la symetrie g de l'environnement cristallin. Les avantages de ce formalisme sont mis en evidence au niveau du calcul des intensites d'absorption entre deux composantes stark et de l'obtention des regles de selection correspondantes. En preliminaire, nous avons repris le calcul de la probabilite d'absorption multiphotonique au moyen de la methode de la resolvante. Ensuite, nous avons developpe un modele pour decrire les transitions dipolaires electriques intra-configurationnelles nl#nnl#n a deux photons en incluant les contributions du couplage spin-orbite, de l'interaction du champ cristallin et de l'effet de la polarisation des coordinats dans un schema pleinement adapte a la symetrie. Puis, nous avons elabore un modele theorique, reposant aussi sur l'utilisation des techniques d'adaptation a la symetrie, pour l'etude des transitions dipolaires electriques inter-configurationnelles biphotoniques nl#nnl#n#-#1nl(avec(-)#l#+#l#=-1) en tenant compte des contributions des composantes impaires du champ cristallin et de la polarisation des coordinats. Finalement, nous avons developpe un modele general pour calculer l'intensite d'absorption dipolaire electrique (respectant ou violant les regles de selection sur la parite) a p photons. Les differents modeles etudies debouchent tous sur des expressions compactes pour le calcul de l'intensite des transitions entre deux niveaux stark. Une application est faite pour les transitions intra-configurationnelles 3d#83d#8 a deux photons pour l'ion ni#2#+ dans la maille cubique de mgo et pour les transitions inter-configurationnelles 4f5d pour l'ion ce#3#+ dans les cristaux caf#2 de symetrie c#4#v et lupo#4 de symetrie d#2#d
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites magiques où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Les transitions optiques dans les solides a tres basse temperature possedent des largeurs de raie de quelques ghz, causees par l'elargissement inhomogene, qui peut alors loyer des effets tres fins. La technique dite de holeburning, ou formation de trous spectraux, permet de s'affranchir de cette largeur car il est possible de venir creuser des trous de frequence dans la transition au moyen d'un laser spectralement tres fin (1 mhz). Ces trous se presentent a des frequences caracteristiques du systeme etudie, ils sont l'equivalent d'une raie d'absorption tres fine (quelques mhz). Le cristal de cscdbr#3 a la propriete de regrouper ses impuretes trivalentes par paires. Apres avoir donne les niveaux d'energie de la configuration (4f#2) de la paire pr#3#+-pr#3#+ dans ce cristal, nous avons utilise cette technique pour etudier l'interaction ion-ion sous perturbation magnetostatique et electrostatique. Une etude similaire a ete faite sur les ions nd#3#+ dans ce meme cristal. Le champ electrostatique permet d'obtenir des renseignements sur la symetrie locale des centres lumineux. C'est ainsi qu'une mesure d'effets de desordre dans cscdbr#3 a ete faite via l'etude optique de l'ion pr#3#+ sous cette perturbation. Une discussion est egalement faite concernant le modele microscopique des centres colores a deux electrons f#+#3#a dans le cristal de srf#2:na#+ en se servant des regles de selection du dipole de la lumiere et du dipole stark des centres
Cette thèse est consacrée à l'étude théorique des états quantiques fortement corrélés de ultra-froids piégés atomes fermioniques dans les réseaux optiques. Ce champ a considérablement augmenté Ces dernières années, suite aux progrès expérimentaux réalisés dans le refroidissement et le contrôle des gaz atomiques, qui a conduit à l'observation de la première condensation de Bose-Einstein (en 1995 [4]). Le le piégeage de ces gaz dans les réseaux optiques a ouvert un nouveau champ de recherche à l'interface entre la physique atomique et physique de la matière condensée. L'observation de la transition à partir d'un superfluide à un isolant de Mott d'atomes bosoniques [46] a ouvert la voie pour l'étude de fortement corrélée phases et transitions de phase quantique dans ces systèmes. Très récemment, le enquête sur l'état isolant de Mott d'atomes fermioniques [63] fournit une motivation supplémentaire de procéder à ces études théoriques. Cette thèse peut être divisée en deux grandes catégories de travail: • D'une part, nous avons proposé un nouveau type de spectroscopie pour mesurer une particule observables corrélateurs et physiques associés à ces états fortement corrélés. • D'autre part, nous avons étudié l'état fondamental du modèle Hubbard fermionique dans des conditions différentes (déséquilibre de masse déséquilibre de population), à l'aide d'analyse techniques et des simulations numériques. En collaboration avec J. Dalibard et C. Salomon (LKB à l'ENS Paris) et I. Carusotto (Trento, Italie), nous avons proposé et étudié une nouvelle méthode de spectroscopie de la mesure et la caractérisation des excitations particule unique (en particulier, la faible excitations de l'énergie, à savoir la quasi-particules) dans les systèmes d'atomes froids fermioniques, avec l'énergie résolution en impulsion et. Ce type de spectroscopie est un analogue de la cinétique résolue photoémission en physique des solides (ARPES). Nous avons montré, via des modèles simples, que ce méthode de mesure permet de caractériser les quasiparticules non seulement dans les "classiques" phases tels que le gaz interagissent faiblement dans le réseau ou dans des liquides de Fermi, mais aussi dans les phases inhabituelles tels que l'état normal de la supraconductivité à haute température avec un pseudogap (leader à une différenciation entre les nœuds et anti-nœuds) ont observé en physique mater condensé. Le première expérience d'application d'un type de spectroscopie (spectroscopie RF) très étroitement liés à notre proposition a été récemment réalisée à Boulder dans le groupe DS Jin, tout comme cette thèse était en cours de rédaction. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons effectué des études théoriques de plusieurs phases de fermions fortement corrélés dans les réseaux optiques dans le cadre de modèles théoriques tels que le modèle de Hubbard. Nous avons mis en place et développé des méthodes d'analyse (Hartree-Fock théorie du champ moyen à faible couplage, la cartographie sur un modèle de spin effectif à couplage fort) et des méthodes numériques (approche de la dynamique signifie la théorie des champs). Ce travail a conduit à deux certains types d'études. Le premier étudie la concurrence entre une phase superfluide et une onde de densité (ou la séparation de phase) pour des fermions à un déséquilibre de masse et attrayant interaction. Nous avons montré que la phase superfluide est instable au-delà d'une certaine valeur du rapport de masse, qui dépend de l'interaction. La seconde étude traite d'un gaz à déséquilibrée des populations (polarisée gaz) avec une interaction attractive en trois dimensions réseau optique. Le résultat principal est un diagramme de phase montrant la stabilité d'un superfluide uniforme phase avec la polarisation (phase Sarma ou violé deux phases) dans un certain paramètre régime. Via un argument énergétique, nous avons conclu que la stabilité du superfluide polarisé phase est due à la réduction de la polarisabilité et le champ critique de la non-polarisée phase superfluide. Dans le régime de couplage fort du modèle de Hubbard, au sein de l'indice CAOD méthode, nous avons montré que la formation de la paire préformé à l'état normal réduit la polarisabilité et favorise la stabilité de la phase deux violée. Bien que certains aspects ont été abordés dans cette thèse, beaucoup de questions intéressantes restent ouvertes pour les travaux futurs. Dans la première partie, le cadre de la spectroscopie roman méthode établie dans le chapitre 2 peut permettre de différentes études concrètes de la nature de vivement les États de corrélation. Par exemple, il devrait être très intéressante pour comprendre les spectres d'excitation à une particule dans les phases non triviales comme l'isolant de Mott, la préformées ou des paires de phases avec ordre à longue portée. Dans la deuxième partie, la construction de la améliorée (BCS-Slater) la théorie du champ moyen, y compris la correction Hartree permet une meilleure Comparaison des méthodes modernes (CAOD et Slave bosons). Pour le système avec la même population pour les deux espèces, la région proche du modèle Falicov-Kimball n'est pas encore bien compris dans notre analyse CAOD en raison de problèmes de la convergence numérique au sein de la méthode exacte-diagonalisation. Toutefois, au sein de l'analyse de la théorie du champ moyen, nous voyons qu'un nouvelle phase uniforme de la vague de densité de charge (CDW-dopé) peut être stabilisé Merci à la haute asymétrie des sauts. Afin de clarifier cette question, une étude réalisée par l'esclave Boson de champ moyen la théorie pourrait être très utile. Cette méthode a deux avantages: d'abord, il contient la forte Physique corrélation (y compris les fluctuations quantiques), d'autre part, dans certains cas simples que nous pouvons extraire le comportement analytique de la solution. En outre, un traitement complet au sein de MFT pour les deux paramètres d'ordre, le superfluide et de la CEP, devrait être utile pour comprendre la nature de la transition de phase dans cette limite. Une autre perspective de cette thèse est l' compréhension de la nature de la phase superfluide polarisé. L'inadéquation de l'Fermi surfaces considérées dans cette thèse est dû au déséquilibre de la population. Nous pouvons toujours contrôler ce décalage en introduisant en outre un déséquilibre de masse. Dans la région, avec la grand-messe déséquilibre, il est probable que la stabilité de la phase superfluide polarisé uniforme peut être encore renforcée. Dans cette thèse, les effets du potentiel de confinement ont été inclus par le biais du local approximation de la densité. Pour un faible potentiel et lisse, ce rapprochement devrait être précis. Toutefois, pour renforcer l'accouchement, il peut devenir plus discutable. En effet, Cette question a récemment été débattu dans la littérature, dans le cadre de l'interprétation d'expériences avec la population déséquilibre [92, 126]. Dynamiques de champ moyen théorie peut être mis en œuvre dans un cadre homogène, au-delà de LDA [53, 95, 102], ce qui pourrait être utilisés pour évaluer la validité de l'approximation LDA pour des problèmes tels que ceux étudiés dans cette thèse. Cela pourrait être pertinent, en particulier pour le débat actuel sur les phases de la systèmes fermioniques à un déséquilibre de la population.
Étude théorique des spectres atomiques de lanthanides neutres et trivalents : Application aux gaz ultra-froids et aux solides dopés Le refroidissement laser et le piégeage des lanthanides ont ouvert la possibilité de réaliser de nouvelles expériences avec des gaz dipolaires ultra-froids, qui peuvent être utilisés, par exemple, pour la simulation quantique de la physique du solide. Pour identifier de nouveaux candidats au refroidissement laser, il est crucial de disposer d’une connaissance spectroscopique précise de l’atome considéré. La première grande orientation de ma thèse est la modélisation du spectre des lanthanides neutres, d'une part de l'erbium (Er), un élément de la partie droite de la rangée des lanthanides, particulièrement attractif en raison d'une transition très fine, reliant l'état fondamental et un état excité métastable, et d'autre part du néodyme (Nd), un élément de la partie gauche de la rangée, qui n'a pas encore été explorée pour le refroidissement laser. En utilisant la méthode semi-empirique implémentée dans les codes de Cowan, nous avons amélioré la description des niveaux de configurations impaires de Er.Nous avons aussi calculé des quantités telles que le facteur de Landé, la durée de vie et la polarisabilité de l'état excité cité plus haut, pour les comparer aux résultats expérimentaux obtenus par un groupe d'Innsbruck en Autriche.Ensuite, pour Nd, nous avons pu interpréter plus de 200 niveaux expérimentaux de la base de données du NIST appartenant aux deux parités, puis nous avons proposé de nouvelles transitions de refroidissement laser. La suite logique de ces travaux est le calcul des coefficients d'Einstein, nécessaires pour caractériser l'efficacité du refroidissement laser et du piégeage des atomes.La plupart des lanthanides existent généralement sous forme de cations trivalents. En raison de la présence d’électrons non appariés, les lanthanides présentent d'intéressantes propriétés électromagnétiques et lumineuses. Sous leur forme trivalente, ils sont largement utilisés à des fins industrielles, dans les lasers et comme (co-)dopants dans les amplificateurs optiques à fibres, par exemple dopée à l'erbium.La deuxième grande orientation de ma thèse est consacrée aux lanthanides trivalents, utilisés comme dopants dans un matériau hôte. Toutes les transitions intéressantes pour ces applications sont induites par le champ cristallin. La théorie de Judd-Ofelt est utilisée depuis des décennies pour décrire ces transitions, mais il existe certaines restrictions liées à la manière dont elle est formulée, en particulier pour l'europium (Eu3+). Dans cette thèse, nous avons effectué des calculs spectroscopiques, en utilisant la même méthodologie que pour les lanthanides neutres, pour trois éléments : Eu3+, Nd3+ et Er3+.Nous avons proposé une extension de la théorie de Judd-Ofelt dans laquelle nous incluons une description précise du spectre de l'ion dopant, et nous tenons compte de la variation de l'indice de réfraction du matériau hôte avec la longueur d'onde. Les résultats de notre modèle sont satisfaisants, car il nous donne un aperçu physique de toutes les transitions observées, y compris celles qui sont interdites par la version standard de la théorie. Par ailleurs, notre modèle reproduit quantitativement les forces d'oscillateurs d'absorption expérimentales. Le code utilisé pour effectuer les calculs est disponible sur GitLab.Comme perspective, nous prévoyons de traiter les transitions en lumière polarisée ou entre des sous-niveaux individuels des ions. Cela sera possible dans notre modèle, car les seuls paramètres ajustés sont ceux du champ cristallin. Cela ouvre la possibilité de modéliser les propriétés spectroscopiques de matériaux hôtes à l'échelle nanométrique.