Ionisation des atomes alcalins produite par des lasers par absorption de trois photons : comparaison des sections efficaces théoriques et expérimentales
Dans ce travail nous avons calculé les sections efficaces d'ionisation des atomes alcalins, par absorption simultanée de trois photons, pour des lumières linéairement et circulairement polarisées ; ceci dans le cadre de l'approximation dipolaire électrique. Les sommes infinies, sur l'ensemble complet des états atomiques non perturbés, qui apparaissent dans le N-ième ordre de la théorie des perturbations dépendante du temps, sont calculées en utilisant le formalisme des fonctions de Green et la méthode du défaut quantique. Les résultats que nous obtenons sont comparés avec les valeurs expérimentales publiées par Cervenan, Chan et Isenor.
Dans ce travail nous avons calculé les sections efficaces d'ionisation des atomes alcalins, par absorption simultanée de trois photons, pour des lumières linéairement et circulairement polarisées ; ceci dans le cadre de l'approximation dipolaire électrique. Les sommes infinies, sur l'ensemble complet des états atomiques non perturbés, qui apparaissent dans le N-ième ordre de la théorie des perturbations dépendante du temps, sont calculées en utilisant le formalisme des fonctions de Green et la méthode du défaut quantique. Les résultats que nous obtenons sont comparés avec les valeurs expérimentales publiées par Cervenan, Chan et Isenor.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Cette thèse présente l'étude théorique de processus cohérents d'excitation et d'ionisation dans les alcalino-terreux. Les paramètres atomiques indispensables pour décrire la dynamique sont calculés en combinant la méthode de matrice R et la théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT). Nous analysons les résultats expérimentaux obtenus par l'équipe d'Elliott concernant le contrôle des taux de production de trois états ioniques du baryum obtenus par interférence entre deux chemins d'ionisation quasi-résonnants avec un état intermédiaire dans un processus à deux photons de couleurs différentes. Introduisant un hamiltonien effectif, nous montrons que la dynamique d'évolution suit l'état adiabatique formé par l'excitation cohérente des deux états intermédiaires. Nous utilisons un formalisme MQDT dépendant du temps, valable en champ faible, pour analyser l'expérience de Ramsey optique, réalisée par van Leeuween et al, portant sur le contrôle des énergies et des distributions angulaires de photoélectrons émis par un paquet d'onde autoionisant créé dans le calcium par excitation du c÷ur isolé d'un état de Rydberg. Le flux radial instantané d'électrons créé par une ou deux impulsions pouvant présenter une dérive de fréquence est aussi étudié. Nous présentons un formalisme nouveau adapté à l'étude de la dynamique de paquets d'onde autoionisants créés par des impulsions brèves et intenses excitant des résonances étroites. Les résonances sont introduites explicitement dans les équations d'évolution. Leur énergie complexe (position et largeur), leurs couplages avec les voies ouvertes induits par le potentiel atomique et ceux avec les états discrets dûs aux laser sont déduits des expressions MQDT par le calcul numérique des pôles et des résidus de la matrice de diffusion physique S et de l'opérateur déplacement lumineux. Le lien entre ces pôles et les états de Siegert permet d'associer une fonction d'onde aux résonances et donc de les identifier.
Nous présentons l'étude expérimentale et théorique de la photoionisation par échelon via l'état 3P du sodium dans des champs électriques jusqu'à 3,90 kV/cm. L'appareillage utilise un jet atomique et l'excitation est réalisée à l'aide de deux lasers pulsés dont les faisceaux sont orthogonaux au jet atomique. Le premier laser à 589 nm permet l'excitation des niveaux P. Le second laser autour de 409 nm permet la photoionisation autour de la limite d'ionisation Eo, en champ nul. Nous avons observé des ondulations de grande largeur dans le courant photoélectrique au-delà de Eo. Leur largeur décroit lorsque l'énergie décroit. Dans certains cas elles s'affinent en des raies bien définies mais asymétriques correspondant aux états de Rydberg déplacés par effet Stark. Nous avons calculé la densité de force d'oscillateur pour ces transitions en utilisant des fonctions d'ondes hydrogénoïdes modifiées. L'accord avec les résultats expérimentaux est excellent. Nous avons considéré les asymétries comme le résultat d'interférences de Fano entre la partie quasi-discrète du spectre et les canaux d'ionisation. En utilisant des potentiels du coeur appropriés, et en tenant compte du couplage entre états discrets-continus et continus-continus induits par l'interaction avec le coeur, nous avons obtenu des valeurs q et Ɖ des paramètres de Fano en bon accord avec nos mesures.
Les réseaux d'atomes de Rydberg sont l'une des plateformes les plus avancées pour la simulation quantique, permettant d'émuler la dynamique de plus d'une centaine de spins 1/2. Aujourd'hui, la taille de ces simulateurs est principalement limitée par le temps de vie des atomes de Rydberg de faible moment angulaire utilisés. Notre équipe propose de développer un simulateur quantique utilisant des chaînes d’atomes de Rydberg circulaires. Pourvus d'un long temps de vie, les états de Rydberg circulaires doivent permettre de simuler des dynamiques sur des temps très longs. Malheureusement, les atomes de Rydberg circulaires alcalins sont transparents à la lumière laser, ce qui rend difficile leur manipulation avec des champs optiques. Dans notre expérience, nous préparons des états de Rydberg circulaires du strontium, élément alcalino-terreux qui possède deux électrons de valence. Nous avons tout d'abord montré qu'une fois le premier électron placé dans un état de Rydberg circulaire, le second demeure optiquement actif et peut être manipulé sans provoquer l'auto-ionisation de l'atome. Nous montrons dans un second temps que le couplage électrostatique quadrupolaire entre les deux électrons permet pour la première fois de manipuler de façon cohérente un état de Rydberg circulaire avec de la lumière laser. Nous utilisons enfin un laser contra-propageant pour ralentir les atomes lorsqu'ils sont dans l'état circulaire, ou dans une superposition d'états circulaires, et ce sans affecter la cohérence quantique de la superposition.
Les dimeres d'alcalins et leurs cations ont ete largement etudies ces dernieres annees par les techniques classiques de spectroscopie et plus recemment par la photoassociation d'atomes froids. Des modeles theoriques elabores ont permis le calcul de courbes de potentiel et la simulation de la dynamique. L'objectif de cette these est d'evaluer la qualite de l'accord entre resultats theoriques et experimentaux, en utilisant des courbes de potentiel tres precises, dans le cas de trois dimeres : - l'ion moleculaire na#+#2, dont nous avons calcule les niveaux d'energie de l'etat b#2#u et les durees de vie radiative, en bon accord avec l'experience. - la molecule na#2 pour laquelle nous avons montre qu'un schema d'excitation efficace a deux photons permet de peupler les niveaux du puits a longue distance de l'etat de rydberg a double puits (6)#1#+#g, et que leur detection par fluorescence est possible. - la molecule rb#2, dont nous avons calcule les spectres de transition lie-libre de l'etat (2)#1#g vers l'etat b#1#u(1#u), en bon accord avec l'experience. Les resultats sont tres sensibles a la barriere de potentiel de l'etat b#1#u(1#u), et permettent de donner des indications sur la courbe de potentiel de l'etat (2)#1#g. Enfin, un schema pour la formation de molecules translationnellement froides a egalement ete propose pour cette molecule. Ces differentes etudes ont permis de bien definir les conditions d'utilisation et les performances de la methode de representation des operateurs sur une grille de fourier, utilisee pour le calcul des fonctions d'onde vibrationnelles liees et du continuum.
Cette thèse présente une étude des propriétés de la lumière émise par des diffuseurs atomiques distribués aléatoirement dans l'espace euclidien, et interagissant avec le champ électromagnétique. Dans ce cadre, une théorie ab initio des lasers aléatoires est formulée en terme des propriétés statistiques de la `matrice de Green'. Cette dernière appartient à la famille des matrices aléatoires euclidiennes (MAE) pour lesquelles nous développons une théorie analytique donnant notamment accès à la distribution de probabilité de leurs valeurs propres. Dans un premier temps, nous démontrons les équations quantiques microscopiques régissant la dynamique du champ électrique ainsi que celle des opérateurs atomiques, et explicitons comment la matrice de Green (dont les éléments sont égaux à la fonction de Green de l'équation de Helmholtz évaluée entre les différentes paires d'atomes constituant le milieu) émerge naturellement du formalisme quantique. Nous exprimons à la fois l'intensité et le spectre de la lumière en termes des propriétés de la matrice de Green, caractérisons les forces de Langevin quantiques, et montrons de quelle manière le seuil semi-classique d'un laser aléatoire est affecté par la prise en considération des fluctuations quantiques (chapitres 2 et 3). Une description mésoscopique et semi-classique de la lumière diffusée par un grand nombre d'atomes soumis à une pompe externe et distribués aléatoirement dans l'espace libre est présentée dans le quatrième chapitre. Après avoir établi une condition de seuil laser universelle, valide quelle que soit la configuration des atomes, nous démontrons une équation de transport obéie par l'intensité moyenne en présence de gain, discutons différentes approximations de cette dernière (équation de Bethe-Salpeter, équation de Boltzmann, équation de diffusion), établissons un `mapping' avec les MAE, et analysons la condition de seuil laser déduite de l'équation de transport. Poussés par la volonté de caractériser analytiquement les propriétés statistiques de la matrice de Green, nous développons dans les chapitres 5 et 6 une théorie générale des MAE, hermitiennes et non hermitiennes, valide dans la limite de grande taille matricielle. Nous obtenons des équations couplées pour la résolvante et le corrélateur des vecteur propres d'une MAE arbitraire, puis testons la validité de nos résultats sur trois matrices jouant un rôle important dans l'étude de la propagation des ondes en milieux désordonnés: la matrice de Green dans l'espace tridimensionnel, sa partie imaginaire, et sa partie réelle. D'un point de vue physique, nous sommes capables de décrire analytiquement avec une bonne précision la distribution de probabilité des taux d'émission lumineux dus à un grand nombre d'atomes, ainsi que celle du déplacement lumineux collectif dû à l'interaction lumière-matière. Par ailleurs, nous proposons d'utiliser la distribution des valeurs propres de la matrice de Green non hermitienne comme une carte unique sur laquelle peuvent s'identifier différents régimes de désordre (balistique, diffusif, localisé, milieu effectif, superradiance). Finalement, nous combinons les équations microscopiques de l'interaction lumière-matière avec nos résultats relatifs aux MAE non-hermitiennes afin de caractériser dans le détail le comportement des lasers aléatoires. Le seuil laser ainsi que l'intensité au delà du seuil sont calculés analytiquement dans l'approximation semi-classique, et le spectre de la lumière sous le seuil est évalué en prenant en compte les effets quantiques. Notre théorie s'applique aussi bien à basse densité qu'à haute densité de diffuseurs atomiques.