Dans cet article, on s'intéresse aux transitions atomiques dans lesquelles un atome absorbe simultanément plusieurs photons issus d'un rayonnement laser. On étudie tout particulièrement l'excitation multiphotonique ainsi que l'ionisation multiphotonique des atomes. Les transitions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques et les propriétés du rayonnement laser utilisé : fréquence, cohérence et polarisation. Ainsi en faisant varier la fréquence du rayonnement laser, il se produit une résonance avec un état atomique intermédiaire chaque fois que l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état atomique perturbé par le champ laser. Dans ce cas, la probabilité de la transition multiphotonique peut augmenter de plusieurs ordres de grandeur. En outre, les transitions multiphotoniques se révèlent particulièrement sensibles aux propriétés statistiques de la lumière laser. Enfin, les transitions à deux photons ont donné naissance à la spectroscopie d'absorption à deux photons sans élargissement Doppler, permettant ainsi d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle.
Dans cet article, on s'intéresse aux transitions atomiques dans lesquelles un atome absorbe simultanément plusieurs photons issus d'un rayonnement laser. On étudie tout particulièrement l'excitation multiphotonique ainsi que l'ionisation multiphotonique des atomes. Les transitions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques et les propriétés du rayonnement laser utilisé : fréquence, cohérence et polarisation. Ainsi en faisant varier la fréquence du rayonnement laser, il se produit une résonance avec un état atomique intermédiaire chaque fois que l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état atomique perturbé par le champ laser. Dans ce cas, la probabilité de la transition multiphotonique peut augmenter de plusieurs ordres de grandeur. En outre, les transitions multiphotoniques se révèlent particulièrement sensibles aux propriétés statistiques de la lumière laser. Enfin, les transitions à deux photons ont donné naissance à la spectroscopie d'absorption à deux photons sans élargissement Doppler, permettant ainsi d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle.
Lorsqu'un atome est porté dans un état excité par absorption de plusieurs photons, il est possible d'éliminer l'effet Doppler en choisissant une géométrie particulière pour les faisceaux Laser. Dans le cas des transitions à deux photons, on étudie la forme de la raie : on montre que les expériences sont possibles avec des puissances de Laser relativement faibles de l'ordre du watt et que les déplacements de fréquence causés par l'irradiation lumineuse restent négligeables. L'application essentielle de ces processus semble devoir être la spectroscopie fine de niveaux très excités d'un atome ainsi que l'étude de certains états métastables.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Notre equipe etudie le comportement collectif d'un gaz d'atomes en presence d'interactions de type dipole-dipole. Ces interactions apparaissent lorsqu'on illumine les atomes avec un laser de longueur d'onde quasi-resonant avec une transition atomique : les atomes se polarisent sous l'effet du champ laser, et les dipoles induits interagissent entre eux via le champ qu'ils rayonnent. Cette interaction est d'autant plus forte que les atomes sont proches les uns des autres, et peut perturber considerablement le comportement radiatif de l'ensemble atomique, voire empecher l'excitation de plusieurs atomes a la fois. Par exemple, pour deux atomes situes a une distance inferieure a la longueur d'onde divisee par deux pi, elle deplace les niveaux d'energie de plus que la largeur naturelle de la transition atomique, de sorte que le laser ne peut plus exciter qu'un seul des deux atomes. Un autre exemple est celui d'un nuage d'atomes dense, qui peut se comporter comme une cavite sans miroirs : le laser peut exciter certains modes de rayonnement particuliers, qui rayonnent chacun avec sa frequence et son taux de relaxation propres, differents de ceux d'un atome individuel. Certains de ces modes collectifs sont super-radiants (le nuage reemet l'excitation emmagasinee plus rapidement que ne le ferait un atome individuel), d'autres sont au contraire sub-radiants. Afin d'etudier ces phenomenes, notre equipe a construit une experience qui permet de pieger entre 1 et ~500 atomes froids de rubidium dans un piege laser de dimensions ~1µm^3. Nous excitons les atomes pres de la transition a 780 nm. La taille du nuage, de l'ordre de 100 nm, est proche de lambda sur deux pi. Enfin, l'elargissement Doppler des transitions atomiques est negligeable (atomes froids). La situation est donc quasi-ideale pour l'observation de modes de rayonnement collectifs. Nous avons recemment observe que les interactions induisent une reduction importante de la lumiere diffusee par le nuage. Cette reduction s'accompagne d'un elargissement de la transition atomique. L'analyse theorique des modes collectifs du nuage nous a montre que cette reduction est liee a l'excitation de modes super-radiants delocalises sur l'ensemble du nuage.
Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.
Une transition entre deux niveaux voisins d'un atome de Rydberg et une cavité micro-onde de très haut facteur de qualité constituent un excellent outil pour la recherche sur les interactions matière- rayonnement au niveau le plus fondamental. La simplicité du système (deux niveaux atomiques couplés à un seul mode du champ) permet un traitement analytique complet de la plupart des phénomènes. Dans ce mémoire nous étudions les effets dispersifs de l'interaction non-résonnante entre atomes et cavité. Nous avons mesuré la variation linéaire des déplacements des niveaux d'énergie atomiques avec le nombre moyen de photons dans la cavité. Des déplacements dus à une intensité moyenne inférieure au photon unique ont été observés. En l'absence de champ injecté, il a été possible de mesurer le déplacement résiduel d'un des deux niveaux de la transition atomique: un déplacement de Lamb dû à un seul mode du champ. Ces déplacements d'énergie sont mesurés de façon sensible par une méthode interférométrique: la technique des champs oscillants séparés de Ramsey. Des expériences futures, dans une situation de très faible relaxation du champ, sont proposées. Le caractère quantique du champ sera alors dominant et il sera possible de réaliser une mesure nondestructive du nombre de photons: le caractère non-résonnant de l'interaction assure que les atomes ne peuvent ni absorber ni émettre des photons dans la cavité. Les expériences réalisées démontrent la sensibilité de l'appareil et ouvrent la voie à ces mesures non-destructives ainsi qu'à l'étude de systèmes "mésoscopiques" (états "chat de Schrödinger" du champ), à la "frontière" entre les mondes classique et quantique.