Lorsqu'un atome est porté dans un état excité par absorption de plusieurs photons, il est possible d'éliminer l'effet Doppler en choisissant une géométrie particulière pour les faisceaux Laser. Dans le cas des transitions à deux photons, on étudie la forme de la raie : on montre que les expériences sont possibles avec des puissances de Laser relativement faibles de l'ordre du watt et que les déplacements de fréquence causés par l'irradiation lumineuse restent négligeables. L'application essentielle de ces processus semble devoir être la spectroscopie fine de niveaux très excités d'un atome ainsi que l'étude de certains états métastables.
Lorsqu'un atome est porté dans un état excité par absorption de plusieurs photons, il est possible d'éliminer l'effet Doppler en choisissant une géométrie particulière pour les faisceaux Laser. Dans le cas des transitions à deux photons, on étudie la forme de la raie : on montre que les expériences sont possibles avec des puissances de Laser relativement faibles de l'ordre du watt et que les déplacements de fréquence causés par l'irradiation lumineuse restent négligeables. L'application essentielle de ces processus semble devoir être la spectroscopie fine de niveaux très excités d'un atome ainsi que l'étude de certains états métastables.
Dans cet article, on s'intéresse aux transitions atomiques dans lesquelles un atome absorbe simultanément plusieurs photons issus d'un rayonnement laser. On étudie tout particulièrement l'excitation multiphotonique ainsi que l'ionisation multiphotonique des atomes. Les transitions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques et les propriétés du rayonnement laser utilisé : fréquence, cohérence et polarisation. Ainsi en faisant varier la fréquence du rayonnement laser, il se produit une résonance avec un état atomique intermédiaire chaque fois que l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état atomique perturbé par le champ laser. Dans ce cas, la probabilité de la transition multiphotonique peut augmenter de plusieurs ordres de grandeur. En outre, les transitions multiphotoniques se révèlent particulièrement sensibles aux propriétés statistiques de la lumière laser. Enfin, les transitions à deux photons ont donné naissance à la spectroscopie d'absorption à deux photons sans élargissement Doppler, permettant ainsi d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle.
Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.
Dans cette thèse, nous approfondissons certains aspects théoriques des transitions à plusieurs photons dans les solides. La probabilité de transition est donnée par une formule dérivée à partir de la théorie des perturbations dépendant du temps. Quand deux photons ou plus sont absorbés simultanément, des difficultés, absentes lors de transitions à un photon, apparaissent. Premièrement, le calcul de la probabilité de transition implique dans ce cas une sommation sur les états intermédiaires du système. Une connaissance de tous ces états est en général difficile, et l'approximation consistant à en négliger une partie est souvent nécessaire. A ce stade se pose le problème de maintenir l'invariance de jauge des résultats, car on sait que si l'on considère un ensemble incomplet d'états, on aboutit à des résultats différents pour jauges différentes. Une fois les problèmes de couplage avec la radiation réglés, il reste à effectuer pratiquement la sommation sur les états retenus essentiels. Deuxièmement, quand le nombre de photons absorbés augmente, la probabilité de transition dépendra de plusieurs vecteurs de polarisation. Pour déterminer cette dépendance, il est nécessaire d'effectuer une analyse de symétrie. Dans cette thèse, nous nous intéressons à ces deux aspects, et nous fournissons à des expériences récentes le soutien théorique nécessaire. La première application étudiée nous a emmené à calculer la probabilité de transition à deux photons dans les puits quantiques de GaAs-Ga1-xAlxAs. L'objet de cette étude est de comprendre les spectres d'excitation expérimentaux, qui montrent en particulier une forte dépendance de la polarisation. Pour des polarisations parallèles à l'axe de croissance, on a un spectre avec des marches marquées par de forts pics excitoniques, tandis que dans le cas de polarisations parallèles aux couches, le spectre est presque linéaire avec des effets excitoniques négligeables. Nous avons commencé par étudier l'absorption entre sous-bandes pour un puits quantique avec des barrières de hauteur infinie concentrant notre attention sur le couplage avec la radiation. Du fait que notre modèle n'inclut que les états de la bande de conduction et de celle de valence, il est nécessaire, afin d'obtenir des résultats invariants de jauge, d'effectuer le couplage au courant du puits quantique. Nous avons pu expliquer ainsi les marches et la dépendance linéaire des spectres. Ensuite, nous avons considéré les effets dus aux barrières de hauteur finie. Nous avons décrit les états de continuum du puits quantique dans un formalisme qui dérive de la théorie des distributions, et effectué explicitement la sommation sur tous les états intermédiaires du modèle. Enfin, nous avons inclus les effets excitoniques. La description des états excitoniques intermédiaires étant complexe, nous avons appliqué une nouvelle méthode variationelle, qui ne nécessite pas une connaissance explicite des états intermédiaires pour obtenir les probabilités de transition. Une comparaison des spectres théoriques et expérimentaux montre un très bon accord entre eux. Récemment, il a été possible d'obtenir expérimentalement des spectres d'excitation à trois photons dans les halogénures alcalins. Le problème se posait de comprendre les règles de sélections et la dépendance des polarisations des photons pour les transitions permises. Nous avons d'abord examiné le problème général des règles de sélection de transitions à n photons. Ensuite, nous avons donné une interprétation théorique aux spectres d'excitation des halogénures alcalins. Nous avons trouvé que, en sus des règles de sélections habituelles de dipôle et de polarisation, il peut y avoir une autre règle de sélection dans le cas où quelques-uns des photons ont la même fréquence. Nous avons effectué une analyse de symétrie qui tient compte des propriétés de permutation des polarisations et des fréquences et déterminé ainsi ces nouvelles règles de sélection. L'étude montre aussi qu'il n'est pas toujours possible de factoriser la probabilité de transition en une partie géométrique, qui ne dépend que des polarisations, et en une dynamique, qui contient la dépendance des fréquences. En conséquence, la dépendance des polarisations n'est pas déterminée uniquement par la symétrie de l'état initial et final. Finalement, nous avons considéré en détail le cas de symétrie Oh (symétrie des cristaux des halogénures alcalins) et ajouté l'effet d'un champ magnétique. La théorie permet de donner une interprétation aux spectres expérimentaux et suggère l'existence de nouvelles raies.
Cette these decrit l'etude de l'absorption lumineuse d'une vapeur resonnante contenue dans une enceinte de geometrie presque bidmensionnelle : la duree de vol libre des atomes est imposee par collision avec les parois et devient tres anisotrope. Pour un faisceau optique de diametre grand devant l'epaisseur (l) de vapeur, le temps d'interaction des atomes avec le champ lumineux, et depend seulement de la direction de propagation atomique : seuls ceux a incidence rasante des parois sont en regime stationnaire et si l'irradiation est a incidence normale il apparait de resonances sub doppler dans le spectre d'absorption. La partie theorique du premier chapitre modelise le regime transitoire du pompage optique (processus incoherent non lineaire) sur un systeme atomique a trois niveaux et etudie la distribution de vitesse des atomes ainsi selectionnes qui peut etre superlente. Sa partie experimentale caracterise les resonances sub doppler apparues dans le spectre d'absorption d'un faisceau laser de diametre grand (3mm) devant l'epaisseur (de 10 a 100m) de la vapeur de cs sondee (transition d#2 a =852nm). La partie theorique du second chapitre etudie le regime transitoire du dipole optique sur un systeme atomique a deux niveaux : des resonances sub doppler apparaissent egalement, mais associees a une echelle de temps plus courte. Le montage experimental est analogue a celui du premier chapitre, avec une intensite lumineuse incidente extremement faible (i > les resultats de rh. Dicke dans le domaine micro-onde avec l=/2. Le troisieme chapitre relate une etude experimentale d'absorption saturee en cellule mince qui permet de sonder separement la reponse optique des differentes classes de vitesse atomiques. Le dernier chapitre presente une experience de spectroscopie raman dont le but est l'etude de la selection de vitesse en vapeur confinee.
Les atomes de Rydberg constituent des objets idéaux pour l’étude des systèmes physiques en interaction à longue portée. Transposer à ces atomes très excités les techniques habituelles d’imagerie et de piegeage des atomes froids offrirait de nouvelles opportunités pour le domaine de la simulation quantique. Notre approche consiste à utiliser un atome à deux électrons de valence optiquement actifs tel que l’ytterbium. En effet, les transitions optiques du coeur ionique de cet atome ouvrent la voie à de nombreuses perspectives pour la manipulation optique dans l'état de Rydberg. Lorsque l’atome est doublement excité, il peut néanmoins auto-ioniser puisque son énergie se situe au delà de la première limite d’ionisation. La possibilité de s’affranchir totalement de l’autoionisation est une question ouverte.Dans cette thèse, nous présentons en premier lieu les contributions apportées au montage de l’expérience,du refroidissement des atomes d’ytterbium sur la raie d’intercombinaison à l’excitation dans des états de Rydberg. A cause des interactions entre électrons de valence, la spectroscopie de ces états très excités est plus complexe dans l'ytterbium que dans les atomes alcalins. Une étude expérimentale couplée à une analyse par théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT) a été réalisée sur diverses séries Rydberg (s, p, d et f). Cette étude, prérequis essentiel, a permis d’améliorer la précision de plus de deux ordres de grandeur sur la spectroscopie des séries étudiées.L’excitation du coeur ionique a ensuite été mise en place sur la transition 6s1/2 → 6p1/2 . Nous avons alors étudié expérimentalement et théoriquement l’excitation du coeur isolé pour des états de Rydberg de grand moment orbital (l = 5 - 9). Cette étude a montré que l'auto-ionisation est dominée par le couplage au continuum de l'état de coeur 5d3/2. Par opposition a l'atome de baryum, pour lequel l'autoionisation chute rapidement avec le moment orbital de l'électron Rydberg, nous avons montré que cette tendance est moins marquée sur l'ytterbium. Grace à cette étude, nous pourrons déterminer les états pour lesquels la manipulation optique par laser est possible.
L'objet de cette these est l'etude spectroscopique d'atomes de rubidium (#8#5rb) dans un piege magneto-optique. Dans une premiere experience, nous avons realise une excitation a deux etages du systeme a trois niveaux 5#2s#1#/#2-5#2p#3#/#2-5#2d#5#/#2. Le doublet autler-townes que nous observons est en bon accord avec le modele de l'atome habille. Les spectres a deux photons sans effet doppler entre les niveaux 5#2s#1#/#2 et 5#2d#5#/#2 ont ete obtenus simultanement avec des atomes froids et dans une cellule de rubidium. Une comparaison des deux spectres permet d'estimer le deplacement lumineux du niveau fondamental perturbe par le faisceau laser de refroidissement. La largeur de la resonance a deux photons (fwhm) est egale a 2,5 mhz et est limitee par les champs servant a creer le piege. Dans une derniere experience, ces champs sont coupes et nous observons la transition a deux photons avec des atomes non perturbes. La largeur de raie est alors 1,5 mhz.