Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu \( C_0=4.1 \) entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (\(C_0=2.2\)) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von \( C=1.4 \) extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von \(\mathcal{C}=0.81\). Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu ( C_0=4.1 ) entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert ((C_0=2.2)) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von ( C=1.4 ) extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von (\mathcal{C}=0.81). Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
In den letzten Jahren konnte das negativ geladene Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV) in Diamant aufgrund seiner vielzähligen Anwendungsmöglichkeiten große Aufmerksamkeit auf sich ziehen. So zum Beispiel reichen die Möglichkeiten von hoch präzisen Sensoren bis hin zu Quanten Informationsprotokollen. Eigenschaften wie lange Spin-Phasen Kohärenz und Lebenszeit stellen das NV Zentrum auch in den Fokus aktueller Forschung. Um all diese Eigenschaften noch besser nutzen zu können, ist es wichtig die zugrundeliegenden physikalischen Phänomene dieses Systems zu verstehen. Ein wichtiger Punkt dabei ist die Wechselwirkung des Spin Freiheitsgrades mit den Phononen des Diamantgitters. In einem Festkörpers sind longitudinale Relaxationsprozesse bei denen der Spin Energie an die Phononen abgibt dominant. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Bestimmung der longitudinalen Spin-Gitter Relaxationszeit im Limit von niedrigen Temperaturen. Das Experiment basiert auf Cavity-Quantenelektrodynamik im starken dispersiven Limit. Dort ist es möglich den Spin-Inversionszustand von bis zu 1e16 NV Spins zu bestimmen. Bemerkenswert, die niedrige phononische Zustandsdichte erlaubt der Spininversion über lange Zeitskalen von bis zu 8h zu bestehen. Dieses experimentelle Ergebnis wird zusätzlich durch eine ab initio Simulation basierend auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es zeigt sich, dass im Niedrigtemperaturlimit ein Einzel-Phononen Prozess den dominanten Realxationsmechanismus darstellt. In einem weiteren Experiment im dispersiven Limit wird die Eignung von NV Zentren für Quanten Informationsaufgaben gezeigt. Zwei räumlich getrennte Spin Ensembles werden an eine gemeinsame bosonische Resonatormode gekoppelt. Diese kohärente Kopplung ist ein erster Schritt in Richtung Verschränkung makroskopischer Ensembles und eröffnet Möglichkeiten ungewöhnliche Dynamik wie zum Beispiel die Relaxation zu negativen Temperaturen zu studieren. Die Kopplung der entfernten Ensembles entsteht durch virtuelle Photonen in der Resonantormode. Kohärente Kopplung ist eine notwendige jedoch nicht hinreichende Bedingung für Quantenverschränkung - ein Phänomen welch experimenteller Nachweis immer noch eine große experimentelle Herausforderung darstellt.
Quantentechnologien aller Art, wie Quantencomputer und Quantensensoren, entwickeln sich rasant fort. Daraus resultiert ein großes technologisches Bedürfnis, Quanteninformationen zwischen solchen lokalen Systemen über große Distanzen hinweg auszutauschen. Hierfür benötigt man effiziente Quanten-Netzwerkschnittstellen, die es erlauben Quanteninformationen auf Photonen zu übertragen. Optisch aktive Defektzentren und dotierte Ionen in Festkörpern sind ideale Kandidaten für solche Quanten-Netzwerkschnittstellen, da sie sowohl über einen langlebigen und kohärenten Spin-Freiheitsgrad, als auch kohärente optische Übergange verfügen. Um die optischen Übergänge effizient zu machen und auf diese Weise hohe Kommunikationsraten zu erzielen, müssen diese photonisch verstärkt werden. Dies kann durch die Kopplung an faserbasierte Fabry-Pérot Mikroresonatoren hoher Güte erzielt werden. Diese Arbeit untersucht die Eignung von Ytterbiumionen sowie Defektzentren in Siliziumkarbid als Quantennetzwerkschnittstellen in solch einer resonatorbasierten Geometrie. Zu Beginn werden Ytterbiumdotanden in nanoskaligen Kristallen spektroskopisch untersucht. Diese zeigen schmale Ensemble-Linienbreiten bei kryogenen Temperaturen. Mit Hilfe von Sättigungspektroskopie wurde zum ersten Mal für dieses Material eine Obergrenze für die optische Linienbreite eines einzelnen Ions von 5 MHz bestimmt. Zudem wurde gezeigt, dass sich diese Nanokristalle in einen faserbasierten Resonatoraufbau integrieren lassen, der optische Spektroskopie erlaubt. Anschließend wurden die optischen Eigenschaften von Ytterbiumionen in verschiedenen organischen Molekülen charakterisiert. Diese unterscheiden sich teilweise deutlich voneinander. Durch einen systematischen Vergleich wurde versucht, diese Variationen durch die molekulare Struktur zu erklären. Insbesondere für die nichtradiative Zerfallsrate wurden dabei erste Korrelationen gefunden. Schließlich wurden Experimente an Farbzentren in Siliziumkarbid in einem kryogenen Resonatorsystem durchgeführt. Dafür wurde eine wenige Mikrometer dicke Membran aus Siliziumkarbid in einen faserbasierten Hohlraumresonator integriert. Das Resonatorsystem wurde sorgfältig charakterisiert und für gut geeignet befunden, da nur minimale Verluste durch die Membran entstanden. Durch die hohe spektrale Selektivität des Resonator konnten die kohärenten Übergänge einzelner Farbzentren bei kryogenen Temperaturen aufgelöst werden, was durch Analyse der Photonenstatistik verifiziert wurde. Schließlich wurde die Purcell-Verstärkung anhand einer verstimmungsabhängigen Lebenszeitmessung bestimmt. Durch die Kopplung an den Resonator wird der kohärente Übergang eines einzelnen Farbzentrums bis zu 13-fach verstärkt, was zu einer hohen Rate an kohärenten Einzelphotonen führt.
Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.
In dieser Arbeit wird das Stickstoff-Fehlstellenzentrum (NV Zentrum) in Diamant als ein solcher Einzelphotonenemitter untersucht. Durch Benutzung eines hybriden Ansatzes werden hier NV Zentren in Diamantnanopartikeln in photonische Strukturen integriert. Zuerst wird eine aufnehmen-und-ablegen-Nanomanipulationstechnik mittels eines Rasterkraftmikroskops verwendet um einzelne NV Zentren an eine photonische Kristallkavität und eine optische Faser zu koppeln. Durch Kopplung an die photonische Kristallkavität wird die Emission der Nullphononenlinie des NV Zentrums um den Faktor 12.1 erhöht und durch Kopplung an die optische Faser entsteht eine direkt gekoppelte Einzelphotonenquelle hoher effektiver numerischer Apertur. Durch Kopplung an plamonische Wellenleiter können einzelne Oberflächenplasmon-Polaritonen nachgewiesen werden. Zweitens wird ein anderer Ansatz, die Entwicklung eines hybriden Materials, verfolgt. Hier sind die Nanodiamanten, anstatt sie auf die Strukturen von Interesse zu legen, von Anfang in dem Material enthalten, aus dem die Strukturen hergestellt werden. Mittels direktem Zweiphotonen-Laserschreiben ist es dann möglich, Kombinationen aus chipintegrierten Wellenleitern, Resonatoren und Einzelphotonenemittern zu zeigen. Um mehr über die Dynamik von NV Zentren in Nanodiamant zu erfahren und Wege zu ihrer Verbesserung zu finden, wird die Dynamik der Nullphononenlinie des NV Zentrums mittels eines Photonenkorrelationsinterferometers untersucht. Zusätzlich zu Techniken zur Herstellung photonischer und plasmonischer Strukturen werden auch Methoden zu ihrer Charakterisierung benötigt. Hier für kann es ausgenutzt werden, dass das NV Zentrum weiter nicht nur ein Einzelphotonenemitters ist, sondern es ebenso als Sensor verwendet werden kann. Das NV Zentrum wird hier verwendet, um die lokale optische Zustandsdichte in einem Rastersondenverfahren zu messen, was die Technik der dreidimensionalen Quantenemitter Fluoreszenzlebensdauermikroskopie einführt.