In dieser Arbeit wird das Stickstoff-Fehlstellenzentrum (NV Zentrum) in Diamant als ein solcher Einzelphotonenemitter untersucht. Durch Benutzung eines hybriden Ansatzes werden hier NV Zentren in Diamantnanopartikeln in photonische Strukturen integriert. Zuerst wird eine aufnehmen-und-ablegen-Nanomanipulationstechnik mittels eines Rasterkraftmikroskops verwendet um einzelne NV Zentren an eine photonische Kristallkavität und eine optische Faser zu koppeln. Durch Kopplung an die photonische Kristallkavität wird die Emission der Nullphononenlinie des NV Zentrums um den Faktor 12.1 erhöht und durch Kopplung an die optische Faser entsteht eine direkt gekoppelte Einzelphotonenquelle hoher effektiver numerischer Apertur. Durch Kopplung an plamonische Wellenleiter können einzelne Oberflächenplasmon-Polaritonen nachgewiesen werden. Zweitens wird ein anderer Ansatz, die Entwicklung eines hybriden Materials, verfolgt. Hier sind die Nanodiamanten, anstatt sie auf die Strukturen von Interesse zu legen, von Anfang in dem Material enthalten, aus dem die Strukturen hergestellt werden. Mittels direktem Zweiphotonen-Laserschreiben ist es dann möglich, Kombinationen aus chipintegrierten Wellenleitern, Resonatoren und Einzelphotonenemittern zu zeigen. Um mehr über die Dynamik von NV Zentren in Nanodiamant zu erfahren und Wege zu ihrer Verbesserung zu finden, wird die Dynamik der Nullphononenlinie des NV Zentrums mittels eines Photonenkorrelationsinterferometers untersucht. Zusätzlich zu Techniken zur Herstellung photonischer und plasmonischer Strukturen werden auch Methoden zu ihrer Charakterisierung benötigt. Hier für kann es ausgenutzt werden, dass das NV Zentrum weiter nicht nur ein Einzelphotonenemitters ist, sondern es ebenso als Sensor verwendet werden kann. Das NV Zentrum wird hier verwendet, um die lokale optische Zustandsdichte in einem Rastersondenverfahren zu messen, was die Technik der dreidimensionalen Quantenemitter Fluoreszenzlebensdauermikroskopie einführt.
In dieser Arbeit wird das Stickstoff-Fehlstellenzentrum (NV Zentrum) in Diamant als ein solcher Einzelphotonenemitter untersucht. Durch Benutzung eines hybriden Ansatzes werden hier NV Zentren in Diamantnanopartikeln in photonische Strukturen integriert. Zuerst wird eine aufnehmen-und-ablegen-Nanomanipulationstechnik mittels eines Rasterkraftmikroskops verwendet um einzelne NV Zentren an eine photonische Kristallkavität und eine optische Faser zu koppeln. Durch Kopplung an die photonische Kristallkavität wird die Emission der Nullphononenlinie des NV Zentrums um den Faktor 12.1 erhöht und durch Kopplung an die optische Faser entsteht eine direkt gekoppelte Einzelphotonenquelle hoher effektiver numerischer Apertur. Durch Kopplung an plamonische Wellenleiter können einzelne Oberflächenplasmon-Polaritonen nachgewiesen werden. Zweitens wird ein anderer Ansatz, die Entwicklung eines hybriden Materials, verfolgt. Hier sind die Nanodiamanten, anstatt sie auf die Strukturen von Interesse zu legen, von Anfang in dem Material enthalten, aus dem die Strukturen hergestellt werden. Mittels direktem Zweiphotonen-Laserschreiben ist es dann möglich, Kombinationen aus chipintegrierten Wellenleitern, Resonatoren und Einzelphotonenemittern zu zeigen. Um mehr über die Dynamik von NV Zentren in Nanodiamant zu erfahren und Wege zu ihrer Verbesserung zu finden, wird die Dynamik der Nullphononenlinie des NV Zentrums mittels eines Photonenkorrelationsinterferometers untersucht. Zusätzlich zu Techniken zur Herstellung photonischer und plasmonischer Strukturen werden auch Methoden zu ihrer Charakterisierung benötigt. Hier für kann es ausgenutzt werden, dass das NV Zentrum weiter nicht nur ein Einzelphotonenemitters ist, sondern es ebenso als Sensor verwendet werden kann. Das NV Zentrum wird hier verwendet, um die lokale optische Zustandsdichte in einem Rastersondenverfahren zu messen, was die Technik der dreidimensionalen Quantenemitter Fluoreszenzlebensdauermikroskopie einführt.
Quantentechnologien sind im Begriff sich von Laborversuchen zu effizienten Anwendungen zu entwickeln. Die Quantenzustände einzelner Photonen spielen dabei die Rolle als Bindeglied zwischen stationären Quantensystemen. Ein hybrider Ansatz wird verfolgt, um die Wechselwirkung gezielt zwischen im Wellenleiter geleiteten Photonen und gekoppelten Quantenemittern zu erreichen. Die Dissertation untersucht zwei zentrale Aspekte solcher hybriden photonischen Quantentechnologien: die effiziente Erzeugung von Photonen und die Optimierung von photonischen Strukturen. Der erste Teil dieser Arbeit behandelt die Entwicklung einer optischen Mikrotechnology. Integrierte nano-photonische Wellenleiter aus Siliziumnitrid wurden für die Kopplung zu Quantenemittern entworfen, optimiert und optisch untersucht. Das finale Design wurde erfolgreich in Kopplungsexperimenten verwendet, bei denen 42 % der Fluoreszenz eines einzelnen Moleküls an einen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der zweite Teil der Arbeit untersucht zwei Einzelphotonenquellen. Zunächst wurde ein neuartiger Einzelphotonenemitter basierend auf Defektzentren in Zinkoxid optisch bei tiefen Temperaturen untersucht. Es konnte im Zuge dieser Arbeit erstmals gezeigt werden, dass die Photonen von nano-strukturiertem Zinkoxid sehr schmalbandige Emission aufweisen. Im letzten Teil, wird eine Einzelphotonenquelle bestehend aus einem organischen Molekül untersucht. Bei kryogenen Temperaturen wurden Lebenszeit-limitierte Linienbreiten auf den Molekülproben detektiert. Die Rabi-Oszillationen zwischen den Molekülzuständen konnten akkurat durch eine quantenmechanische Theorie beschrieben werden, wodurch die Vermessung der Dephasierung des Quantensystems durch die nanoskopische Umgebung präzise studiert werden konnte. Die Ergebnisse dieser Arbeit zur Kopplung von Einzelphotonenquellen stellen die Grundlage für weitere Anwendungen durch eine photonische Quantentechnologie dar.
Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu C0=4.1 entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (C0=2.2) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von C=1.4 extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von C=0.81. Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.
Die hier vorgelegte Dissertation beschäftigt sich mit Untersuchungen an nanoskopischen Emittern und den Möglichkeiten, deren Fluoreszenzverhalten durch kontrollierte Ankopplung an photonische und plasmonische Strukturen zu beeinflussen. Zum einen werden mit Ytterbium- und Erbium-Ionen kodotierte NaYF4 -Nanokristalle untersucht, die hervorragende Eigenschaften bei der Umwandlung von niederenergetischen Photonen in solche höherer Energie besitzen. Das so entstehende Fluoreszenzlicht einer Ansammlung von Nanokristallen wird auf seine Abhängigkeit von der Anregungsintensität untersucht. Mit der Hilfe eines Rasterkraftmikroskops (AFM) wird eine Abhängigkeit der spektralen Zusammensetzung des Fluoreszenzlichts einzelner Nanokristalle von deren Größe im Bereich von wenigen bis 50 nm aufgezeigt. Durch gezielte Manipulation mit dem AFM werden ebenfalls einzelne Nanokristalle an Goldnanokügelchen gekoppelt und die Mechanismen der beobachteten plasmonischen Verstärkung der Emission durch zeitaufgelöste Messungen analysiert. Einzelne Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Nanodiamanten werden in einem zweiten Themenkomplex als Einzelphotonenquellen eigesetzt. Diese werden durch den Einsatz einer Nahfeld-Sonde auf Mikrokugel-Resonatoren aufgebracht, wodurch die Emission aufgrund der Ankopplung an die Flüstergalerie-Moden der Kugeln die typischen, scharfen Überhöhungen im Spektrum aufweist. Diese Methode lässt sich nicht nur verwenden, um zwei oder mehr Emitter an die selben Resonanzen einer Kugel zu koppeln. Es ist auch möglich, die Kugeln in einem Vorbereitungsschritt zu charakterisieren, und so kann insbesondere eine spektrale Übereinstimmung zwischen einer der Resonanzen und dem Emitter erreicht werden. Desweiterne wird demonstriert, wie durch die Kopplung an eine plasmonische Antenne aus Goldnanokugeln mittels AFM auch die Effizienz der Einzelphotonenquelle gesteigert werden kann.
Nichtklassische Lichtquellen sind wichtige Komponenten für die zukünftige Realisierung von optischen Quantencomputern, Quantenkommunikationsnetzwerken und Anwendungen in der Quantenmetrologie. Besonders hervorzuheben sind Quantenlichtquellen auf der Basis von Halbleiter-Quantenpunkten zur Erzeugung von einzelnen ununterscheidbaren Photonen, Zwillingsphotonen-Zuständen oder polarisationsverschränkten Photonenpaaren. Zusätzlich erlaubt die fortgeschrittene Halbleitertechnologie die deterministische Integration einzelner Quantenpunkte in photonische Strukturen. In ähnlicher Weise sind quantenpunktbasierte Mikrosäulenlaser sowohl für die Grundlagenforschung auf dem Gebiet der Quantenelektrodynamik in Resonatoren als auch für zukünftige Anwendungen in der Datenübertragung aufgrund ihrer mikroskopischen Abmessungen, ihrer hohen Modulationsbandbreite und ihres geringen Energieverbrauchs von großem Interesse. Die Charakterisierung von Quantenemitter hinsichtlich ihrer Photonenstatistik wird in der Quantenoptik typischerweise durch die Messung der normalisierten Photonen-Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g(2)(Ƭ) bestimmt, jedoch nur der vollständige Zugang zur Photonenzahlverteilung ermöglicht einen tieferen Einblick in die physikalischen Prozesse der Lichtentstehung. Vor diesem Hintergrund werden in der vor liegenden Arbeit erstmalig photonenzahlauflösende Detektoren zur Charakterisierung von quantenpunktbasierten nanophotonischen Strukturen verwendet. Die Detektoren sind supraleitende Übergangskantensensoren, die wiederum von supraleitenden Quanteninterferenzdetektoren ausgelesen werden. Zum Betrieb der Detektoren wird eigens ein adiabatischer Entmagnetisierungskryostat aufgebaut, um die Detektormodule auf eine Temperatur von 6 100mK zu kühlen. Die einzelnen Detektorkanäle besitzen eine Detektionseffizenz von > 87%. In einem nächsten Schritt wird das aufgebaute photonenzahlauflösende Detektorsystem zur Charakterisierung eines quantenpunktbasierten Mikrosäulenlasers eingesetzt. Zwei Detektorkanäle detektieren gleichzeitig die Lichtemission von zwei orthogonalen Komponenten der fundamentalen Emissionsmode eines bimodalen Mikrosäulenlasers. Das angewandte experimentelle Schema bietet dabei einen beispiellosen Zugang zur gemeinsamen Photonenzahlverteilung und ermöglicht einen tiefen Einblick in die Dynamik und Photonenstatistik der Modenkomponenten, die durch das gemeinsame Verstärkungsmedium gekoppelten sind. Insbesondere decken dabei die photonenzahlauflösenden Messungen eine optische Bistabilität der gegensätzlich korrelierten Modenkomponenten auf, die sich in einem zeitlichen Schalten zwischen kohärenter und thermischer Lichtemission äußert. Des Weiteren wird mit dem photonenzahlauflösenden Detektorsystem die direkte Messung von Zweiphotonen-Zuständen einer energetisch entarteten Quantenpunkt-Biexztion-Exziton-Kaskade möglich. Das Experiment motiviert dazu, diese spezielle Konfiguration der Biexziton-Exziton-Kaskade durch einen Abstimmmechanismus zur realisieren. Die gewählte Methode ist dabei die Veränderung der elektronischen Bandstruktur durch einen mechanischen Spannungsübertag auf das Quantenpunkt-Halbleitermaterial. Mit diesem Verfahren ist es ebenfalls möglich, die Bindungsenergie und die Feinstrukturaufspaltung nahezu aufzuheben, was zur Erzeugung verschränkter Photonen unabdingbar ist. In einem finalen Schritt werden Quantenpunkte in Mikrolinsen integriert, um die Photonenauskoppeleffizienz zu erhöhen. In Kombination mit der Methode des mechanischen Spannungsübertrags ermöglicht es die Herstellung einer spektral abstimmbaren, hocheffizienten Einzelphotonenquelle. Um die zukünftige Anwendung dieser Technologie beispielsweise zur Verschränkungsvertauschung in einem Quantenrepeaternetzwerk zu demonstrierten, wird die Möglichkeit aufgezeigt, die Emissionslinien verschiedener Quantenpunkte so zu verstimmten, dass sie sich in Resonanz zueinander befinden. Eine zusätzliche Implementierung eines elektro-optischen Regelmechanismus stabilisiert dabei die Emissionsenergie im Bereich der homogenen Linienbreite der Emitter.
In den letzten Jahren konnte das negativ geladene Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV) in Diamant aufgrund seiner vielzähligen Anwendungsmöglichkeiten große Aufmerksamkeit auf sich ziehen. So zum Beispiel reichen die Möglichkeiten von hoch präzisen Sensoren bis hin zu Quanten Informationsprotokollen. Eigenschaften wie lange Spin-Phasen Kohärenz und Lebenszeit stellen das NV Zentrum auch in den Fokus aktueller Forschung. Um all diese Eigenschaften noch besser nutzen zu können, ist es wichtig die zugrundeliegenden physikalischen Phänomene dieses Systems zu verstehen. Ein wichtiger Punkt dabei ist die Wechselwirkung des Spin Freiheitsgrades mit den Phononen des Diamantgitters. In einem Festkörpers sind longitudinale Relaxationsprozesse bei denen der Spin Energie an die Phononen abgibt dominant. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Bestimmung der longitudinalen Spin-Gitter Relaxationszeit im Limit von niedrigen Temperaturen. Das Experiment basiert auf Cavity-Quantenelektrodynamik im starken dispersiven Limit. Dort ist es möglich den Spin-Inversionszustand von bis zu 1e16 NV Spins zu bestimmen. Bemerkenswert, die niedrige phononische Zustandsdichte erlaubt der Spininversion über lange Zeitskalen von bis zu 8h zu bestehen. Dieses experimentelle Ergebnis wird zusätzlich durch eine ab initio Simulation basierend auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es zeigt sich, dass im Niedrigtemperaturlimit ein Einzel-Phononen Prozess den dominanten Realxationsmechanismus darstellt. In einem weiteren Experiment im dispersiven Limit wird die Eignung von NV Zentren für Quanten Informationsaufgaben gezeigt. Zwei räumlich getrennte Spin Ensembles werden an eine gemeinsame bosonische Resonatormode gekoppelt. Diese kohärente Kopplung ist ein erster Schritt in Richtung Verschränkung makroskopischer Ensembles und eröffnet Möglichkeiten ungewöhnliche Dynamik wie zum Beispiel die Relaxation zu negativen Temperaturen zu studieren. Die Kopplung der entfernten Ensembles entsteht durch virtuelle Photonen in der Resonantormode. Kohärente Kopplung ist eine notwendige jedoch nicht hinreichende Bedingung für Quantenverschränkung - ein Phänomen welch experimenteller Nachweis immer noch eine große experimentelle Herausforderung darstellt.