Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.
Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.
Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu C0=4.1 entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (C0=2.2) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von C=1.4 extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von C=0.81. Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
In den letzten Jahren konnte das negativ geladene Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV) in Diamant aufgrund seiner vielzähligen Anwendungsmöglichkeiten große Aufmerksamkeit auf sich ziehen. So zum Beispiel reichen die Möglichkeiten von hoch präzisen Sensoren bis hin zu Quanten Informationsprotokollen. Eigenschaften wie lange Spin-Phasen Kohärenz und Lebenszeit stellen das NV Zentrum auch in den Fokus aktueller Forschung. Um all diese Eigenschaften noch besser nutzen zu können, ist es wichtig die zugrundeliegenden physikalischen Phänomene dieses Systems zu verstehen. Ein wichtiger Punkt dabei ist die Wechselwirkung des Spin Freiheitsgrades mit den Phononen des Diamantgitters. In einem Festkörpers sind longitudinale Relaxationsprozesse bei denen der Spin Energie an die Phononen abgibt dominant. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Bestimmung der longitudinalen Spin-Gitter Relaxationszeit im Limit von niedrigen Temperaturen. Das Experiment basiert auf Cavity-Quantenelektrodynamik im starken dispersiven Limit. Dort ist es möglich den Spin-Inversionszustand von bis zu 1e16 NV Spins zu bestimmen. Bemerkenswert, die niedrige phononische Zustandsdichte erlaubt der Spininversion über lange Zeitskalen von bis zu 8h zu bestehen. Dieses experimentelle Ergebnis wird zusätzlich durch eine ab initio Simulation basierend auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es zeigt sich, dass im Niedrigtemperaturlimit ein Einzel-Phononen Prozess den dominanten Realxationsmechanismus darstellt. In einem weiteren Experiment im dispersiven Limit wird die Eignung von NV Zentren für Quanten Informationsaufgaben gezeigt. Zwei räumlich getrennte Spin Ensembles werden an eine gemeinsame bosonische Resonatormode gekoppelt. Diese kohärente Kopplung ist ein erster Schritt in Richtung Verschränkung makroskopischer Ensembles und eröffnet Möglichkeiten ungewöhnliche Dynamik wie zum Beispiel die Relaxation zu negativen Temperaturen zu studieren. Die Kopplung der entfernten Ensembles entsteht durch virtuelle Photonen in der Resonantormode. Kohärente Kopplung ist eine notwendige jedoch nicht hinreichende Bedingung für Quantenverschränkung - ein Phänomen welch experimenteller Nachweis immer noch eine große experimentelle Herausforderung darstellt.
Die Anforderungen für zukünftige Quantenexperimente liegen weitestgehend darin, Quellen für langsame und kalte Nanoteilchen zu entwickeln,umlangeWechselwirkungsund Kohärenzzeiten zu erreichen. In dieser Arbeit präsentieren wir einen experimentellen Aufbau, der mit dem Ziel entworfen wurde, Molekültröpfchen mittels optischer Kräfte zu kühlen. Intensive Infrarotfelder (1560nm), abseits der Molekülresonanzen, können in einem optischen Resonators derart überhöht werden, dass die wirkenden Kräfte ausreichen, um die Bewegungen der Teilchen zu beeinflussen und zu bremsen bzw. zu kühlen. Da dieser Effekt auf derWechselwirkung zwischen dem elektromagnetischen Feld und dem im Teilchen induzierten Dipolmoment basiert, kann dieses Schema auf polarisierbare Objekte jeglicher Art angewandtwerden. Zudem skaliert die Effizienz dieses Vorgangs mit dem Volumen der Teilchen bishin zu einer Größe, die im Bereich der halbenWellenlänge des Infrarot-Feldes liegt. Effekte, die ab dieser Größenordnung auftreten, werden wir daher sowohl theoretisch, als auch experimentell behandeln. Darüber hinaus ermöglicht der Resonator die Trajektorien der Teilchen nachzuverfolgen. Zu diesem Zweck wird neben der fundamentalen Resonatormode, die für das Kühlen zuständig ist, eine Transversalmode höherer Ordnung angeregt und deren Wechselwirkung mit den Teilchen beobachtet. Im Laufe dieser Arbeit werden erste experimentelle Ergebnisse präsentiert, die nahelegen, dass das optische Manipulieren von Nanoteilchen in Reichweite liegt. Dazu betrachten wir die Bildung von Molekültröpfchen (Durchmesser 10nm - 10 μm) in einem Laserdesorptions-Verfahren. Wir verwenden Moleküle, die in Basel in der Gruppe von Prof. M. Mayor synthetisiert wurden,umden Anforderungen der Molekülinterferometrie- Experimente zu genügen. Dabei beobachten wir u.a. ein Teilchen, das aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld im Resonator beim Durchflug zum Umkehren gebracht wird. DesWeiteren wird gezeigt, wie mit Hilfe einer Computersimulation die Bewegung eines Tröpfchens durch das Lichtfeld rekonstruiert werden kann. Schlussendlich werden wir die Beschränkungen des bisherigen Aufbaus, sowie die weiteren Aussichten zum Bremsen und Kühlen von mesoskopischen Teilchen in möglichen Erweiterungen des Experiments diskutieren.
Der auf der quantenmechanischen Interferenz von Absorptionsamplituden beruhende Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) gestattet die Transmission von Licht durch sonst für resonante optische Felder undurchlässige atomare Medien. Mit diesem Phänomen geht eine drastische Reduktion der Gruppengeschwindigkeit einher, welche mehrere Größenordnungen geringer sein kann als die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Mit der langsamen Ausbreitung des Lichtfeldes werden Quasiteilchen, die sogenannten Dunkelzustandspolaritonen, assoziiert, welche eine Überlagerung atomarer Spinwellenanteile und photonischer Komponenten darstellen. In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften dieser Quasiteilchen in kohärent präparierten Medien unter dem Einfluß der Lichtspeicherung, einer Technik zur reversiblen Übertragung optischer Information in den kollektiven kohärenten Zustand eines atomaren Ensembles, untersucht. Es wird gezeigt, dass bei der Speicherung von Licht in Dreiniveausystemen mit zwei stabilen Grundzuständen, den sogenannten Lambda-Systemen, eine starke Verschiebung der optischen Trägerfrequenz in Richtung der Zweiphotonenresonanz auftritt, sobald die atomare Kohärenz in Photonen der neu erzeugten Signalfeldmode rücktransformiert wird. Es wird erwartet, dass dieser Effekt für beliebige Werte der Zweiphotonenverstimmung des eingestrahlten Signalfeldes innerhalb des Transparenzfensters einer Dunkelresonanz und für beliebige Ausrichtungen der Signalfelder bezüglich des Kontrollstrahls gültig ist. Für den im Experiment untersuchten Spezialfall kopropagierender optischer Felder wurde im Rahmen der Fehlergrenzen die erwartete Anpassung an die atomare Übergangsfrequenz zwischen den Grundzuständen beobachtet. Dieser nichtdissipative Effekt kann zur Vermessung der Energiedifferenz zwischen den Grundzuständen herangezogen werden, ohne dass eine genaue Kenntnis der optischen Frequenz des Signalfeldes erforderlich ist. Das demonstrierte Verfahren stellt einen neuartigen Ansatz für die Raman-Spektroskopie dar, welcher sich auch auf den Fall von Zweiphotonenübergängen in Systemen mit einer leiterartigen Kopplung übertragen lassen sollte. Das beschriebene spektroskopische Verfahren kann prinzipiell auch für nichtklassische Lichtzustände wie gequetschtes Licht und für einzelne Photonen angewendet werden. Da der Quantenzustand von der Prozedur nicht beeinträchtigt wird, könnten dadurch Möglichkeiten für Messungen atomarer Übergangsfrequenzen und von Magnetfeldern mit quantenlimitierter Genauigkeit eröffnet werden. Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit die simultane Speicherung von zwei optischen Signalfeldmoden in einem aus Vierniveauatomen bestehenden Medium mit Dreibeinkopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass die Speicherung von Dunkelzustandspolaritonen mit einer internen Zweiniveaustruktur, welche den entgegensetzt zueinander zirkular polarisierten optischen Signalfeldern zugeordnet werden, mittels Abbildung auf Spinwellenkohärenzen des atomaren Ensembles möglich ist. Der Nachweis, dass die optische Schwebungsfrequenz der Signalfelder nach der Speicherung durch die Übergangsfrequenz der Zeeman-Subniveaus des Grundzustands bestimmt wird, bestätigt den im Dreiniveausystem beobachteten Effekt der Frequenzanpassung. Die bei der Speicherung von Licht auftretende Frequenzanpassung ist auch im Hinblick auf Anwendungen im Zusammenhang mit der räumlichen Manipulation von Licht in Medien unter den Bedingungen der elektromagnetisch induzierten Transparenz von Interesse. In diesem Zusammenhang wurde experimentell die auf Phasenaufprägung zurückgeführte Ablenkung von Signalstrahlpulsen während der Speicherungsphase in Anwesenheit eines inhomogenen Magnetfeldes untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dispersion im Vergleich zur Stern-Gerlach-artigen Ablenkung in Experimenten mit kontinuierlich eingestrahlten Signalfeldern um mehrere Größenordnungen unterdrückt wird. Das durchgeführte Experiment lässt sich als grundsätzliche Demonstration eines nichtdispersiven optischen Elements interpretieren und stellt einen Ansatz zur Implementierung von optisch kontrollierten Linsen, Deflektoren oder adaptiven Optiken dar. Systeme mit einer sehr niedrigen Grundzustandsdekohärenz, die lange Speicherungsphasen ermöglichen, könnten sich außerdem für den Einsatz als magnetische Gradiometer eignen. Derart aufgebaute Vorrichtungen könnten in Zukunft ebenso von Speicherungstechniken für nichtklassische Lichtzustände profitieren wie Magnetometer oder Atomuhren auf Basis der Frequenzanpassung. Anwendungen im Bereich der Quantenspeicherung sind ebenfalls denkbar, wo die demonstrierte Methode möglicherweise zur Adressierung paralleler Kanäle dienen könnte. Eine Beschreibung aktuell durchgeführter, noch nicht abgeschlossener, Experimente, die auf den Nachweis des Aharonov-Casher-Effekts für langsames Licht abzielen, ist Gegenstand des abschließenden Teils dieser Arbeit. Erste Ergebnisse, die mit Dunkelzustandspolaritonen im Dreibeinsystem erzielt wurden, werden vorgestellt und im Hinblick auf die Vorhersagen eines theoretischen Modells diskutiert.
In dieser Arbeit wurden wichtige Schritte zur Realisierung eines auf Diamant basierenden Quantencomputers gezeigt. Im Mittelpunkt steht dabei das Nitrogen-Vacancy Zentrum und die Wechselwirkung seines Elektronspins mit der Umgebung. Insbesondere die Kopplung an den Kernspin des Stickstoffatoms und die Wechselwirkung von zwei NV Zentren wurden untersucht. Neben der Verwendung als zusätzliches Quanten-Bit, kann der Kernspin auch dazu benutzt werden, die Genauigkeit des optischen elektronenspin-Ausleseprozesses drastisch zu erhöhen. Das konsequente Fortführen dieses Gedankens gipfelt in der Möglichkeit den Quantenzustand des Elektronenspins mit einer einzelnen Auslesesequenz zu bestimmen. Desweiteren wurde zum ersten Mal die magnetische Wechselwirkung zweier NV Zentren demonstriert. Dies zeigt, dass die Anzahl der zu Verfügung stehenden Quanten-Bits prinzipiell nicht begrenzt ist und ist eine wichtige Notwendigkeit für einen nützlichen Quantencomputer.
In der vorliegenden Arbeit wird das Spinrauschen an Rubidium mittels optischer Faradayrotation untersucht. Das Ziel ist der Übergang zum Einzelphotonenniveau, um eine möglichst störungsarme Bestimmung der Spinlebensdauer zu ermöglichen. Hierzu werden zunächst Messungen oberhalb des Einzelphotonenniveaus durchgeführt, um den Einfluss des Magnetfeldes und der Laserleistung auf das Spinrauschen zu analysieren. Die Messungen zeigen, wie erwartet, dass die Larmorfrequenz linear mit dem Magnetfeld zunimmt und die Signalstärke mit der sinkenden Laserleistung abnimmt. Vor dem Übergang zum Einzelphotonenniveau wird die Signalstärke durch eine stärkere Fokussierung des Lasers in der Probe erhöht. Das Einzelphotonenspinrauschen soll mithilfe von Korrelationsmessungen mit Lawinenphotodioden nachgewiesen werden, jedoch ist weder in der Autokorrelationsmessung noch in der Kreuzkorrelationsmessung ein Spinrauschsignal zu erkennen. Eine mögliche Ursache ist eine zu geringe Signalstärke, wodurch das Spinrauschsignal vom Hintergrundrauschen überlagert wird. Für die Messungen wird zusätzlich eine Simulation durchgeführt. Das Spinrauschen wird dabei als zufällige Bewegung auf der Bloch-Kugel mit einer Präzession aufgrund des Magnetfeldes modelliert. Dazu wird die Verteilung der Photonen auf den Detektoren simuliert und daraus die Korrelation bestimmt. In dieser Simulation ist es möglich, das Spinrauschsignal in der Korrelationsfunktion zu beobachten.