Quantentechnologien aller Art, wie Quantencomputer und Quantensensoren, entwickeln sich rasant fort. Daraus resultiert ein großes technologisches Bedürfnis, Quanteninformationen zwischen solchen lokalen Systemen über große Distanzen hinweg auszutauschen. Hierfür benötigt man effiziente Quanten-Netzwerkschnittstellen, die es erlauben Quanteninformationen auf Photonen zu übertragen. Optisch aktive Defektzentren und dotierte Ionen in Festkörpern sind ideale Kandidaten für solche Quanten-Netzwerkschnittstellen, da sie sowohl über einen langlebigen und kohärenten Spin-Freiheitsgrad, als auch kohärente optische Übergange verfügen. Um die optischen Übergänge effizient zu machen und auf diese Weise hohe Kommunikationsraten zu erzielen, müssen diese photonisch verstärkt werden. Dies kann durch die Kopplung an faserbasierte Fabry-Pérot Mikroresonatoren hoher Güte erzielt werden. Diese Arbeit untersucht die Eignung von Ytterbiumionen sowie Defektzentren in Siliziumkarbid als Quantennetzwerkschnittstellen in solch einer resonatorbasierten Geometrie. Zu Beginn werden Ytterbiumdotanden in nanoskaligen Kristallen spektroskopisch untersucht. Diese zeigen schmale Ensemble-Linienbreiten bei kryogenen Temperaturen. Mit Hilfe von Sättigungspektroskopie wurde zum ersten Mal für dieses Material eine Obergrenze für die optische Linienbreite eines einzelnen Ions von 5 MHz bestimmt. Zudem wurde gezeigt, dass sich diese Nanokristalle in einen faserbasierten Resonatoraufbau integrieren lassen, der optische Spektroskopie erlaubt. Anschließend wurden die optischen Eigenschaften von Ytterbiumionen in verschiedenen organischen Molekülen charakterisiert. Diese unterscheiden sich teilweise deutlich voneinander. Durch einen systematischen Vergleich wurde versucht, diese Variationen durch die molekulare Struktur zu erklären. Insbesondere für die nichtradiative Zerfallsrate wurden dabei erste Korrelationen gefunden. Schließlich wurden Experimente an Farbzentren in Siliziumkarbid in einem kryogenen Resonatorsystem durchgeführt. Dafür wurde eine wenige Mikrometer dicke Membran aus Siliziumkarbid in einen faserbasierten Hohlraumresonator integriert. Das Resonatorsystem wurde sorgfältig charakterisiert und für gut geeignet befunden, da nur minimale Verluste durch die Membran entstanden. Durch die hohe spektrale Selektivität des Resonator konnten die kohärenten Übergänge einzelner Farbzentren bei kryogenen Temperaturen aufgelöst werden, was durch Analyse der Photonenstatistik verifiziert wurde. Schließlich wurde die Purcell-Verstärkung anhand einer verstimmungsabhängigen Lebenszeitmessung bestimmt. Durch die Kopplung an den Resonator wird der kohärente Übergang eines einzelnen Farbzentrums bis zu 13-fach verstärkt, was zu einer hohen Rate an kohärenten Einzelphotonen führt.
Quantentechnologien aller Art, wie Quantencomputer und Quantensensoren, entwickeln sich rasant fort. Daraus resultiert ein großes technologisches Bedürfnis, Quanteninformationen zwischen solchen lokalen Systemen über große Distanzen hinweg auszutauschen. Hierfür benötigt man effiziente Quanten-Netzwerkschnittstellen, die es erlauben Quanteninformationen auf Photonen zu übertragen. Optisch aktive Defektzentren und dotierte Ionen in Festkörpern sind ideale Kandidaten für solche Quanten-Netzwerkschnittstellen, da sie sowohl über einen langlebigen und kohärenten Spin-Freiheitsgrad, als auch kohärente optische Übergange verfügen. Um die optischen Übergänge effizient zu machen und auf diese Weise hohe Kommunikationsraten zu erzielen, müssen diese photonisch verstärkt werden. Dies kann durch die Kopplung an faserbasierte Fabry-Pérot Mikroresonatoren hoher Güte erzielt werden. Diese Arbeit untersucht die Eignung von Ytterbiumionen sowie Defektzentren in Siliziumkarbid als Quantennetzwerkschnittstellen in solch einer resonatorbasierten Geometrie. Zu Beginn werden Ytterbiumdotanden in nanoskaligen Kristallen spektroskopisch untersucht. Diese zeigen schmale Ensemble-Linienbreiten bei kryogenen Temperaturen. Mit Hilfe von Sättigungspektroskopie wurde zum ersten Mal für dieses Material eine Obergrenze für die optische Linienbreite eines einzelnen Ions von 5 MHz bestimmt. Zudem wurde gezeigt, dass sich diese Nanokristalle in einen faserbasierten Resonatoraufbau integrieren lassen, der optische Spektroskopie erlaubt. Anschließend wurden die optischen Eigenschaften von Ytterbiumionen in verschiedenen organischen Molekülen charakterisiert. Diese unterscheiden sich teilweise deutlich voneinander. Durch einen systematischen Vergleich wurde versucht, diese Variationen durch die molekulare Struktur zu erklären. Insbesondere für die nichtradiative Zerfallsrate wurden dabei erste Korrelationen gefunden. Schließlich wurden Experimente an Farbzentren in Siliziumkarbid in einem kryogenen Resonatorsystem durchgeführt. Dafür wurde eine wenige Mikrometer dicke Membran aus Siliziumkarbid in einen faserbasierten Hohlraumresonator integriert. Das Resonatorsystem wurde sorgfältig charakterisiert und für gut geeignet befunden, da nur minimale Verluste durch die Membran entstanden. Durch die hohe spektrale Selektivität des Resonator konnten die kohärenten Übergänge einzelner Farbzentren bei kryogenen Temperaturen aufgelöst werden, was durch Analyse der Photonenstatistik verifiziert wurde. Schließlich wurde die Purcell-Verstärkung anhand einer verstimmungsabhängigen Lebenszeitmessung bestimmt. Durch die Kopplung an den Resonator wird der kohärente Übergang eines einzelnen Farbzentrums bis zu 13-fach verstärkt, was zu einer hohen Rate an kohärenten Einzelphotonen führt.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu C0=4.1 entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (C0=2.2) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von C=1.4 extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von C=0.81. Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Quantentechnologien sind im Begriff sich von Laborversuchen zu effizienten Anwendungen zu entwickeln. Die Quantenzustände einzelner Photonen spielen dabei die Rolle als Bindeglied zwischen stationären Quantensystemen. Ein hybrider Ansatz wird verfolgt, um die Wechselwirkung gezielt zwischen im Wellenleiter geleiteten Photonen und gekoppelten Quantenemittern zu erreichen. Die Dissertation untersucht zwei zentrale Aspekte solcher hybriden photonischen Quantentechnologien: die effiziente Erzeugung von Photonen und die Optimierung von photonischen Strukturen. Der erste Teil dieser Arbeit behandelt die Entwicklung einer optischen Mikrotechnology. Integrierte nano-photonische Wellenleiter aus Siliziumnitrid wurden für die Kopplung zu Quantenemittern entworfen, optimiert und optisch untersucht. Das finale Design wurde erfolgreich in Kopplungsexperimenten verwendet, bei denen 42 % der Fluoreszenz eines einzelnen Moleküls an einen Wellenleiter gekoppelt wurde. Der zweite Teil der Arbeit untersucht zwei Einzelphotonenquellen. Zunächst wurde ein neuartiger Einzelphotonenemitter basierend auf Defektzentren in Zinkoxid optisch bei tiefen Temperaturen untersucht. Es konnte im Zuge dieser Arbeit erstmals gezeigt werden, dass die Photonen von nano-strukturiertem Zinkoxid sehr schmalbandige Emission aufweisen. Im letzten Teil, wird eine Einzelphotonenquelle bestehend aus einem organischen Molekül untersucht. Bei kryogenen Temperaturen wurden Lebenszeit-limitierte Linienbreiten auf den Molekülproben detektiert. Die Rabi-Oszillationen zwischen den Molekülzuständen konnten akkurat durch eine quantenmechanische Theorie beschrieben werden, wodurch die Vermessung der Dephasierung des Quantensystems durch die nanoskopische Umgebung präzise studiert werden konnte. Die Ergebnisse dieser Arbeit zur Kopplung von Einzelphotonenquellen stellen die Grundlage für weitere Anwendungen durch eine photonische Quantentechnologie dar.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Motiviert durch den exponentiellen Anstieg der Rechenkapazität den Quantenalgorithmen ermöglichen, hat sich die Quanteninformationsverarbeitung als ein neues, sich rasant entwickelndes Forschungsfeld etabliert. Die Kodierung von Information erfolgt dabei in als Qubits bezeichneten Zwei-Zustands-Systemen, wie sie in einer Vielzahl quantenmechanischer Systeme vorliegen. Ein vielversprechender Ansatz basiert auf neutralen Atomen in Dipolfallen, die sich aufgrund ihrer geringen Wechselwirkung gut von der Umwelt isolieren lassen und mit ihren internen Zuständen ein geeignetes Quantensystem darstellen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden wichtige Teilschritte für die Implementierung der Quanteninformationsverarbeitung in zweidimensionalen Dipolfallenregistern realisiert. So konnten erstmals die Unterdrückung von Dephasierung, die simultane Adressierung individueller Qubits sowie das kontrollierte Laden und die Detektion einzelner Atome gezeigt werden. Das verwendete Dipolfallenregister wird über die homogene Ausleuchtung von Mikrolinsenregistern erzeugt und zeichnet sich durch eine simple und reproduzierbare Handhabung sowie durch seinen skalierbaren Charakter aus. Ein Fallenabstand von 55 μm erlaubt eine räumliche Auflösung einzelner Qubits mithilfe optischer Verfahren. Als Qubit-Zustände dienen die beiden Hyperfeinniveaus des Grundzustandes von 85Rb. Die kohärente Kopplung beider Niveaus erfolgt über einen optischen Zwei-Photonen-Raman-Prozess, mit dem sich beliebige Ein-Qubit-Operationen realisieren lassen. Wesentliche Erfolge konnten in dieser Arbeit bei der Minimierung der Dephasierung durch den von der Dipolfalle induzierten differentiellen Stark-Effekt erzielt werden. Zur Unterdrückung dieser Dephasierung wird die differentielle Stark-Verschiebung mittels eines weiteren, nahresonanten Lichtfeldes kompensiert. Durch diese Kompensation kann die effektive Hyperfeinaufspaltung von der Fallentiefe entkoppelt werden. Die so induzierte Unterdrückung der Dephasierung ermöglicht eine synchronisierte Phasenentwicklung der atomaren Qubit-Zustände. Unter Verwendung von Ramsey-Techniken konnte die spektroskopische Auflösung der Hyperfeinaufspaltung dadurch um einen Faktor 70 verbessert werden. Ein weiterer wichtiger Aspekt in der Quanteninformationsverarbeitung besteht in der kontrollierten Initialisierung und Adressierung der Qubits. In dieser Arbeit gelang erstmals die simultane Ansteuerung individueller Qubits mittels eines zweidimensionalen Intensitätsmodulators. Mit diesem Intensitätsmodulator können in Kombination mit mikrooptischen Komponenten sowohl flexible Fallengeometrien, als auch fallenspezifische, räumlich separierte kohärente Manipulationen stabil und zugleich variabel realisiert werden. Die Kontrolle einzelner Atome ist in vielen Ansätzen für die Realisierung von Zwei-Qubit- Wechselwirkungen essentiell. Erstmals wurde in dieser Arbeit das Laden einzelner Atome sowie deren Detektion im Dipolfallenregister gezeigt. Durch eine Änderung des Volumens der Dipolfallen konnte der Übergang zwischen einer statistischen Poisson-verteilten Atomzahl in den einzelnen Fallen zu einer stark Sub-Poisson-verteilten Atomzahl mit maximal einem Atom pro Falle erreicht werden. Lichtinduzierte Zwei-Körper-Verluste führen zu einer Blockade, die eine mittlere Atomzahl von 〈N〉 = 0,5 mit keinem oder exakt einem Atom pro Falle bewirkt. Dieses Blockaderegime erweist sich im untersuchten Bereich als unabhängig von der Laderate und Tiefe der Fallen und ermöglicht das gleichmäßige