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Contribution experimentale et theorique a l'etude de la photoassociation d'atomes de cesium refroidis dans un piege magneto-optique

A Bleton

Published Jan 1, 1996• 0 citations
OpenAlex

Abstract

La photoassociation moleculaire est un processus collisionnel ou deux atomes absorbent un photon pour creer une molecule excitee. Dans un piege magneto-optique, les temperatures sont tres basses. On peut donc exciter des niveaux rovibrationnels du dimere de l'atome froid et realiser ainsi une spectroscopie de la molecule. Cette etude est menee experimentalement ici dans le cas du cesium. Une approche theorique est presentee pour la photoassociation de tous les alcalins

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Formation de molécules froides par photoassociation d'atomes froids de césium. Mise en évidence de forces à longue portée entre atomes froids excités de césium.

D. Comparat

Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires $0_g^- (6s+6p_(3/2))$ et $1_u (6s+6p_(3/2))$ du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs$_2^+$. Des températures de $20-200\,\mu$K ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état $0_g^-(6s+6p_(3/2))$ du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.

•Sep 23, 1999•0 citations

Molecules froides : formation de molecules froides par photoassociation d'atomes froids de cesium. mise en evidence de forces a longue portee entre atomes froids excites de cesium

D. Comparat

Cette these porte sur l'etude experimentale et l'interpretation theorique des processus de photoassociation et de formation de molecules froides de cesium, ainsi que sur l'etude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de cesium froids excites. La photoassociation moleculaire d'atomes froids de cesium a ete realisee experimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molecule electroniquement excitee dans un etat de rotation-vibration donne. L'experience a permis la premiere observation de molecules translationnellement froides obtenues apres desexcitation spontanee des molecules photoassociees. La forme en double puits des courbes de potentiel des etats moleculaires o g (6s + 6p 3 / 2) et 1 u(6s + 6p 3 / 2) du cesium est la cle de l'efficacite du processus. Ces molecules froides formees sont detectees selectivement par temps de vol apres leur photoionisation en ions cs 2 +. Des temperatures de 20 - 200 k ont ete mesurees. La photoassociation offre une methode de spectroscopie a haute resolution qui permet d'atteindre des etats moleculaires de grande elongation, donnant acces aux donnees asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'etat o g (6s + 6p 3 / 2) du cesium a ete effectuee et est analysee par une approche r. K. R. . Une theorie unifiee de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistee par laser, est developpee dans ce manuscrit. Les experiences avec les atomes froids permettent l'etude des collisions entre deux atomes soumis a une interaction mutuelle a grande distance de type dipole-dipole. Deux systemes physiques differents sont etudies : une assemblee d'atomes de rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilite de controler les forces dipolaires et de choisir les vitesses relatives entre atomes.

•Jan 1, 1999•1 citation

Photoassociation d'atomes de césium froids. Formation et caractérisation d'un nuage froid de molécules diatomiques de césium.

Cyril Drag

Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.

•Jul 22, 2000•1 citation

Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie. -Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique. -Spectroscopie par frustration de photoassociation.

Nicolas Vanhaecke

Cette thèse traite de l'étude des molécules froides formées via la technique de photoassociation d'atomes froids. Cette étude porte sur la manipulation des degrés de libertés externes de la molécules, et sur l'étude des interactions internes à la molécule Cs2. Un piège quadrupolaire magnétique de 2.10^5 molécules Cs2 froides a été réalisé. Le temps de vie du piège moléculaire est de 600ms, limité par les collisions avec le gaz chaud résiduel. Les molécules piégées ont été caractérisées, ce qui a permis de déterminer la température du nuage de molécules piégé, de l'ordre de 35uK. La mise en place d'un piège dipolaire, réalisé au moyen d'un laser CO2 focalisé est également décrit. D'autre part, une spectroscopie de photoassociation à deux photons a été réalisée. Elle a permis l'étude originale des formes de raies de cette spectroscopie, présentant de typiques profils de Fano. Grâce à la connaissance précise de ces formes de raies, plus d'une centaine d'énergies de niveaux vibrationnellement très excités de la molécules de Cs2 sont mesurés, avec une précision de l'ordre de 10MHz. Lors de l'interprétation théorique, l'énorme structure hyperfine de l'atome de césium implique la résolution d'équation de Schrödinger couplées pour des distances internucléaires supérieures à 15a0. Un modèle théorique asymptotique est donc utilisé pour ajuster les paramètres moléculaires des potentiels fondamentaux de la molécules de Cs2. Les ajustements de ces paramètres se font au moyen d'algorithmes évolutionnaires et déterministes et sont suivis d'une étude statistique approfondie. On détermine ainsi le coefficient de Van der Waals avec une excellente précision, ainsi que pour la première fois l'amplitude de l'interaction d'échange de manière expérimentale.

•Oct 23, 2003•0 citations

Etude théorique de résonances de photoassociation et photodissociation

Rachidi Osséni

Ce travail s’inscrit dans le contexte de l’etude theorique des processus de formation de molecules froides et comporte deux volets : (i) la modelisation de la photoassociation d’atomes froids par une approche MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory) appliquee au dimere de rubidium 85 ; (ii) la dynamique collisionnelle du complexe de Van der Waals ArNO (i) La photo-association consiste a associer une paire d'atomes d'un piege d'atomes froids a l'aide d'un laser de frequence appropriee, pour former une molecule excitee, le plus souvent dans des niveaux vibrationnels tres eleves, c'est a dire de faible energie de liaison. Dans certains cas, la photoassociation peuple deux etats electroniques couples par spin-orbite. La dynamique du systeme se decrit alors comme une resonance, resultant de l’interaction d’un niveau lie isole en interaction avec le quasi-continuum. Les energies des niveaux de ce systeme couple sont obtenues numeriquement par une methode de discretisation de variables (DVR). Les caracteristiques des resonances (positions et largeurs) sont obtenues en introduisant dans la methode DVR un potentiel optique convenablement choisi. L’approche MQDT permet egalement de decrire un tel systeme au moyen d’un nombre restreint de parametres de facon a ce qu’ils reproduisent les memes resultats que l’approche purement numerique (DVR+potentiel optique), et nous avons discute leur interpretation physique. (ii) Le complexe de Van der Waals ArNO constitue un cas prototype pour l’etude d’un systeme triatomique. Nous nous interessons plus particulierement a la photodissociation de complexe, pour laquelle existent des donnees experimentales recentes. Il s’agit de tester notre approche numerique pour le traitement de la photodissociation au seuil, qui represente le processus inverse de la photoassociation entre atomes et molecules froids. Nous representons la dynamique de la collision ArNO en coordonnee de Jacobi, et nous determinons la matrice de collision par resolution numerique du systeme d’equations couplees associes. Nous avons tout d’abord calcule la section efficace et les rapports de branchements du produit NO de photo-dissociation. La comparaison avec les resultats experimentaux recents fait apparaitre plusieurs differences qui nous ont conduit a discuter le role des conditions experimentales et la qualite de la representation des etats electroniques. Nous avons valider nos surfaces de potentiels obtenus par une methode semi-empirique par comparaison avec des surfaces issues d’un calcul de chimie quantique de grande taille. Nous avons etendu l’etude de la photodissociation au seuil ou des resultats experimentaux sont aussi disponibles. Nous avons isole les resonances de photodissociation et proposer une interpretation

•Jan 1, 2008•0 citations

Etude des propriétés électroniques de dimères d’alcalins : application à la formation de molécules froides

Sihem Azizi

Les dimères d'alcalins ont été largement étudié ces dernières années par les techniques de spectroscopie et par la photoassociation d'atomes froids. L'un des objectifs de ce travail consiste en l'obtention de données moléculaires adaptées à l'interprétation de processus collisionnels. Nous avons entrepris une étude systématique des ions moléculaires alcalins, en nous attachant à évaluer la précision des résultats en fonction des hypothèses retenues. Nous avons comparé nos résultats obtenus avec une méthode de pseudopotentiel, pour les ions lourds Rb2+, Cs2+ et RbCs+ à ceux obtenus avec une méthode de potentiel modèle. Les taux de photoassociation de paires d'atomes mixtes d'alcalins et les taux de formation de molécules froides des dimères dans leur état fondamental ont été calculés avec une approche perturbative où les fonctions d'onde sont exactement déterminées. Ces taux ont la même grandeur pour tous les dimères contenant les atomes Rb et Cs. Les taux de formation de molécules froides sont similaires à ceux mesurés et calculés pour les molécules de Cs2. Nous avons étudié le cas spécifique de la photoassociation dans deux états excités couplés par une interaction spin-orbite mettant en relief le rôle du couplage résonnant dans la formation de molécules froides stables dans des niveaux peu excités.

•Jan 1, 2006•0 citations
La photoassociation moleculaire est un processus collisionnel ou deux atomes absorbent un photon pour creer une molecule excitee. Dans un piege magneto-optique, les temperatures sont tres basses. On peut donc exciter des niveaux rovibrationnels du dimere de l'atome froid et realiser ainsi une spectroscopie de la molecule. Cette etude est menee experimentalement ici dans le cas du cesium. Une approche theorique est presentee pour la photoassociation de tous les alcalins
Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires 0g−(6s+6p(3/2))0_g^- (6s+6p_(3/2))0g−​(6s+6p(​3/2)) et 1u(6s+6p(3/2))1_u (6s+6p_(3/2))1u​(6s+6p(​3/2)) du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs2+_2^+2+​. Des températures de 20−200 μ20-200\,\mu20−200μK ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état 0g−(6s+6p(3/2))0_g^-(6s+6p_(3/2))0g−​(6s+6p(​3/2)) du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.
Cette these porte sur l'etude experimentale et l'interpretation theorique des processus de photoassociation et de formation de molecules froides de cesium, ainsi que sur l'etude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de cesium froids excites. La photoassociation moleculaire d'atomes froids de cesium a ete realisee experimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molecule electroniquement excitee dans un etat de rotation-vibration donne. L'experience a permis la premiere observation de molecules translationnellement froides obtenues apres desexcitation spontanee des molecules photoassociees. La forme en double puits des courbes de potentiel des etats moleculaires o g (6s + 6p 3 / 2) et 1 u(6s + 6p 3 / 2) du cesium est la cle de l'efficacite du processus. Ces molecules froides formees sont detectees selectivement par temps de vol apres leur photoionisation en ions cs 2 +. Des temperatures de 20 - 200 k ont ete mesurees. La photoassociation offre une methode de spectroscopie a haute resolution qui permet d'atteindre des etats moleculaires de grande elongation, donnant acces aux donnees asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'etat o g (6s + 6p 3 / 2) du cesium a ete effectuee et est analysee par une approche r. K. R. . Une theorie unifiee de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistee par laser, est developpee dans ce manuscrit. Les experiences avec les atomes froids permettent l'etude des collisions entre deux atomes soumis a une interaction mutuelle a grande distance de type dipole-dipole. Deux systemes physiques differents sont etudies : une assemblee d'atomes de rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilite de controler les forces dipolaires et de choisir les vitesses relatives entre atomes.
Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.
Cette thèse traite de l'étude des molécules froides formées via la technique de photoassociation d'atomes froids. Cette étude porte sur la manipulation des degrés de libertés externes de la molécules, et sur l'étude des interactions internes à la molécule Cs2. Un piège quadrupolaire magnétique de 2.10^5 molécules Cs2 froides a été réalisé. Le temps de vie du piège moléculaire est de 600ms, limité par les collisions avec le gaz chaud résiduel. Les molécules piégées ont été caractérisées, ce qui a permis de déterminer la température du nuage de molécules piégé, de l'ordre de 35uK. La mise en place d'un piège dipolaire, réalisé au moyen d'un laser CO2 focalisé est également décrit. D'autre part, une spectroscopie de photoassociation à deux photons a été réalisée. Elle a permis l'étude originale des formes de raies de cette spectroscopie, présentant de typiques profils de Fano. Grâce à la connaissance précise de ces formes de raies, plus d'une centaine d'énergies de niveaux vibrationnellement très excités de la molécules de Cs2 sont mesurés, avec une précision de l'ordre de 10MHz. Lors de l'interprétation théorique, l'énorme structure hyperfine de l'atome de césium implique la résolution d'équation de Schrödinger couplées pour des distances internucléaires supérieures à 15a0. Un modèle théorique asymptotique est donc utilisé pour ajuster les paramètres moléculaires des potentiels fondamentaux de la molécules de Cs2. Les ajustements de ces paramètres se font au moyen d'algorithmes évolutionnaires et déterministes et sont suivis d'une étude statistique approfondie. On détermine ainsi le coefficient de Van der Waals avec une excellente précision, ainsi que pour la première fois l'amplitude de l'interaction d'échange de manière expérimentale.
Ce travail s’inscrit dans le contexte de l’etude theorique des processus de formation de molecules froides et comporte deux volets : (i) la modelisation de la photoassociation d’atomes froids par une approche MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory) appliquee au dimere de rubidium 85 ; (ii) la dynamique collisionnelle du complexe de Van der Waals ArNO (i) La photo-association consiste a associer une paire d'atomes d'un piege d'atomes froids a l'aide d'un laser de frequence appropriee, pour former une molecule excitee, le plus souvent dans des niveaux vibrationnels tres eleves, c'est a dire de faible energie de liaison. Dans certains cas, la photoassociation peuple deux etats electroniques couples par spin-orbite. La dynamique du systeme se decrit alors comme une resonance, resultant de l’interaction d’un niveau lie isole en interaction avec le quasi-continuum. Les energies des niveaux de ce systeme couple sont obtenues numeriquement par une methode de discretisation de variables (DVR). Les caracteristiques des resonances (positions et largeurs) sont obtenues en introduisant dans la methode DVR un potentiel optique convenablement choisi. L’approche MQDT permet egalement de decrire un tel systeme au moyen d’un nombre restreint de parametres de facon a ce qu’ils reproduisent les memes resultats que l’approche purement numerique (DVR+potentiel optique), et nous avons discute leur interpretation physique. (ii) Le complexe de Van der Waals ArNO constitue un cas prototype pour l’etude d’un systeme triatomique. Nous nous interessons plus particulierement a la photodissociation de complexe, pour laquelle existent des donnees experimentales recentes. Il s’agit de tester notre approche numerique pour le traitement de la photodissociation au seuil, qui represente le processus inverse de la photoassociation entre atomes et molecules froids. Nous representons la dynamique de la collision ArNO en coordonnee de Jacobi, et nous determinons la matrice de collision par resolution numerique du systeme d’equations couplees associes. Nous avons tout d’abord calcule la section efficace et les rapports de branchements du produit NO de photo-dissociation. La comparaison avec les resultats experimentaux recents fait apparaitre plusieurs differences qui nous ont conduit a discuter le role des conditions experimentales et la qualite de la representation des etats electroniques. Nous avons valider nos surfaces de potentiels obtenus par une methode semi-empirique par comparaison avec des surfaces issues d’un calcul de chimie quantique de grande taille. Nous avons etendu l’etude de la photodissociation au seuil ou des resultats experimentaux sont aussi disponibles. Nous avons isole les resonances de photodissociation et proposer une interpretation
Les dimères d'alcalins ont été largement étudié ces dernières années par les techniques de spectroscopie et par la photoassociation d'atomes froids. L'un des objectifs de ce travail consiste en l'obtention de données moléculaires adaptées à l'interprétation de processus collisionnels. Nous avons entrepris une étude systématique des ions moléculaires alcalins, en nous attachant à évaluer la précision des résultats en fonction des hypothèses retenues. Nous avons comparé nos résultats obtenus avec une méthode de pseudopotentiel, pour les ions lourds Rb2+, Cs2+ et RbCs+ à ceux obtenus avec une méthode de potentiel modèle. Les taux de photoassociation de paires d'atomes mixtes d'alcalins et les taux de formation de molécules froides des dimères dans leur état fondamental ont été calculés avec une approche perturbative où les fonctions d'onde sont exactement déterminées. Ces taux ont la même grandeur pour tous les dimères contenant les atomes Rb et Cs. Les taux de formation de molécules froides sont similaires à ceux mesurés et calculés pour les molécules de Cs2. Nous avons étudié le cas spécifique de la photoassociation dans deux états excités couplés par une interaction spin-orbite mettant en relief le rôle du couplage résonnant dans la formation de molécules froides stables dans des niveaux peu excités.