Ces dernieres annees, les techniques de refroidissement et de piegeage d'atomes par laser ont connu des developpements spectaculaires; l'obtention recente de condensats de Bose-Einstein avec differents atomes alcalins est venue douronner ces progres. Les mecanismes de refroidissement d'atomes par laser agissent sur une transition optique fermee. Pour cette raison, il est difficile d'en imaginer la transposition aux systemes plus complexes que constituent les molecules. Une approche alternative au probleme de l'obtention de molecules a des temperatures dans le domaine du milli- et micro-kelvin, consiste a les former a partir d'atomes prealablement refroidis par laser. Nous presentons ici une experience de photoassociation moleculaire d'atomes de cesium froids conduisant a la formation de dimeres de cesium dans l'etat fondamental a des temperatures d'environ 20μK. Outre son application a la formation de molecules froides, la spectroscopie de photoassociation est un outil tres efficace, en particulier pour etudier les proprietes de collision des atomes froids. Ainsi, l'interpretation des spectres permet d'estimer les longueurs de diffusion de l'atome de cesium, parametre crucial pour determiner les conditions d'obtention d'un condensat de Bose-Einstein.
Ces dernieres annees, les techniques de refroidissement et de piegeage d'atomes par laser ont connu des developpements spectaculaires; l'obtention recente de condensats de Bose-Einstein avec differents atomes alcalins est venue douronner ces progres. Les mecanismes de refroidissement d'atomes par laser agissent sur une transition optique fermee. Pour cette raison, il est difficile d'en imaginer la transposition aux systemes plus complexes que constituent les molecules. Une approche alternative au probleme de l'obtention de molecules a des temperatures dans le domaine du milli- et micro-kelvin, consiste a les former a partir d'atomes prealablement refroidis par laser. Nous presentons ici une experience de photoassociation moleculaire d'atomes de cesium froids conduisant a la formation de dimeres de cesium dans l'etat fondamental a des temperatures d'environ 20μK. Outre son application a la formation de molecules froides, la spectroscopie de photoassociation est un outil tres efficace, en particulier pour etudier les proprietes de collision des atomes froids. Ainsi, l'interpretation des spectres permet d'estimer les longueurs de diffusion de l'atome de cesium, parametre crucial pour determiner les conditions d'obtention d'un condensat de Bose-Einstein.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Les dimères d'alcalins ont été largement étudié ces dernières années par les techniques de spectroscopie et par la photoassociation d'atomes froids. L'un des objectifs de ce travail consiste en l'obtention de données moléculaires adaptées à l'interprétation de processus collisionnels. Nous avons entrepris une étude systématique des ions moléculaires alcalins, en nous attachant à évaluer la précision des résultats en fonction des hypothèses retenues. Nous avons comparé nos résultats obtenus avec une méthode de pseudopotentiel, pour les ions lourds Rb2+, Cs2+ et RbCs+ à ceux obtenus avec une méthode de potentiel modèle. Les taux de photoassociation de paires d'atomes mixtes d'alcalins et les taux de formation de molécules froides des dimères dans leur état fondamental ont été calculés avec une approche perturbative où les fonctions d'onde sont exactement déterminées. Ces taux ont la même grandeur pour tous les dimères contenant les atomes Rb et Cs. Les taux de formation de molécules froides sont similaires à ceux mesurés et calculés pour les molécules de Cs2. Nous avons étudié le cas spécifique de la photoassociation dans deux états excités couplés par une interaction spin-orbite mettant en relief le rôle du couplage résonnant dans la formation de molécules froides stables dans des niveaux peu excités.
Cette these porte sur l'etude experimentale et l'interpretation theorique des processus de photoassociation et de formation de molecules froides de cesium, ainsi que sur l'etude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de cesium froids excites. La photoassociation moleculaire d'atomes froids de cesium a ete realisee experimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molecule electroniquement excitee dans un etat de rotation-vibration donne. L'experience a permis la premiere observation de molecules translationnellement froides obtenues apres desexcitation spontanee des molecules photoassociees. La forme en double puits des courbes de potentiel des etats moleculaires o g (6s + 6p 3 / 2) et 1 u(6s + 6p 3 / 2) du cesium est la cle de l'efficacite du processus. Ces molecules froides formees sont detectees selectivement par temps de vol apres leur photoionisation en ions cs 2 +. Des temperatures de 20 - 200 k ont ete mesurees. La photoassociation offre une methode de spectroscopie a haute resolution qui permet d'atteindre des etats moleculaires de grande elongation, donnant acces aux donnees asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'etat o g (6s + 6p 3 / 2) du cesium a ete effectuee et est analysee par une approche r. K. R. . Une theorie unifiee de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistee par laser, est developpee dans ce manuscrit. Les experiences avec les atomes froids permettent l'etude des collisions entre deux atomes soumis a une interaction mutuelle a grande distance de type dipole-dipole. Deux systemes physiques differents sont etudies : une assemblee d'atomes de rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilite de controler les forces dipolaires et de choisir les vitesses relatives entre atomes.
Cette thèse porte sur l'étude expérimentale et l'interprétation théorique des processus de photoassociation et de formation de molécules froides de césium, ainsi que sur l'étude des forces dipolaires entre une paire d'atomes de césium froids excités. La photoassociation moléculaire d'atomes froids de césium a été réalisée expérimentalement : deux atomes absorbent un photon pour former une molécule électroniquement excitée dans un état de rotation-vibration donné. L'expérience a permis la première observation de molécules translationnellement froides obtenues après désexcitation spontanée des molécules photoassociées. La forme en double puits des courbes de potentiel des états moléculaires 0g−(6s+6p(3/2)) et 1u(6s+6p(3/2)) du césium est la clé de l'efficacité du processus. Ces molécules froides formées sont détectées sélectivement par temps de vol après leur photoionisation en ions Cs2+. Des températures de 20−200μK ont été mesurées. La photoassociation offre une méthode de spectroscopie à haute résolution qui permet d'atteindre des états moléculaires de grande élongation, donnant accès aux données asymptotiques. La spectroscopie du puits de potentiel externe de l'état 0g−(6s+6p(3/2)) du césium a été effectuée et est analysée par une approche R.K.R.. Une théorie unifiée de la photoassociation en champ faible, vue comme une collision assistée par laser, est développée dans ce manuscrit. Les expériences avec les atomes froids permettent l'étude des collisions entre deux atomes soumis à une interaction mutuelle à grande distance de type dipôle-dipôle. Deux systèmes physiques différents sont étudiés : une assemblée d'atomes de Rydberg et la photoassociation. La modification du mouvement d'une paire d'atomes offre la possibilité de ``contrôler" les forces dipolaires et de ``choisir" les vitesses relatives entre atomes.
Dans ce mémoire sont présentées plusieurs méthodes de refroidissement d'atomes de césium confinés dans un piège optique à faible taux de diffusion, le piège dipolaire croisé. Le piège est constitué de deux faisceaux focalisés croisés issus d'un laser Nd:YAG. Les atomes, dans l'un des sous-niveaux hyperfins de l'état fondamental, restent confinés au croisement des foyers pendant une à deux secondes. Les densités accessibles sont élevées 10^12 atomes/cm3 environ). Pour manipuler ces atomes, on utilise la transition Raman stimulée à deux photons entre les états hyperfins. Une nouvelle forme d'impulsion très efficace reposant sur un transfert adiabatique entre ces niveaux a été mise au point au cours de ce travail. Cette impulsion est utilisée dans toutes les expériences de refroidissement décrites dans cette thèse. Dans une première série d'expériences, on superpose au piège un réseau interférentiel unidimensionnel de pas comparable à la longueur d'onde optique. On peut résoudre la structure vibrationnelle induite avec les transitions Raman. Les atomes sont refroidis dans ce réseau par la méthode du refroidissement par bandes latérales initialement développée pour les ions et appliquée pour la première fois ici aux atomes neutres. On prépare ainsi un échantillon d'atomes froids avec 90% des atomes dans le niveau fondamental du réseau. Cette thèse présente également les résultats obtenus sur les atomes piégés par refroidissement Raman. Cette technique, très efficace à une dimension sur les atomes libres, est étendue à trois dimensions sur des atomes piégés, polarisés ou non. On a développé ici une méthode permettant simultanément de polariser et de refroidir les atomes en utilisant la transition Raman. On obtient des températures de l'ordre de 2 µK avec des densités atomiques de l'ordre de 10^12 atomes/cm3, ce qui représente un gain de trois à quatre ordres de grandeur par rapport à un piège magnéto-optique. On montre que la limite atteinte est due à la réabsorption par les atomes refroidis de photons résonnants issus du repompage. En réduisant volontairement la densité atomique, on limite la réabsorption, ce qui permet d'atteindre des températures encore plus basses (680 nK).
Ce mémoire s’inscrit dans le cadre des recherches sur les molécules ultra-froides, en forte expansion depuis plusieurs années. Contrairement aux atomes, les molécules ne peuvent que très difficilement être refroidies par laser. Il est donc nécessaire d’explorer des méthodes alternatives pour parvenir à la création de gaz moléculaires ultra-froids. Ce travail théorique s’est focalisé sur une classe particulière de molécules diatomiques hétéronucléaires, présentant un moment dipolaire électrique ou magnétique intrinsèque à l’origine de leurs interactions mutuelles anisotropes.Sur la base de la connaissance précise de la spectroscopie des molécules KRb et KCs (présentant un moment dipolaire électrique intrinsèque notable), combinée à des résultats théoriques, nous avons modélisé le refroidissement de leurs degrés de liberté internes au moyen du passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), processus laser conduisant les molécules dans leur état fondamental absolu. Plusieurs schémas STIRAP ont été discutés et comparés entre eux du point de vue de leur efficacité.Nous avons ensuite étudié la molécule RbCa, dont la spectroscopie est encore inconnue. Cette espèce est caractérisée par la présence conjointe d’un moment dipolaire électrique et magnétique permanent, qui présente un fort intérêt pour les possibilités de contrôle des interactions anisotropes qu’ils engendrent. Nous avons déterminé la structure électronique de RbCa par deux méthodes différentes de chimie quantique, permettant ainsi de qualifier la précision des résultats. Nous avons aussi proposé un schéma de transitions laser conduisant à la formation de molécules froides de RbCa à partir des atomes séparés.La manipulation et le piégeage de molécules repose sur la connaissance de leur réponse à un champ électromagnétique externe, caractérisée par leur polarisabilité dipolaire dynamique. Les calculs de chimie quantique entrepris plus haut nous ayant permis d’accéder à des états moléculaires très excités, nous avons déterminé cette quantité pour toute une série de molécules diatomiques (dimères alcalins, RbCa, RbSr,…). Nous avons ainsi pu déterminer les paramètres optimaux pour le piégeage laser de ces molécules.