On developpe une approche theorique qui permet d'aborder l'etude de la dynamique des systemes stochastiques, constitues en particulier par des molecules organiques en solution. L'originalite de ce travail reside en ce que, loin de recourir aux methodes de decompositions spectrales largement utilisees dans ce domaine, nous avons etabli systematiquement les solutions formelles des equations d'evolution de la matrice densite. De ce fait, les processus de dephasage ont ete pris en compte, tant pour la contribution qui resulte des relaxations que pour celle associee au dephase pur. Dans un premier temps, nous avons determine l'evolution libre d'un systeme a trois niveaux dont les etats sont couples par des perturbations stochastiques diagonales et non diagonales. Cette etude a ete faite dans le cadre de la limite markovienne ou celle du bruit faiblement colore. Nous avons considere ensuite le cas d'un etat radiant interagissant par le biais de perturbations stochastiques, avec les etats d'une autre configuration electronique inferieure. La encore, nous avons determine l'evolution libre d'un tel systeme. Enfin, on presente une etude dynamique des systemes stochastiques sous champs afin d'interpreter les processus optiques non lineaires. Il nous a semble interessant de savoir si le comportement d'un systeme, dont un etat excite radiant couple stochastiquement a un etat non radiant, differerait notablement de ce qui est obtenu en modulation de frequence. Nous avons etabli que, pour une perturbation stochastique non diagonale, le profil de raie reste toujours lorentzien
On developpe une approche theorique qui permet d'aborder l'etude de la dynamique des systemes stochastiques, constitues en particulier par des molecules organiques en solution. L'originalite de ce travail reside en ce que, loin de recourir aux methodes de decompositions spectrales largement utilisees dans ce domaine, nous avons etabli systematiquement les solutions formelles des equations d'evolution de la matrice densite. De ce fait, les processus de dephasage ont ete pris en compte, tant pour la contribution qui resulte des relaxations que pour celle associee au dephase pur. Dans un premier temps, nous avons determine l'evolution libre d'un systeme a trois niveaux dont les etats sont couples par des perturbations stochastiques diagonales et non diagonales. Cette etude a ete faite dans le cadre de la limite markovienne ou celle du bruit faiblement colore. Nous avons considere ensuite le cas d'un etat radiant interagissant par le biais de perturbations stochastiques, avec les etats d'une autre configuration electronique inferieure. La encore, nous avons determine l'evolution libre d'un tel systeme. Enfin, on presente une etude dynamique des systemes stochastiques sous champs afin d'interpreter les processus optiques non lineaires. Il nous a semble interessant de savoir si le comportement d'un systeme, dont un etat excite radiant couple stochastiquement a un etat non radiant, differerait notablement de ce qui est obtenu en modulation de frequence. Nous avons etabli que, pour une perturbation stochastique non diagonale, le profil de raie reste toujours lorentzien
Dans ce travail, nous nous sommes interesse a des systemes moleculaires tels que l'agregat et le dimere. Nous avons evalue leurs reponses optiques nonlineaires d'ordre trois, en considerant pour cela des experiences stationnaires de melanges a quatre ondes. L'environnement a ete pris en compte a travers une approche stochastique, permettant de decrire toutes les echelles de temps de fluctuations, de la modulation rapide jusqu'a la modulation lente. Les processus stochastiques sont gaussien-markoviens. La susceptibilite non lineaire a ete calculee pour un agregat moleculaire petit par rapport a la longueur d'onde optique. En particulier, nous avons analyse l'influence de la modulation de frequence ainsi que celle de la fluctuation du couplage intermoleculaire, dans la limite du bruit blanc. Au voisinage de la resonance monoexcitonique, la reponse est amplifiee par rapport a la taille de l'agregat, avec toutefois une legere diminution de l'intensite integree du signal due aux fluctuations intermoleculaires. Au contraire, elles tendent a augmenter le signal loin de la resonance, ou aucune exaltation du signal n'apparait. Nous avons ensuite considere le cas du regime intermediaire, caracterise par des temps de correlation finis. Les dynamiques du bain et du systeme, ici un dimere, se situent sur des echelles de temps semblables. Dans l'approximation d'un couplage intermoleculaire fort, la correlation intersite entre les fluctuations locales s'ajoute a la modulation de frequence pour elargir davantage la forme de raie non lineaire. Finalement, nous avons montre que dans le cas d'un dimere compose de molecules polaires antiparalleles, il est possible de determiner la nature du regime stochastique par une experience de melange d'ondes realisee au voisinage de la demi frequence de transition
L’équation de Schrödinger non linéaire régit l’évolution des ondes dans de nombreux domaines non linéaires tels que l’hydrodynamique, la physique des plasmas, les condensats de Bose-Einstein et l’optique fibrée. Dans ce dernier cas, l’onde subit des changements dans un milieu dispersif combiné à un déphasage non linéaire dépendant de l’intensité. Le processus clé sous-jacent est le mélange à quatre ondes, qui décrit l’échange d’énergie entre des composantes de fréquence discrètes. En raison de la croissance des bandes latérales additionnelles et des pertes optiques qui limitent la distance d’interaction potentielle, il est notoirement difficile d’observer expérimentalement la dynamique idéale de mélange à quatre ondes. Afin de résoudre ce problème, nous proposons de modifier itérativement les conditions de phase et d’amplitude d’un signal composé de trois raies spectrales également espacées qui est ensuite injecté dans un court segment de fibre optique [1]. Une telle approche segmentée nous permet d’imiter une propagation idéalisée sur des dizaines de kilomètres - une distance qui dépasse largement la fibre de 500 m utilisée. Notre étude expérimentale révèle la topologie complète de l’espace de phase présentant plusieurs cycles de récurrence de Fermi-Pasta-Ulam-Tsingou, l’existence d’une onde stationnaire ainsi que la présence d’une séparatrice qui marque la transition entre deux régimes d’évolution spatio-temporelle distincts [2]. Lorsqu’elle est tracée sur un portrait de phase, la dynamique des ondes suit des orbites proches qui sont définies de manière unique par les conditions initiales, et qui ne se croisent pas. En changeant brusquement au cours de la propagation les paramètres de contrôle, tels que la puissance moyenne, nous démontrons à la fois théoriquement et expérimentalement qu’il est possible de connecter deux états qui ne sont pas initialement situés sur la même trajectoire fermée [3]. Enfin, nous étudions également les avantages des techniques d’apprentissage automatique supervisées de deux manières différentes. Tout d’abord, nous combinons des mesures non itérées avec un réseau neuronal [4]. Les résultats démontrent que le réseau peut extraire les caractéristiques clés de la topologie de l’espace des phases et peut prévoir avec précision la dynamique non linéaire. Deuxièmement, nous avons mis en œuvre les techniques d’identification clairsemée de la dynamique non linéaire. À partir d’un ensemble de plusieurs trajectoires pouvant être potentiellement affectées par le bruit, nous sommes en mesure de récupérer quantitativement les termes directeurs dans les systèmes d’équations différentielles [5].[1]A. Sheveleva et al., Optica 9, 656-662, 2022.[2]G. Cappellini and S. Trillo, J. Opt. Soc. Am. B 8, 824-838, 1991.[3]A. Sheveleva et al. Optics Communications, in press, 2023, arXiv:2303.08469.[4]A. Sheveleva et al., Opt. Lett. 47, 6317-6320, 2022.[5]A. V. Ermolaev et al., Sci Rep, 12, 12711, 2022.
Nous avons consacré cette thèse à l'étude des différents processus non-linéaires de l'interaction rayonnement-matière et en particulier à la génération des solitons de gap dans les milieux non-linéaires à bandes interdites. Dans la première partie nous avons utilisé un modèle semi-classique de Maxwell-Bloch pour décrire l'interaction d'un milieu à deux niveaux quantiques avec charges avec un champ électromagnétique classique à travers la densité de population, qui est à l'origine même de la non-linéarité. Le couplage non-linéaire qui en résulte génère des phénomènes particulièrement intéressants (génération et diffusion des solitons de gap) à la résonance, quand la pulsation du champ appliqué est proche de la fréquence de transition du milieu à deux niveaux. La dynamique non-linéaire observée numériquement est expliquée à l'aide d'un modèle de Schrödinger non-linéaire dans un potentiel lié aux charges du milieu. La deuxième partie concerne l'étude théorique de la dynamique des solitons quadratiques dans les amplificateurs paramétriques optiques (OPA). Les équations décrivant l'interaction à trois ondes dégénérée dans un cristal biréfringent non-linéaire ont été établies en prenant en compte la diffraction transverse et le walk-off spatial. Nous avons proposé une méthode pour résoudre le problème ardu de la détermination du seuil de supratransmission non-linéaire dans les OPA et nous avons généralisé les résultats obtenus à une grande classe de systèmes non-linéaires non-intégrables à composantes multiples.
Ce manuscrit porte sur l’étude théorique de techniques expérimentales récemment développées pour réaliser des protocoles d’information quantique en variables continues. Les états Gaussiens multi-modes produits par conversion paramétrique de peignes de fréquences optiques jouent un rôle centrale dans ce travail. Ce phénomène permet de générer de façon déterministe un grand nombre d’états Gaussiens de la lumière. L’état de sortie peut ensuite être de-Gaussifié par soustraction ou addition d’un photon dans une superposition cohérente de modes du champ, puis mesuré par détection homodyne. La thèse est organisée en trois projets principaux. Le premier concerne l’optimisation du spectre du laser de pompe pour manipuler l’état de sortie de la conversion paramétrique. Nous avons développé les outils mathématiques pour traiter des profils spectraux avec amplitude et phase spectrales arbitraires. On a ensuite utilisé un algorithme d’optimisation pour trouver les spectres maximisant des différentes propriétés de l’état de sortie. Une importance particulière est donnée à la production d’"états cluster" en variables continues. Les optimisations ont été développées pour prendre en compte les limitations expérimentales pour assurer la faisabilité des forme spectrales dans les expériences. Dans le deuxième projet nous avons étudié comment les états non-Gaussiens obtenus par soustraction d’un photon d’un état comprimé peuvent être utilisés pour le calcul quantique. Nous proposons un protocole inspiré par le paradigme de "calcul quantique basé sur la mesure" qui combine l’état de-Gaussifié et la mesure homodyne pour approximer des opérateurs unitaires non-Gaussiens. On montre que les mêmes résultats peuvent être obtenus avec des mesure projectives sur des états de photon unique. Finalement, le troisième projet porte sur le partage de secret quantique ("quantum secret sharing"). Dans les protocoles de partage de secret quantique un donneur veut distribuer de l’information codée dans un système quantique à plusieurs joueurs d’une façon qui oblige des sous-ensembles de joueurs à collaborer s’ils veulent retrouver l’information originale. Nous avons développé un protocole qui peut être transféré aux expériences de notre groupe et nous avons participé à la formulation d’une preuve de concept expérimentale. À partir de cela, nous avons dérivé des résultats généraux sur le partage et la reconstruction d’états arbitraires de la lumière en utilisant des ressources Gaussiennes.
L'objet de ce travail est d'etudier le role des processus de dephasage dans les experiences de melange a quatre ondes (mqo). Dans un premier temps, l'attention est portee sur la mesure de temps de dephasage. La modelisation d'une experience de mqo faisant intervenir deux ou trois impulsions, retardees les unes par rapport aux autres, conduit a une relation implicite reliant la position du maximum du signal, le temps de coherence des impulsions et le temps de dephasage, dans la limite d'elargissements inhomogenes importants. Des simulations numeriques montrent qu'elle demeure valable pour des elargissements au moins egaux a quelques largeurs homogenes. Ces resultats etendent le champ d'application de cette methode a l'evaluation de temps inferieurs au temps de coherence des impulsions. Dans un deuxieme temps, les proprietes optiques non lineaires de molecules polaires sont etudiees. Dans le cas d'excitations stationnaires, l'expression analytique de la polarisation est calculee en perturbation jusqu'au troisieme ordre. Le cas particulier du mqo degenere est envisage, notamment pour des frequences voisines de la demi-frequence de transition pour lesquelles un processus a deux photons est implique. Ce processus est absent des lors que les moments dipolaires permanents sont soit identiques dans les deux configurations electroniques, soit nuls. L'influence des dephasages, de la diffusion rotationnelle de ces molecules et des polarisations des champs est analysee. Finalement, le comportement en champs forts de ces systemes est considere et applique au cas de la conjugaison de phase. Theoriquement, le processus a deux photons peut conduire a des coefficients de reflexion plus eleves que ceux obtenus au voisinage de la resonance lorsque le dephasage pur est faible. Les conditions necessaires a l'obtention d'ondes conjuguees intenses sont discutees
Systèmes quantiques ouverts et processus stochastiques quantiques De nombreux phénomènes de physique quantique ne peuvent être compris que par l'analyse des systèmes ouverts. Un appareil de mesure, par exemple, est un système macroscopique en contact avec un système quantique. Ainsi, tout modèle d'expérience doit prendre en compte les dynamiques propres aux systèmes ouverts. Ces dynamiques peuvent être complexes : l'interaction du système avec son environnement peut modifier ses propriétés, l'interaction peu créer des effets de mémoire dans l'évolution du système, . . . Ces dynamiques sont particulièrement importantes dans l'étude des expériences d'optique quantique. Nous sommes aujourd'hui capables de manipuler individuellement des particules. Pour cela la compréhension et le contrôle de l'influence de l'environnement est crucial. Dans cette thèse nous étudions d'un point de vue théorique quelques procédures communément utilisées en optique quantique. Avant la présentation de nos résultats, nous introduisons et motivons l'utilisation de la description markovienne des systèmes quantiques ouverts. Nous présentons a la fois les équations maîtresses et le calcul stochastique quantique. Nous introduisons ensuite la notion de trajectoire quantique pour la description des mesures indirectes continues. C'est dans ce contexte que l'on présente les résultats obtenus au cours de cette thèse. Dans un premier temps, nous étudions la convergence des mesures non destructives. Nous montrons qu'elles reproduisent la réduction du paquet d'onde du système mesuré. Nous montrons que cette convergence est exponentielle avec un taux fixe. Nous bornons le temps moyen de convergence. Dans ce cadre, en utilisant les techniques de changement de mesure par martingale, nous obtenons la limite continue des trajectoires quantiques discrètes. Dans un second temps, nous étudions l'influence de l'enregistrement des résultats de mesure sur la préparation d'état par ingénierie de réservoir. Nous montrons que l'enregistrement des résultats de mesure n'a pas d'influence sur la convergence proprement dite. Cependant, nous trouvons que l'enregistrement des résultats de mesure modifie le comportement du système avant la convergence. Nous retrouvons une convergence exponentielle avec un taux équivalent au taux sans enregistrement. Mais nous trouvons aussi un nouveau taux de convergence correspondant a une stabilité asymptotique. Ce dernier taux est interprété comme une mesure non destructive ajoutée. Ainsi l'état du système ne converge qu'après un temps aléatoire. A partir de ce temps la convergence peut être bien plus rapide. Nous obtenons aussi une borne sur le temps moyen de convergence.