L'objet de ce travail est d'etudier le role des processus de dephasage dans les experiences de melange a quatre ondes (mqo). Dans un premier temps, l'attention est portee sur la mesure de temps de dephasage. La modelisation d'une experience de mqo faisant intervenir deux ou trois impulsions, retardees les unes par rapport aux autres, conduit a une relation implicite reliant la position du maximum du signal, le temps de coherence des impulsions et le temps de dephasage, dans la limite d'elargissements inhomogenes importants. Des simulations numeriques montrent qu'elle demeure valable pour des elargissements au moins egaux a quelques largeurs homogenes. Ces resultats etendent le champ d'application de cette methode a l'evaluation de temps inferieurs au temps de coherence des impulsions. Dans un deuxieme temps, les proprietes optiques non lineaires de molecules polaires sont etudiees. Dans le cas d'excitations stationnaires, l'expression analytique de la polarisation est calculee en perturbation jusqu'au troisieme ordre. Le cas particulier du mqo degenere est envisage, notamment pour des frequences voisines de la demi-frequence de transition pour lesquelles un processus a deux photons est implique. Ce processus est absent des lors que les moments dipolaires permanents sont soit identiques dans les deux configurations electroniques, soit nuls. L'influence des dephasages, de la diffusion rotationnelle de ces molecules et des polarisations des champs est analysee. Finalement, le comportement en champs forts de ces systemes est considere et applique au cas de la conjugaison de phase. Theoriquement, le processus a deux photons peut conduire a des coefficients de reflexion plus eleves que ceux obtenus au voisinage de la resonance lorsque le dephasage pur est faible. Les conditions necessaires a l'obtention d'ondes conjuguees intenses sont discutees
L'objet de ce travail est d'etudier le role des processus de dephasage dans les experiences de melange a quatre ondes (mqo). Dans un premier temps, l'attention est portee sur la mesure de temps de dephasage. La modelisation d'une experience de mqo faisant intervenir deux ou trois impulsions, retardees les unes par rapport aux autres, conduit a une relation implicite reliant la position du maximum du signal, le temps de coherence des impulsions et le temps de dephasage, dans la limite d'elargissements inhomogenes importants. Des simulations numeriques montrent qu'elle demeure valable pour des elargissements au moins egaux a quelques largeurs homogenes. Ces resultats etendent le champ d'application de cette methode a l'evaluation de temps inferieurs au temps de coherence des impulsions. Dans un deuxieme temps, les proprietes optiques non lineaires de molecules polaires sont etudiees. Dans le cas d'excitations stationnaires, l'expression analytique de la polarisation est calculee en perturbation jusqu'au troisieme ordre. Le cas particulier du mqo degenere est envisage, notamment pour des frequences voisines de la demi-frequence de transition pour lesquelles un processus a deux photons est implique. Ce processus est absent des lors que les moments dipolaires permanents sont soit identiques dans les deux configurations electroniques, soit nuls. L'influence des dephasages, de la diffusion rotationnelle de ces molecules et des polarisations des champs est analysee. Finalement, le comportement en champs forts de ces systemes est considere et applique au cas de la conjugaison de phase. Theoriquement, le processus a deux photons peut conduire a des coefficients de reflexion plus eleves que ceux obtenus au voisinage de la resonance lorsque le dephasage pur est faible. Les conditions necessaires a l'obtention d'ondes conjuguees intenses sont discutees
Dans ce travail, nous nous sommes interesse a des systemes moleculaires tels que l'agregat et le dimere. Nous avons evalue leurs reponses optiques nonlineaires d'ordre trois, en considerant pour cela des experiences stationnaires de melanges a quatre ondes. L'environnement a ete pris en compte a travers une approche stochastique, permettant de decrire toutes les echelles de temps de fluctuations, de la modulation rapide jusqu'a la modulation lente. Les processus stochastiques sont gaussien-markoviens. La susceptibilite non lineaire a ete calculee pour un agregat moleculaire petit par rapport a la longueur d'onde optique. En particulier, nous avons analyse l'influence de la modulation de frequence ainsi que celle de la fluctuation du couplage intermoleculaire, dans la limite du bruit blanc. Au voisinage de la resonance monoexcitonique, la reponse est amplifiee par rapport a la taille de l'agregat, avec toutefois une legere diminution de l'intensite integree du signal due aux fluctuations intermoleculaires. Au contraire, elles tendent a augmenter le signal loin de la resonance, ou aucune exaltation du signal n'apparait. Nous avons ensuite considere le cas du regime intermediaire, caracterise par des temps de correlation finis. Les dynamiques du bain et du systeme, ici un dimere, se situent sur des echelles de temps semblables. Dans l'approximation d'un couplage intermoleculaire fort, la correlation intersite entre les fluctuations locales s'ajoute a la modulation de frequence pour elargir davantage la forme de raie non lineaire. Finalement, nous avons montre que dans le cas d'un dimere compose de molecules polaires antiparalleles, il est possible de determiner la nature du regime stochastique par une experience de melange d'ondes realisee au voisinage de la demi frequence de transition
Cette thèse présente l'étude des phénomènes transitoires lors de l'interaction d'un atome à deux niveaux avec des impulsions quantifiées. Dans une première partie nous rappelons les bases théoriques sur lesquelles s'appuie ce manuscrit. Dans un traitement semi-classique du problème, où le champ n'est pas traité quantiquement, nous montrons qu'il est possible de réaliser des transitions non-adiabatiques à l'aide d'impulsions lumineuses non-résonantes en régime de couplage fort. Nous introduisons ensuite le modèle de Jaynes-Cummings qui permet de traiter l'ensemble du système quantiquement, pour un champ mono-mode. Dans une seconde partie, nous étudions la situation d'un atome à deux niveaux traversant un micro-maser mono-mode. Dans ce cas, ce n'est pas le champs qui est transitoire mais le terme de couplage avec l'atome. La modulation du profil du champ contenu dans la cavité permet de réaliser des transitions non-adiabatiques. \nLe système se propage alors, à l'intérieur de la cavité, dans une superposition d'états adiabatiques. L'état final en sortie de la cavité peut être compris à l'aide d'un schéma d'interférence de type Ramsay. Lorsque l'énergie incidente de l'atome est du même ordre du grandeur que l'énergie d'interaction, le déplacement du centre de masse doit être quantifié afin de prendre correctement en compte les couplages opto-mécaniques. Nous développons pour cela une approche temporelle, en définissant plusieurs temps, associés aux différents états adiabatiques. Nous étudions dans les parties suivantes les configurations où un ou deux atomes sont confinés dans un guide d'onde à une dimension. \nCette configuration permet d'obtenir un régime de couplage fort, même pour un paquet d'onde à un seul photon. Dans le cas où il n'y a qu'un seul atome nous démontrons un théorème contraignant l'aire de l'impulsion transmise. En effet, pour un régime de couplage arbitraire, l'aire de l'impulsion transmise est systématiquement nulle. La contrepartie dans le domaine spectral est que la fréquence centrale de l'impulsion, résonante avec la transition atomique, est totalement réfléchie. Dans le cas où deux atomes sont présents dans le guide d'onde, nous explorons les processus d'échanges de photons entre ces atomes. Afin de traiter correctement l'influence des photons virtuels, nous montrons que l'approximation de l'onde tournante ne doit pas être faite. La dynamique des champs rayonnés est alors comprise en la reliant aux états retardés de Dicke. L'échange de photons virtuels conduit à une modification des niveaux de ces états et à une modification significative des spectres rayonnés. L'influence de ces photons virtuels peut être modulée, et même supprimée, en ajustant la distance inter-atomique. Nous montrons que le théorème contraignant l'aire de l'impulsion reste valable dans cette situation. Finalement nous traitons dans une dernière partie de l'interaction d'un atome à deux niveaux contenus dans un guide d'onde avec des champs non-classiques arbitraires. Pour cela, nous développons une nouvelle méthode en quantifiant le flux électromagnétique. Cette méthode à la particularité de définir de nouveaux états adiabatiques globaux, similaires à ceux utilisés dans les théories semi-classiques. Cette caractéristique permet de retrouver les résultats semi-classiques dans le cas où le champ est composé d'états cohérents à grand nombre de photons. Dans le cas général, la nouvelle structure des états adiabatiques est organisée en bandes d'états. Chaque bande du modèle quantique correspond à un état unique dans le modèle semi-classique. Nous faisons alors la distinction entre couplage intra- et inter-bandes.
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
Ce travail releve du domaine de l'optique quantique et des phenomenes non lineaires. Les processus etudies reposent sur la notion d'interferences quantiques et ont pour objectif le controle de la photoexcitation d'atomes ou de molecules. Ils consistent a generer, a l'aide de differents champs laser, plusieurs voies coherentes couplant deux etats d'un meme systeme. L'excitation de ce dernier est alors gouvernee par les interferences quantiques prenant place et peut etre controlee a travers les parametres laser (frequence, phase). Les premiers travaux se rapportent a la manipulation d'etats du continuum en regime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en evidence pour la premiere fois en ionisation dans un systeme moleculaire. Deux champs laser generent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La frequence de l'un des lasers est alors utilisee pour controler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le controle de l'autoionisation a travers le dephasage entre deux voies d'excitation est egalement presente. Un etat autoionisant du calcium est couple a l'etat de base par une frequence fondamentale et sa troisieme harmonique. A travers le dephasage entre les deux frequences le taux d'autoionisation a pu etre controle. La derniere partie decrit le controle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes decalees temporellement interagissent avec un echantillon de dioxyde de carbone. Le delai separant les deux impulsions et leur polarisation relative ont ete utilises pour controler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'etat de base de la molecule. Une application derivee pour des diagnostics en melanges gazeux est presentee en annexe. Ces travaux sont exposes en rappelant l'etat de l'art de chacun des processus etudies et les avancees auxquelles ils contribuent. Les resultats experimentaux et les perspectives ouvertes par ces resultats sont discutes.
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
L'objet de cette thèse est l'étude de plusieurs applications des processus de mélange à quatre ondes induits dans les vapeurs atomiques. Dans la première partie, les notions de base de l'optique non-linéaire dans les milieux de Kerr sont rappelés. Dans la seconde partie, nous étudions les propriétés des oscillateurs à mélange à quatre ondes en anneau dont le milieu amplificateur est constitué d'une vapeur de sodium soumise à deux ondes pompes ne circulant pas dans la cavité. Les applications de ces oscillateurs comme senseur de rotation et comme générateur de faisceaux jumeaux sont démontrées, les principes de ces deux notions étant rappelées dans leur grande ligne. Dans la troisième partie, nous présentons plusieurs résultats sur le mélange à quatre ondes lorsque les ondes incidentes ont des polarisations linéaires orthogonales. Cette géométrie nous a permis d'observer un processus de mélange à deux ondes, et de réaliser un miroir à contraste de phase et un miroir auto-pompé. Les résultats obtenus expérimentalement dans les vapeurs de rubidium et de sodium sont en accord avec un modèle théorique basé sur les équations du pompage optique, ce modèle permettant d'interpréter sous forme d'activité optique les fortes non-linéarités observées.