Dans ce travail, nous nous sommes interesse a des systemes moleculaires tels que l'agregat et le dimere. Nous avons evalue leurs reponses optiques nonlineaires d'ordre trois, en considerant pour cela des experiences stationnaires de melanges a quatre ondes. L'environnement a ete pris en compte a travers une approche stochastique, permettant de decrire toutes les echelles de temps de fluctuations, de la modulation rapide jusqu'a la modulation lente. Les processus stochastiques sont gaussien-markoviens. La susceptibilite non lineaire a ete calculee pour un agregat moleculaire petit par rapport a la longueur d'onde optique. En particulier, nous avons analyse l'influence de la modulation de frequence ainsi que celle de la fluctuation du couplage intermoleculaire, dans la limite du bruit blanc. Au voisinage de la resonance monoexcitonique, la reponse est amplifiee par rapport a la taille de l'agregat, avec toutefois une legere diminution de l'intensite integree du signal due aux fluctuations intermoleculaires. Au contraire, elles tendent a augmenter le signal loin de la resonance, ou aucune exaltation du signal n'apparait. Nous avons ensuite considere le cas du regime intermediaire, caracterise par des temps de correlation finis. Les dynamiques du bain et du systeme, ici un dimere, se situent sur des echelles de temps semblables. Dans l'approximation d'un couplage intermoleculaire fort, la correlation intersite entre les fluctuations locales s'ajoute a la modulation de frequence pour elargir davantage la forme de raie non lineaire. Finalement, nous avons montre que dans le cas d'un dimere compose de molecules polaires antiparalleles, il est possible de determiner la nature du regime stochastique par une experience de melange d'ondes realisee au voisinage de la demi frequence de transition
Dans ce travail, nous nous sommes interesse a des systemes moleculaires tels que l'agregat et le dimere. Nous avons evalue leurs reponses optiques nonlineaires d'ordre trois, en considerant pour cela des experiences stationnaires de melanges a quatre ondes. L'environnement a ete pris en compte a travers une approche stochastique, permettant de decrire toutes les echelles de temps de fluctuations, de la modulation rapide jusqu'a la modulation lente. Les processus stochastiques sont gaussien-markoviens. La susceptibilite non lineaire a ete calculee pour un agregat moleculaire petit par rapport a la longueur d'onde optique. En particulier, nous avons analyse l'influence de la modulation de frequence ainsi que celle de la fluctuation du couplage intermoleculaire, dans la limite du bruit blanc. Au voisinage de la resonance monoexcitonique, la reponse est amplifiee par rapport a la taille de l'agregat, avec toutefois une legere diminution de l'intensite integree du signal due aux fluctuations intermoleculaires. Au contraire, elles tendent a augmenter le signal loin de la resonance, ou aucune exaltation du signal n'apparait. Nous avons ensuite considere le cas du regime intermediaire, caracterise par des temps de correlation finis. Les dynamiques du bain et du systeme, ici un dimere, se situent sur des echelles de temps semblables. Dans l'approximation d'un couplage intermoleculaire fort, la correlation intersite entre les fluctuations locales s'ajoute a la modulation de frequence pour elargir davantage la forme de raie non lineaire. Finalement, nous avons montre que dans le cas d'un dimere compose de molecules polaires antiparalleles, il est possible de determiner la nature du regime stochastique par une experience de melange d'ondes realisee au voisinage de la demi frequence de transition
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
Ce mémoire de thèse décrit une expérience de création de paires d’atomes jumeaux par mélange à quatre ondes en présence d’un réseau optique. Ces atomes jumeaux sont analogues aux photons jumeaux obtenus par conversion paramétrique, lesquels ont été employés dans plusieurs expériences fondamentales d’optique quantique, ainsi que pour des applications en interférométrie et en information quantique. En raison de la relation de dispersion, l’accord de phase peut être obtenu quand les atomes se déplacent dans le réseau optique. Le mélange à quatre ondes qui se produit alors spontanément constitue un cas particulier d’instabilité dynamique. Nous avons réalisé cette expérience à partir d’un gaz dégénéré d’hélium métastable, obtenu dans un piège optique très allongé. On a superposé aux atomes un réseau optique en mouvement, qui est également décrit dans ce mémoire. Au moyen d’un détecteur d’atomes uniques résolu à trois dimensions, nous avons caractérisé le mélange à quatre ondes obtenu. Nous avons étudié les conditions d’accord de phase de ce processus, et les différents modes peuplés, montrant que la méthode que nous employons permet de diffuser préférentiellement les atomes dans deux fines classes de vitesse, que l’on peut ajuster et dont on contrôle les populations. Cette flexibilité facilitera l’utilisation des paires d’atomes pour des expériences futures. Au niveau de chacune de ces deux classes de vitesses, nous avons mesuré une corrélation de type Hanbury Brown et Twiss. Par ailleurs, nous avons démontré une réduction des fluctuations de la différence de population entre les deux classes sous le bruit de grenaille. La coexistence de ces deux effets témoigne du caractère non-classique des paires générées, qui pourront être exploitées pour des expériences d’optique atomique quantique, comme par exemple pour observer l’effet Hong-Ou-Mandel sur des atomes.
On developpe une approche theorique qui permet d'aborder l'etude de la dynamique des systemes stochastiques, constitues en particulier par des molecules organiques en solution. L'originalite de ce travail reside en ce que, loin de recourir aux methodes de decompositions spectrales largement utilisees dans ce domaine, nous avons etabli systematiquement les solutions formelles des equations d'evolution de la matrice densite. De ce fait, les processus de dephasage ont ete pris en compte, tant pour la contribution qui resulte des relaxations que pour celle associee au dephase pur. Dans un premier temps, nous avons determine l'evolution libre d'un systeme a trois niveaux dont les etats sont couples par des perturbations stochastiques diagonales et non diagonales. Cette etude a ete faite dans le cadre de la limite markovienne ou celle du bruit faiblement colore. Nous avons considere ensuite le cas d'un etat radiant interagissant par le biais de perturbations stochastiques, avec les etats d'une autre configuration electronique inferieure. La encore, nous avons determine l'evolution libre d'un tel systeme. Enfin, on presente une etude dynamique des systemes stochastiques sous champs afin d'interpreter les processus optiques non lineaires. Il nous a semble interessant de savoir si le comportement d'un systeme, dont un etat excite radiant couple stochastiquement a un etat non radiant, differerait notablement de ce qui est obtenu en modulation de frequence. Nous avons etabli que, pour une perturbation stochastique non diagonale, le profil de raie reste toujours lorentzien
Ce manuscrit porte sur l’étude théorique de techniques expérimentales récemment développées pour réaliser des protocoles d’information quantique en variables continues. Les états Gaussiens multi-modes produits par conversion paramétrique de peignes de fréquences optiques jouent un rôle centrale dans ce travail. Ce phénomène permet de générer de façon déterministe un grand nombre d’états Gaussiens de la lumière. L’état de sortie peut ensuite être de-Gaussifié par soustraction ou addition d’un photon dans une superposition cohérente de modes du champ, puis mesuré par détection homodyne. La thèse est organisée en trois projets principaux. Le premier concerne l’optimisation du spectre du laser de pompe pour manipuler l’état de sortie de la conversion paramétrique. Nous avons développé les outils mathématiques pour traiter des profils spectraux avec amplitude et phase spectrales arbitraires. On a ensuite utilisé un algorithme d’optimisation pour trouver les spectres maximisant des différentes propriétés de l’état de sortie. Une importance particulière est donnée à la production d’"états cluster" en variables continues. Les optimisations ont été développées pour prendre en compte les limitations expérimentales pour assurer la faisabilité des forme spectrales dans les expériences. Dans le deuxième projet nous avons étudié comment les états non-Gaussiens obtenus par soustraction d’un photon d’un état comprimé peuvent être utilisés pour le calcul quantique. Nous proposons un protocole inspiré par le paradigme de "calcul quantique basé sur la mesure" qui combine l’état de-Gaussifié et la mesure homodyne pour approximer des opérateurs unitaires non-Gaussiens. On montre que les mêmes résultats peuvent être obtenus avec des mesure projectives sur des états de photon unique. Finalement, le troisième projet porte sur le partage de secret quantique ("quantum secret sharing"). Dans les protocoles de partage de secret quantique un donneur veut distribuer de l’information codée dans un système quantique à plusieurs joueurs d’une façon qui oblige des sous-ensembles de joueurs à collaborer s’ils veulent retrouver l’information originale. Nous avons développé un protocole qui peut être transféré aux expériences de notre groupe et nous avons participé à la formulation d’une preuve de concept expérimentale. À partir de cela, nous avons dérivé des résultats généraux sur le partage et la reconstruction d’états arbitraires de la lumière en utilisant des ressources Gaussiennes.
Ce manuscrit présente les travaux que j'ai effectués au Laboratoire de Physique Théorique durant ma thèse. Ils portent sur l'interaction d'ondes de matière avec des réseaux optiques modulables en temps et en espace. L'utilisation de ces réseaux a permis de contrôler de manière cohérente les propriétés dynamiques d'un gaz d 'atomes ultra-froids. Cette étude théorique a été réalisée en collaboration avec le groupe Atomes Froids du Laboratoire LCAR. Les variations spatiales de l'enveloppe d u réseau créent, localement, des gaps spatiaux créant une cavité de Bragg pour onde de matière, dont nous avons étudié en détail les propriétés et qui a fait l'objet d'une réalisation expérimentale impliquant la propagation d'un condensat de Bose-Einstein de rubidium 85 dans un guide d'onde. Nous avons également étudié la propagation d'un nuage d 'atomes dans un réseau bichromatique qui permet de réaliser un simulateur quantique du modèle de Harper. Le spectre du hamiltonien de ce système a une dimension fractale pouvant être caractérisée nu mériquement. Nous avons montré, par ailleurs, qu'il est possible d'exploiter les interactions inter-atomiques répulsives d'un condensat de Bose-Einstein afin d'amplifier les corrélations position-vitesse lors de sa pro pagation dans un guide. Notre étude montre qu'une mesure des grandeurs dynamiques locales du nuage atomique permet de sonder expérimentalement les résonances d'un potentiel optique jusqu'à l'échelle du picoKelvin. Enfin, un nuage d'atomes en interaction attractive admet une solution d'équilibre : le soliton. Nous avons démontré, numériquement, que celui-ci peut être utilisé pour sonder des états liés d'un poten tiel de taille finie, en peuplant ces états lors d'une expérience de diffusion comme, par exemple, des états de surface.
L'objet de ce travail est d'etudier le role des processus de dephasage dans les experiences de melange a quatre ondes (mqo). Dans un premier temps, l'attention est portee sur la mesure de temps de dephasage. La modelisation d'une experience de mqo faisant intervenir deux ou trois impulsions, retardees les unes par rapport aux autres, conduit a une relation implicite reliant la position du maximum du signal, le temps de coherence des impulsions et le temps de dephasage, dans la limite d'elargissements inhomogenes importants. Des simulations numeriques montrent qu'elle demeure valable pour des elargissements au moins egaux a quelques largeurs homogenes. Ces resultats etendent le champ d'application de cette methode a l'evaluation de temps inferieurs au temps de coherence des impulsions. Dans un deuxieme temps, les proprietes optiques non lineaires de molecules polaires sont etudiees. Dans le cas d'excitations stationnaires, l'expression analytique de la polarisation est calculee en perturbation jusqu'au troisieme ordre. Le cas particulier du mqo degenere est envisage, notamment pour des frequences voisines de la demi-frequence de transition pour lesquelles un processus a deux photons est implique. Ce processus est absent des lors que les moments dipolaires permanents sont soit identiques dans les deux configurations electroniques, soit nuls. L'influence des dephasages, de la diffusion rotationnelle de ces molecules et des polarisations des champs est analysee. Finalement, le comportement en champs forts de ces systemes est considere et applique au cas de la conjugaison de phase. Theoriquement, le processus a deux photons peut conduire a des coefficients de reflexion plus eleves que ceux obtenus au voisinage de la resonance lorsque le dephasage pur est faible. Les conditions necessaires a l'obtention d'ondes conjuguees intenses sont discutees