Aktuelle Fortschritte in der Halbleitertechnologie etablieren ein neues physikalisches System, um quantenoptische Eigenschaften auf Nanoskalen zu untersuchen: ein Quantenpunkt in einem Mikroresonator. Im Falle einer starken Kopplung übertrifft die Stärke der Elektron-Licht Wechselwirkung die auftretenden Verluste und Rabi Oszillationen treten auf. Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung solcher Systeme für den Fall, dass wenige Photonen mit einem einzelnen Quantenpunkt wechselwirken und die Dynamik der Photonen und Elektronen stark korreliert ist. Typische theoretische Zugänge basieren auf Faktorisierungsansätzen, die im Falle einer stark korrelierten Dynamik ihre Gültigkeit einbüßen. Neue theoretische Zugänge sind zwingend erforderlich und werden mit dieser Arbeit vorgestellt, die im Bewegungsgleichungsansatz eine Faktorisierung der Elektron-Licht Wechselwirkung vermeiden und eine vollständige Beschreibung der Vielteilchenkinetik im Falle stark korrelierter Dynamiken gewährleisten, inklusive der Berücksichtigung von Gedächtniseffekten. Für atomähnliche Quantenpunkte kann die Zahl der Elektronen und Löcher als konstant angenommen werden. Mittels der vollständigen Induktion wird ein numerisch lösbares Modell eingeführt, das die ineinanderspielende Elektron-, Photon- und Phonondynamik bis auf beliebige Genauigkeit auswertet. Überraschenderweise wird ein anfängliches thermisches Lichtfeld im Resonator aufgrund der stark wechselwirkenden Phononen- und Photonendynamik in den Zustand eines nichtklassischen Lichtfeld gebracht. Neben dem üblichen spektralen Anti-crossing, falls sich die Resonatormode in Resonanz mit der Bandlückenfrequenz des Quantenpunktes befindet, treten weitere Anti-crossings auf, sobald die Kavitätsmode von der Bandlückenfrequenz um ein ganzzahliges Vielfaches der LO-Phononenfrequenz verstimmt ist. Diese von den Phononen herbeigeführte starke Kopplung führt zu anharmonischen Rabi Oszillationen bei Raumtemperatur. In einem nächsten Schritt wird das induktive Modell auf eine Biexziton-Kaskade in einem Quantenpunkt angewendet und für starke und schwache Kopplung ein temperaturabhängiges Maß für Polarisationsverschränkung der abgestrahlten Photonen bestimmt. Ab einer Temperatur von 120K dominiert der Einfluss der Halbleiterumgebung in GaAs und die Polarisationsverschränkung verschwindet. Dieses Ergebnis stimmt mit aktuellen Messergebnissen überein. In flachen Quantenpunkten ist die Zahl der Elektronen und der Löcher nicht mehr konstant und die Vielteilchenkorrelationen der Ladungsträger können nicht mehr vernachlässigt werden. Im Rahmen einer Photonwahrscheinlichkeitsentwicklung, die die starke Korrelation zwischen Elektronen und Photonen berücksichtigt, wird eine modifizierte Hartree-Fock Faktorisierung eingeführt. Das erhöhte Pauli-Blocking in Halbleiterumgebungen führt zu modizifierten Rabi Oszillationen, an deren Amplitude die Zahl der Ladungsträger im Quantenpunkt bestimmt werden kann. Zudem wird die Photonenstatistik eines elektrisch gepumpten Quantenpunktes berechnet und auf diese Weise eine Parameterstudie für elektrisch gepumpte Einzelphotonenemitter erstellt.
Aktuelle Fortschritte in der Halbleitertechnologie etablieren ein neues physikalisches System, um quantenoptische Eigenschaften auf Nanoskalen zu untersuchen: ein Quantenpunkt in einem Mikroresonator. Im Falle einer starken Kopplung übertrifft die Stärke der Elektron-Licht Wechselwirkung die auftretenden Verluste und Rabi Oszillationen treten auf. Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung solcher Systeme für den Fall, dass wenige Photonen mit einem einzelnen Quantenpunkt wechselwirken und die Dynamik der Photonen und Elektronen stark korreliert ist. Typische theoretische Zugänge basieren auf Faktorisierungsansätzen, die im Falle einer stark korrelierten Dynamik ihre Gültigkeit einbüßen. Neue theoretische Zugänge sind zwingend erforderlich und werden mit dieser Arbeit vorgestellt, die im Bewegungsgleichungsansatz eine Faktorisierung der Elektron-Licht Wechselwirkung vermeiden und eine vollständige Beschreibung der Vielteilchenkinetik im Falle stark korrelierter Dynamiken gewährleisten, inklusive der Berücksichtigung von Gedächtniseffekten. Für atomähnliche Quantenpunkte kann die Zahl der Elektronen und Löcher als konstant angenommen werden. Mittels der vollständigen Induktion wird ein numerisch lösbares Modell eingeführt, das die ineinanderspielende Elektron-, Photon- und Phonondynamik bis auf beliebige Genauigkeit auswertet. Überraschenderweise wird ein anfängliches thermisches Lichtfeld im Resonator aufgrund der stark wechselwirkenden Phononen- und Photonendynamik in den Zustand eines nichtklassischen Lichtfeld gebracht. Neben dem üblichen spektralen Anti-crossing, falls sich die Resonatormode in Resonanz mit der Bandlückenfrequenz des Quantenpunktes befindet, treten weitere Anti-crossings auf, sobald die Kavitätsmode von der Bandlückenfrequenz um ein ganzzahliges Vielfaches der LO-Phononenfrequenz verstimmt ist. Diese von den Phononen herbeigeführte starke Kopplung führt zu anharmonischen Rabi Oszillationen bei Raumtemperatur. In einem nächsten Schritt wird das induktive Modell auf eine Biexziton-Kaskade in einem Quantenpunkt angewendet und für starke und schwache Kopplung ein temperaturabhängiges Maß für Polarisationsverschränkung der abgestrahlten Photonen bestimmt. Ab einer Temperatur von 120K dominiert der Einfluss der Halbleiterumgebung in GaAs und die Polarisationsverschränkung verschwindet. Dieses Ergebnis stimmt mit aktuellen Messergebnissen überein. In flachen Quantenpunkten ist die Zahl der Elektronen und der Löcher nicht mehr konstant und die Vielteilchenkorrelationen der Ladungsträger können nicht mehr vernachlässigt werden. Im Rahmen einer Photonwahrscheinlichkeitsentwicklung, die die starke Korrelation zwischen Elektronen und Photonen berücksichtigt, wird eine modifizierte Hartree-Fock Faktorisierung eingeführt. Das erhöhte Pauli-Blocking in Halbleiterumgebungen führt zu modizifierten Rabi Oszillationen, an deren Amplitude die Zahl der Ladungsträger im Quantenpunkt bestimmt werden kann. Zudem wird die Photonenstatistik eines elektrisch gepumpten Quantenpunktes berechnet und auf diese Weise eine Parameterstudie für elektrisch gepumpte Einzelphotonenemitter erstellt.
Selbst-organisierte Halbleiter Quantenpunkte stellen eine dreidimensionale, räumliche Eingrenzung für Ladungsträger im Festkörpersystem dar.Diese Eingrenzung verändert die Zustandsdichte, was zu atomartigen optischen Eigenschaften von Quantenpunkten führt, die mit Hilfe von absorbierten oder emittierten Photonen untersucht werden können.Aufgrund der scharfen Resonanzlinien, die in optischen Spektren beobachtet werden, bezeichnet man Quantenpunkte auch oft als künstliche Atome.Selbst-organisierte Quantenpunkte sind jedoch Halbleiter Nanostrukturen, die in einem Festkörperkristall eingebettet sind.Dadurch werden ihre physikalischen Eigenschaften von ihrer Natur als Festkörper gegeben.Durch die geeignete Herstellung von Halbleiter Heterostrukturen in die die Quantenpunkte eingebettet sind, können ladungsdurchstimmbare Systeme erzeugt werden.Dies bedeutet, dass der Quantenpunkt kontrolliert mit einzelnen Elektronen geladen werden kann, indem eine Spannung an die Probe angelegt wird.Darüber hinaus kann die Probe so konstruiert werden, dass die Quantenpunktzustände an Kontinuumszustände gekoppelt sind, die sich in der Nähe das Quantenpunkts befinden.In dieser Arbeit werden sowohl die atomartigen Eigenschaften der einzelnen ladungsdurchstimmbaren Quantenpunkte als Zwei-Niveau System, als auch deren Festkörpereigenschaften untersucht.Dieses führt einerseits zur Beobachtung der Rabi-Aufspaltung der Quantenpunktzustände, einem typischen Merkmal eines Zwei-Niveau Systems.Andererseits führt die Tunnelkopplung der Quantenpunktzustände an ein Kontinuum in der Heterostruktur, zur Beobachtung des nichtlinearen Fano-Effekts.Dieser Effekt kann an Quantenpunkten in einem neuen, nichtlinearen Bereich untersucht werden, der in der Atomspektroskopie nicht so einfach zugänglich ist.Darüberhinaus wird die Dynamik von einzelnen Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt untersucht.Hier spielt wieder der Festkörpercharakter der Quantenpunkte eine entscheidende Rolle, wie zum Beispiel in einem Einzel-Elektronen-Spin Resonanz Experiment gezeigt wird, welches an Quantenoptische Experimente aus der Atomoptik angelehnt ist.Hierbei zeigt sich, dass in einem Halbleiter Quantenpunkt, die Spin Dynamik von Elektronen oder Löchern von der Kopplung an ein Elektronen Reservoir und letztendlich von der Hyperfeinwechselwirkung dominiert ist.Die Experimente in dieser Arbeit wurden mit beugungsbegrenzten Tieftemperaturmikroskopen durchgeführt.Diese Mikroskope wurden entwickelt um ein magnetisches Feld parallel oder senkrecht zur Lichtausbreitungsrichtung anlegen zu können.Die Probe wurde in flüssigem Helium auf eine Temperature von 4.2 K gekühlt.Um die natürliche Linienbreite (1 -2 μeV) der exzitonischen Übergänge in einem Quantenpunkt auflösen zu können wurde resonante Rayleigh Streuung angewendet.Diese Methode wird zum ersten Mal auf neutrale, negativ sowie positiv geladene Zustände ein und desselben Quantenpunkts angewandt.Darüber hinaus wird in v diese Arbeit vorgestellt, wie Elektronen oder Löcher durch optisches Pumpen in einem Nichtgleichgewichtszustand gespeichert werden können.Dies erlaubt die nahezu perfekte Ausrichtung des Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt, parallel oder antiparallel zu einem angelegten magnetischen Feld.vi
Als erste kommerziell verfügbare Technologie der Quanteninformation ermöglicht die Quanten-Schlüsselverteilung eine sichere Datenübertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschränkte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlüssels verwendet werden. Die hierfür benötigten nicht-klassischen Photonen-Zustände können durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekülen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu können. Quantenpunkte sind somit prädestiniert für die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgeprägte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustände analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflösende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgeführt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung außerhalb einer geschützten Laborumgebung. Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen: Für die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Pérot Mikrosäulenresonatoren, deren Design bezüglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte für diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als äußerst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden können. Sowohl bezüglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden. Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte: […] Quanten-Schlüsselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen: Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Übertragungsdistanzen durchgeführt. In beiden Fällen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszuständen aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgeführt im Labormaßstab in Würzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Länge von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die höchste dabei erzielte ausgesiebte Schlüsselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhältnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […]. Das zweite Experiment zur Quanten-Schlüsselverteilung wurde mittels zweier Teleskope über eine Distanz von 500 m in der Münchner Innenstadt zwischen den Dächern zweier Gebäude der Ludwig-Maximilians-Universität realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlüsselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme für die Quantenkommunikation dar.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden. Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden. Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz: Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer. In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern. In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt. Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System: Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist. In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden. Positionierte Quantenpunkte: Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.