Selbst-organisierte Halbleiter Quantenpunkte stellen eine dreidimensionale, räumliche Eingrenzung für Ladungsträger im Festkörpersystem dar.Diese Eingrenzung verändert die Zustandsdichte, was zu atomartigen optischen Eigenschaften von Quantenpunkten führt, die mit Hilfe von absorbierten oder emittierten Photonen untersucht werden können.Aufgrund der scharfen Resonanzlinien, die in optischen Spektren beobachtet werden, bezeichnet man Quantenpunkte auch oft als künstliche Atome.Selbst-organisierte Quantenpunkte sind jedoch Halbleiter Nanostrukturen, die in einem Festkörperkristall eingebettet sind.Dadurch werden ihre physikalischen Eigenschaften von ihrer Natur als Festkörper gegeben.Durch die geeignete Herstellung von Halbleiter Heterostrukturen in die die Quantenpunkte eingebettet sind, können ladungsdurchstimmbare Systeme erzeugt werden.Dies bedeutet, dass der Quantenpunkt kontrolliert mit einzelnen Elektronen geladen werden kann, indem eine Spannung an die Probe angelegt wird.Darüber hinaus kann die Probe so konstruiert werden, dass die Quantenpunktzustände an Kontinuumszustände gekoppelt sind, die sich in der Nähe das Quantenpunkts befinden.In dieser Arbeit werden sowohl die atomartigen Eigenschaften der einzelnen ladungsdurchstimmbaren Quantenpunkte als Zwei-Niveau System, als auch deren Festkörpereigenschaften untersucht.Dieses führt einerseits zur Beobachtung der Rabi-Aufspaltung der Quantenpunktzustände, einem typischen Merkmal eines Zwei-Niveau Systems.Andererseits führt die Tunnelkopplung der Quantenpunktzustände an ein Kontinuum in der Heterostruktur, zur Beobachtung des nichtlinearen Fano-Effekts.Dieser Effekt kann an Quantenpunkten in einem neuen, nichtlinearen Bereich untersucht werden, der in der Atomspektroskopie nicht so einfach zugänglich ist.Darüberhinaus wird die Dynamik von einzelnen Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt untersucht.Hier spielt wieder der Festkörpercharakter der Quantenpunkte eine entscheidende Rolle, wie zum Beispiel in einem Einzel-Elektronen-Spin Resonanz Experiment gezeigt wird, welches an Quantenoptische Experimente aus der Atomoptik angelehnt ist.Hierbei zeigt sich, dass in einem Halbleiter Quantenpunkt, die Spin Dynamik von Elektronen oder Löchern von der Kopplung an ein Elektronen Reservoir und letztendlich von der Hyperfeinwechselwirkung dominiert ist.Die Experimente in dieser Arbeit wurden mit beugungsbegrenzten Tieftemperaturmikroskopen durchgeführt.Diese Mikroskope wurden entwickelt um ein magnetisches Feld parallel oder senkrecht zur Lichtausbreitungsrichtung anlegen zu können.Die Probe wurde in flüssigem Helium auf eine Temperature von 4.2 K gekühlt.Um die natürliche Linienbreite (1 -2 μeV) der exzitonischen Übergänge in einem Quantenpunkt auflösen zu können wurde resonante Rayleigh Streuung angewendet.Diese Methode wird zum ersten Mal auf neutrale, negativ sowie positiv geladene Zustände ein und desselben Quantenpunkts angewandt.Darüber hinaus wird in v diese Arbeit vorgestellt, wie Elektronen oder Löcher durch optisches Pumpen in einem Nichtgleichgewichtszustand gespeichert werden können.Dies erlaubt die nahezu perfekte Ausrichtung des Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt, parallel oder antiparallel zu einem angelegten magnetischen Feld.vi
Selbst-organisierte Halbleiter Quantenpunkte stellen eine dreidimensionale, räumliche Eingrenzung für Ladungsträger im Festkörpersystem dar.Diese Eingrenzung verändert die Zustandsdichte, was zu atomartigen optischen Eigenschaften von Quantenpunkten führt, die mit Hilfe von absorbierten oder emittierten Photonen untersucht werden können.Aufgrund der scharfen Resonanzlinien, die in optischen Spektren beobachtet werden, bezeichnet man Quantenpunkte auch oft als künstliche Atome.Selbst-organisierte Quantenpunkte sind jedoch Halbleiter Nanostrukturen, die in einem Festkörperkristall eingebettet sind.Dadurch werden ihre physikalischen Eigenschaften von ihrer Natur als Festkörper gegeben.Durch die geeignete Herstellung von Halbleiter Heterostrukturen in die die Quantenpunkte eingebettet sind, können ladungsdurchstimmbare Systeme erzeugt werden.Dies bedeutet, dass der Quantenpunkt kontrolliert mit einzelnen Elektronen geladen werden kann, indem eine Spannung an die Probe angelegt wird.Darüber hinaus kann die Probe so konstruiert werden, dass die Quantenpunktzustände an Kontinuumszustände gekoppelt sind, die sich in der Nähe das Quantenpunkts befinden.In dieser Arbeit werden sowohl die atomartigen Eigenschaften der einzelnen ladungsdurchstimmbaren Quantenpunkte als Zwei-Niveau System, als auch deren Festkörpereigenschaften untersucht.Dieses führt einerseits zur Beobachtung der Rabi-Aufspaltung der Quantenpunktzustände, einem typischen Merkmal eines Zwei-Niveau Systems.Andererseits führt die Tunnelkopplung der Quantenpunktzustände an ein Kontinuum in der Heterostruktur, zur Beobachtung des nichtlinearen Fano-Effekts.Dieser Effekt kann an Quantenpunkten in einem neuen, nichtlinearen Bereich untersucht werden, der in der Atomspektroskopie nicht so einfach zugänglich ist.Darüberhinaus wird die Dynamik von einzelnen Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt untersucht.Hier spielt wieder der Festkörpercharakter der Quantenpunkte eine entscheidende Rolle, wie zum Beispiel in einem Einzel-Elektronen-Spin Resonanz Experiment gezeigt wird, welches an Quantenoptische Experimente aus der Atomoptik angelehnt ist.Hierbei zeigt sich, dass in einem Halbleiter Quantenpunkt, die Spin Dynamik von Elektronen oder Löchern von der Kopplung an ein Elektronen Reservoir und letztendlich von der Hyperfeinwechselwirkung dominiert ist.Die Experimente in dieser Arbeit wurden mit beugungsbegrenzten Tieftemperaturmikroskopen durchgeführt.Diese Mikroskope wurden entwickelt um ein magnetisches Feld parallel oder senkrecht zur Lichtausbreitungsrichtung anlegen zu können.Die Probe wurde in flüssigem Helium auf eine Temperature von 4.2 K gekühlt.Um die natürliche Linienbreite (1 -2 μeV) der exzitonischen Übergänge in einem Quantenpunkt auflösen zu können wurde resonante Rayleigh Streuung angewendet.Diese Methode wird zum ersten Mal auf neutrale, negativ sowie positiv geladene Zustände ein und desselben Quantenpunkts angewandt.Darüber hinaus wird in v diese Arbeit vorgestellt, wie Elektronen oder Löcher durch optisches Pumpen in einem Nichtgleichgewichtszustand gespeichert werden können.Dies erlaubt die nahezu perfekte Ausrichtung des Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt, parallel oder antiparallel zu einem angelegten magnetischen Feld.vi
In dieser Doktorarbeit wurde die Wechselwirkung zwischen Elektronen in einem getriebenen Doppelquantenpunkt und seiner Umgebung untersucht.Ein Quantenpunkt ist eine nanoskopische Struktur, in der Elektronen in allen drei Raumrichtungen lokalisiert sind, sodass sie ähnlich wie in einem Atom ein diskretes Energiespektrum aufweisen.Dieses System kann benutzt werden, um fundamentale Quanteneigenschaften wie den Elektronenspin oder Superpositionszustände im Festkörper zu untersuchen.Die hier betrachteten Quantenpunkte wurden mittels Feldeffekt elektrostatisch in einem zweidimensionalen Elektronensystem basierend auf einer GaAs/AlGaAs-Heterostruktur defininiert.Diese Methode erlaubt Kontrolle über das Einschlusspotential der Elektronen, da die Elektrostatik über Spannungen an metallischen Gattern während des Experiments beeinflusst werden kann, sowie die direkte Messung von Elektronentransport durch die Quantenpunkte.In dieser Arbeit wurde ein System von zwei zu einem Doppelquantenpunkt gekoppelten Quantenpunkten studiert.Das theoretische Konzept des quantenmechanischen Zwei-Niveau-Systems kann durch bestimmte Kombinationen der Molekülzustände im Doppelquantenpunkt in guter Näherung realisiert werden.Doppelquantenpunkte stellen daher ein mögliches System zur Implementierung von Qubits im Kontext der Quanteninformationsverarbeitung dar.Da das Zwei-Niveau-System von seiner Umgebung jedoch nicht völlig isoliert ist, spielen Wechselwirkungen für die Zeitentwicklung des Quantenzustands im Festkörper eine wichtige Rolle.Der erste Teil der Arbeit untersucht die Wechselwirkung von Zwei-Elektron-Spinzuständen in einem inhomogenen, d.h.am Ort der beiden Quantenpunkte unterschiedlichen, Magnetfeld.Dieses inhomogene Magnetfeld wurde erstmalig mit zwei eindomänigen magnetischen Gattern realisiert und mittels direkter Strommessung sowie Elektronspin-Resonanz charakterisiert.Da die Atome des GaAs-Kristalls, in dem der Doppelquantenpunkt realisiert ist, einen Kernspin aufweisen, können Elektronen in einem Quantenpunkt mit typischerweise 10 6 Kernspins über Hyperfeinwechselwirkung interagieren.Unter bestimmten Bedingungen können die Kernspins durch die Hyperfeinwechselwirkung dynamisch polarisiert werden, was im Hinblick auf die Wechselwirkung mit den Elektronen in semiklassischer Näherung als effektives Magnetfeld beschrieben werden kann.Wegen des komplexen elektronischen Spektrums der Quantenpunkte und der Vielzahl an Kernspins ergibt sich hieraus eine bislang noch nicht vollständig verstandene Dynamik, die zu verschiedenen Fixpunkten in der Polarisationsdynamik führt.Es gelang, verschiedene Fixpunkte durch Messung des effektiven Magnetfeldes mittels Elektronspin-Resonanz zu charakterisieren und mit ihrer Hilfe eine hohe Kernspin-Polarisation direkt nachzuweisen.Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit einem Qubit bestehend aus zwei gekoppelten Ladungszuständen, die mithilfe einer periodischen Gatterspannungsmodulation durch Landau-Zener-Übergänge in Superposition gebracht wurden.Die dadurch entstehenden Landau-Zener-Stückelberg-Majorana-Interferenzmuster wurden durch die Dekohärenz des Zwei-Niveau-Systems modifiziert.Es konnte gezeigt werden, dass die Ladungszustände in Quantenpunkten in erster Linie an Ladungsfluktationen in ihrer Nähe, sowie an das Phononenspektrum des Kristalls koppeln.Über ein theoretisches Modell, das die beiden auf sehr unterschiedlichen Zeitskalen stattfindenden Wechselwirkungen berücksichtigt, konnten die Interferenzmuster im Detail analysiert und die Kohärenzzeit des individuellen Qubits und die Dephasierung des Zeitensembles getrennt bestimmt werden, ohne dass auf eine experimentell kompliziertere Echomessung zurückgegriffen werden musste.Darüber hinausgehend wurde der Einfluss von komplexeren Antrieben auf das Interferenzmuster am Beispiel von bichromatischen Antrieben mit unterschiedlichen Frequenzverhältnissen und Phasenbeziehungen untersucht.Die Symmetrieeigenschaften der unterschiedlichen Interferenzmuster konnten auf die des jeweils zugrunde liegenden Antriebs zurückgeführt werden.
Die vorliegende Arbeit hatte das Ziel basierend auf Halbleiternanostrukturen eine effiziente und skalierbare Quelle einzelner und ununterscheidbarer Photonen zu entwickeln. Dies ist eine Basiskomponente von zukünftigen quantenphysikalischen Anwendungen wie der Quantenkommunikation oder dem Quantencomputer. Diese Konzepte nutzen gezielt quantenmechanische Systeme um einerseits Kommunikation absolut abhörsicher zu machen oder um neuartige Computer zu konstruieren, die bestimmte Aufgaben - wie die Produktzerlegung großer Zahlen - effizienter lösen als heutige Systeme. Ein mögliche Realisierung der Quantenkommunikation ist beispielsweise die Schlüsselverteilung zwischen zwei Parteien durch Verwendung des BB84-Protokolls. Dazu wird eine Lichtquelle benötigt, welche die physikalisch kleinstmögliche Lichtmenge - ein einzelnes Photon - aussendet. Der Kommunikationskanal wird dann über verschiedene Polarisationszustände dieser Photonen gegen ein Abhören nach außen hin abgesichert. Da die maximale Kommunikationsdistanz aufgrund von Verlusten im Quantenkanal beschränkt ist, muss das Signal für größere Distanzen mit Hilfe eines sog. Quantenrepeaters aufbereitet werden. Ein solcher kann ebenfalls unter Verwendung von Einzelphotonenquellen realisiert werden. Das Konzept des Quantenverstärkers stellt aber die zusätzliche Anforderung an die Einzelphotonenquelle, dass die ausgesendeten Lichtteilchen in der Summe ihrer Eigenschaften wie Energie und Polarisation immer gleich und somit ununterscheidbar sein müssen. Auf Basis solcher ununterscheidbarer Photonen gibt es zudem mit dem linear optischen Quantenrechner auch mögliche theoretische Ansätze zur Realisierung eines Quantencomputers. Dabei kann über die Quanteninterferenz von ununterscheidbaren Photonen an optischen Bauteilen wie Strahlteilern ein Quanten-NOT-Gatter zur Berechnung spezieller Algorithmen realisiert werden. Als vielversprechende Kandidaten für eine solche Lichtquelle einzelner Photonen haben sich in den letzten Jahren Halbleiter-Quantenpunkte herauskristallisiert. Dank des festkörperbasierten Ansatzes können diese Strukturen in komplexe photonische Umgebungen zur Erhöhung der Photonen-Extraktionseffizienz und -Emissionsrate eingebettet werden. Ziel dieser Arbeit war somit eine effiziente Quelle einzelner ununterscheidbarer Photonen zu realisieren. Im Hinblick auf die spätere Anwendbarkeit wurde der Fokus zudem auf die skalierbare bzw. deterministische Fabrikation der Quantenpunkt-Strukturen gelegt und zwei technologische Ansätze - die kryogene in-situ-Lithographie und das positionierte Wachstum von Quantenpunkten - untersucht. Im ersten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neuartiges Materialsystem vorgestellt, welches sich zur Generation einzelner Photonen eignet. Es können spektral scharfe Emissionslinien mit Linienbreiten bis knapp über 50 µeV aus Al0,48In0,52As Volumenmaterial beobachtet werden, wenn diese Schicht auf InP(111) Substraten abgeschieden wird. In Querschnitt-Rastertunnelmikroskopie-Messungen wurden ca. 16 nm große Cluster, welche eine um ungefähr 7 % höhere Indiumkonzentration im Vergleich zur nominellen Zusammensetzung des Volumenmaterials besitzen, gefunden. Über die Simulation dieser Strukturen konnten diese als Quelle der spektral scharfen Emissionslinien identifiziert werden. Zudem wurde mittels Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen, dass diese Nanocluster einzelne Photonen emittieren und verschieden geladene exzitonische und biexzitonische Ladungsträgerkomplexe binden können. Anschließend wurde der Fokus auf InGaAs-Quantenpunkte gelegt und zunächst im Rahmen einer experimentellen und theoretischen Gemeinschaftsarbeit die Kohärenzeigenschaften eines gekoppelten Quantenpunkt-Mikrokavität-Systems untersucht. Über temperaturabhängige Zwei-Photonen Interferenz Messungen und dem Vergleich mit einem mikroskopischen Modell des Systems konnten gezielt die Bestandteile der Quantenpunkt-Dephasierung extrahiert werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde die gepulste, strikt resonante Anregung von Quantenpunkten als experimentelle Schlüsseltechnik etabliert. Damit konnten bei tiefen Temperaturen nahezu vollständig ununterscheidbare Photonen durch eine Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von über 98 % nachgewiesen werden. Für ein skalierbares und deterministisches Quantenpunkt-Bauelement ist entweder die Kontrolle über die Position an welcher der Quantenpunkt gewachsen wird nötig, oder die Position an der eine Mikrokavität geätzt wird muss auf die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes abgestimmt werden. Im weiteren Verlauf werden Untersuchungen an beiden technologischen Ansätzen durchgeführt. Zunächst wurde der Fokus auf positionierte Quantenpunkte gelegt. Mittels in das Substrat geätzter Nanolöcher wird der Ort der Quantenpunkt-Nukleation festgelegt. Durch die geätzten Grenzflächen in Quantenpunkt-Nähe entstehen jedoch auch Defektzustände, die negativen Einfluss auf die Kohärenz der Quantenpunkt-Emission nehmen. Deshalb wurde an diesem Typus von Quantenpunkten die strikt resonante Anregung etabliert und zum ersten Mal die kohärente Kopplung des Exzitons an ein resonantes Lichtfeld demonstriert. Zudem konnte die deterministische Kontrolle der Exzitonbesetzung über den Nachweis einer Rabi-Oszillation gezeigt werden. Abschließend wird das Konzept der kryogenen in-situ-Lithographie vorgestellt. Diese erlaubt die laterale Ausrichtung der Mikrokavität an die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes. Damit konnte gezielt die Emission eines zuvor ausgewählten, spektral schmalen Quantenpunktes mit nahezu 75 % Gesamteffizienz eingesammelt werden. Die Ununterscheidbarkeit der Quantenpunkt-Photonen war dabei mit einer Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von bis zu ν=(88±3)% sehr hoch. Damit wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Einzelphotonenquelle realisiert, aus der sich sehr effizient kohärente Photonen auskoppeln lassen, was einen wichtigen Schritt hin zur deterministischen Fabrikation von Lichtquellen für quantenphysikalischen Anwendungen darstellt.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Halbleiter-Quantenpunkte verkörpern zahlreiche positive Eigenschaften, die sich in der Quantenoptik von Atomen als sehr nützlich erwiesen haben, lassen sich darüber hinaus jedoch auch äuÿerst gut in Festkörper-basierte technologische Anwendungen integrieren.Diese Nanostrukturen eignen sich daher äuÿerst gut für zahlreiche Einsatzmöglichkeiten in der Quanteninformationsverarbeitung, der Quantenkryptographie und für die Realisierung neuartiger Lichtquellen.Bei so gut wie allen dieser Technologien ist die Wechselwirkung mit Licht von zentraler Bedeutung, weshalb die vielfältigen Eigenschaften von optisch getriebenen Quantenpunkten heutzutage in mehreren hochaktuellen Forschungsgebieten studiert werden.Eine der gröÿten Herausforderungen aus theoretischer Sicht ist die korrekte Behandlung der Kopplung von Quantenpunkten an ihre Festkörperumgebung, die einen stark ausgeprägten Einuss auf die getriebene Systemdynamik haben kann.Von spezieller Bedeutung sind hierbei Wechselwirkungen mit den Gitterschwingungen des umgebenden Halbleiterkristalls, da diese immer auftreten und häug zu einer starken Beschränkung der maximal möglichen Kohärenzzeiten führt.Die vorliegende kumulative Dissertation liefert einen weiteren Beitrag zur aktuellen Diskussion des Phononeinusses auf die getriebene Quantenpunktdynamik. Im engeren Sinne wird eine aufwändig ausgearbeitete Echtzeit-Pfadintegralmethode, die eine numerisch exakte Simulation der getriebenen Quantenpunktdynamik unter Einussnahme der rein dephasierenden Kopplung an longitudinal akustische Phononen ermöglicht, weiter erforscht.Als eines der Hauptresultate dieser Arbeit wird der bestehende Pfadintegralzugang so verallgemeinert, dass eine homogene Behandlung von Hamiltonscher und nicht-Hamiltonscher Dynamik ermöglicht wird.Dadurch können die Eekte der Phononkopplung und zusätzliche Prozesse, die in ausreichender Weise durch phänomenologische Ratengleichungen beschrieben werden können, simultan berücksichtigt werden.Dies stellt einen erheblichen methodischen Fortschritt dar, der teilweise auch auf verwandte Systeme, die mit ähnlichen Methoden behandelt werden, übertragbar ist.Die hier gefundene Verallgemeinerung behebt eine starke bestehende Einschränkung der Anwendbarkeit der Methode, da einerseits eine Vielzahl von wichtigen dissipativen Vorgängen, wie z.B. der strahlende Zerfall angeregter Quantenpunktzustände oder Photonverluste gekoppelter Quantenpunkt-Mikroresonator Systeme, bisher nicht mit der Pfadintegralmethode behandelt werden konnten.Andererseits beruhen viele alternative Simulationstechniken, die diese Prozesse einschlieÿen könnten, auf Näherungen der optischen Kopplung oder der Wechselwirkung mit der Phononumgebung und sind daher nur in beschränkten Parameterbereichen gültig.Der hier vorgestellte erweiterte Pfadintegralformalismus vereint die exakte Behandlung der nicht-Markovschen Vielteilchen-Phononkopplung optisch getriebener Quanteniii .
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden. Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden. Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz: Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer. In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern. In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt. Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System: Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist. In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden. Positionierte Quantenpunkte: Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.