In dieser Doktorarbeit wurde die Wechselwirkung zwischen Elektronen in einem getriebenen Doppelquantenpunkt und seiner Umgebung untersucht.Ein Quantenpunkt ist eine nanoskopische Struktur, in der Elektronen in allen drei Raumrichtungen lokalisiert sind, sodass sie ähnlich wie in einem Atom ein diskretes Energiespektrum aufweisen.Dieses System kann benutzt werden, um fundamentale Quanteneigenschaften wie den Elektronenspin oder Superpositionszustände im Festkörper zu untersuchen.Die hier betrachteten Quantenpunkte wurden mittels Feldeffekt elektrostatisch in einem zweidimensionalen Elektronensystem basierend auf einer GaAs/AlGaAs-Heterostruktur defininiert.Diese Methode erlaubt Kontrolle über das Einschlusspotential der Elektronen, da die Elektrostatik über Spannungen an metallischen Gattern während des Experiments beeinflusst werden kann, sowie die direkte Messung von Elektronentransport durch die Quantenpunkte.In dieser Arbeit wurde ein System von zwei zu einem Doppelquantenpunkt gekoppelten Quantenpunkten studiert.Das theoretische Konzept des quantenmechanischen Zwei-Niveau-Systems kann durch bestimmte Kombinationen der Molekülzustände im Doppelquantenpunkt in guter Näherung realisiert werden.Doppelquantenpunkte stellen daher ein mögliches System zur Implementierung von Qubits im Kontext der Quanteninformationsverarbeitung dar.Da das Zwei-Niveau-System von seiner Umgebung jedoch nicht völlig isoliert ist, spielen Wechselwirkungen für die Zeitentwicklung des Quantenzustands im Festkörper eine wichtige Rolle.Der erste Teil der Arbeit untersucht die Wechselwirkung von Zwei-Elektron-Spinzuständen in einem inhomogenen, d.h.am Ort der beiden Quantenpunkte unterschiedlichen, Magnetfeld.Dieses inhomogene Magnetfeld wurde erstmalig mit zwei eindomänigen magnetischen Gattern realisiert und mittels direkter Strommessung sowie Elektronspin-Resonanz charakterisiert.Da die Atome des GaAs-Kristalls, in dem der Doppelquantenpunkt realisiert ist, einen Kernspin aufweisen, können Elektronen in einem Quantenpunkt mit typischerweise 10 6 Kernspins über Hyperfeinwechselwirkung interagieren.Unter bestimmten Bedingungen können die Kernspins durch die Hyperfeinwechselwirkung dynamisch polarisiert werden, was im Hinblick auf die Wechselwirkung mit den Elektronen in semiklassischer Näherung als effektives Magnetfeld beschrieben werden kann.Wegen des komplexen elektronischen Spektrums der Quantenpunkte und der Vielzahl an Kernspins ergibt sich hieraus eine bislang noch nicht vollständig verstandene Dynamik, die zu verschiedenen Fixpunkten in der Polarisationsdynamik führt.Es gelang, verschiedene Fixpunkte durch Messung des effektiven Magnetfeldes mittels Elektronspin-Resonanz zu charakterisieren und mit ihrer Hilfe eine hohe Kernspin-Polarisation direkt nachzuweisen.Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit einem Qubit bestehend aus zwei gekoppelten Ladungszuständen, die mithilfe einer periodischen Gatterspannungsmodulation durch Landau-Zener-Übergänge in Superposition gebracht wurden.Die dadurch entstehenden Landau-Zener-Stückelberg-Majorana-Interferenzmuster wurden durch die Dekohärenz des Zwei-Niveau-Systems modifiziert.Es konnte gezeigt werden, dass die Ladungszustände in Quantenpunkten in erster Linie an Ladungsfluktationen in ihrer Nähe, sowie an das Phononenspektrum des Kristalls koppeln.Über ein theoretisches Modell, das die beiden auf sehr unterschiedlichen Zeitskalen stattfindenden Wechselwirkungen berücksichtigt, konnten die Interferenzmuster im Detail analysiert und die Kohärenzzeit des individuellen Qubits und die Dephasierung des Zeitensembles getrennt bestimmt werden, ohne dass auf eine experimentell kompliziertere Echomessung zurückgegriffen werden musste.Darüber hinausgehend wurde der Einfluss von komplexeren Antrieben auf das Interferenzmuster am Beispiel von bichromatischen Antrieben mit unterschiedlichen Frequenzverhältnissen und Phasenbeziehungen untersucht.Die Symmetrieeigenschaften der unterschiedlichen Interferenzmuster konnten auf die des jeweils zugrunde liegenden Antriebs zurückgeführt werden.
In dieser Doktorarbeit wurde die Wechselwirkung zwischen Elektronen in einem getriebenen Doppelquantenpunkt und seiner Umgebung untersucht.Ein Quantenpunkt ist eine nanoskopische Struktur, in der Elektronen in allen drei Raumrichtungen lokalisiert sind, sodass sie ähnlich wie in einem Atom ein diskretes Energiespektrum aufweisen.Dieses System kann benutzt werden, um fundamentale Quanteneigenschaften wie den Elektronenspin oder Superpositionszustände im Festkörper zu untersuchen.Die hier betrachteten Quantenpunkte wurden mittels Feldeffekt elektrostatisch in einem zweidimensionalen Elektronensystem basierend auf einer GaAs/AlGaAs-Heterostruktur defininiert.Diese Methode erlaubt Kontrolle über das Einschlusspotential der Elektronen, da die Elektrostatik über Spannungen an metallischen Gattern während des Experiments beeinflusst werden kann, sowie die direkte Messung von Elektronentransport durch die Quantenpunkte.In dieser Arbeit wurde ein System von zwei zu einem Doppelquantenpunkt gekoppelten Quantenpunkten studiert.Das theoretische Konzept des quantenmechanischen Zwei-Niveau-Systems kann durch bestimmte Kombinationen der Molekülzustände im Doppelquantenpunkt in guter Näherung realisiert werden.Doppelquantenpunkte stellen daher ein mögliches System zur Implementierung von Qubits im Kontext der Quanteninformationsverarbeitung dar.Da das Zwei-Niveau-System von seiner Umgebung jedoch nicht völlig isoliert ist, spielen Wechselwirkungen für die Zeitentwicklung des Quantenzustands im Festkörper eine wichtige Rolle.Der erste Teil der Arbeit untersucht die Wechselwirkung von Zwei-Elektron-Spinzuständen in einem inhomogenen, d.h.am Ort der beiden Quantenpunkte unterschiedlichen, Magnetfeld.Dieses inhomogene Magnetfeld wurde erstmalig mit zwei eindomänigen magnetischen Gattern realisiert und mittels direkter Strommessung sowie Elektronspin-Resonanz charakterisiert.Da die Atome des GaAs-Kristalls, in dem der Doppelquantenpunkt realisiert ist, einen Kernspin aufweisen, können Elektronen in einem Quantenpunkt mit typischerweise 10 6 Kernspins über Hyperfeinwechselwirkung interagieren.Unter bestimmten Bedingungen können die Kernspins durch die Hyperfeinwechselwirkung dynamisch polarisiert werden, was im Hinblick auf die Wechselwirkung mit den Elektronen in semiklassischer Näherung als effektives Magnetfeld beschrieben werden kann.Wegen des komplexen elektronischen Spektrums der Quantenpunkte und der Vielzahl an Kernspins ergibt sich hieraus eine bislang noch nicht vollständig verstandene Dynamik, die zu verschiedenen Fixpunkten in der Polarisationsdynamik führt.Es gelang, verschiedene Fixpunkte durch Messung des effektiven Magnetfeldes mittels Elektronspin-Resonanz zu charakterisieren und mit ihrer Hilfe eine hohe Kernspin-Polarisation direkt nachzuweisen.Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit einem Qubit bestehend aus zwei gekoppelten Ladungszuständen, die mithilfe einer periodischen Gatterspannungsmodulation durch Landau-Zener-Übergänge in Superposition gebracht wurden.Die dadurch entstehenden Landau-Zener-Stückelberg-Majorana-Interferenzmuster wurden durch die Dekohärenz des Zwei-Niveau-Systems modifiziert.Es konnte gezeigt werden, dass die Ladungszustände in Quantenpunkten in erster Linie an Ladungsfluktationen in ihrer Nähe, sowie an das Phononenspektrum des Kristalls koppeln.Über ein theoretisches Modell, das die beiden auf sehr unterschiedlichen Zeitskalen stattfindenden Wechselwirkungen berücksichtigt, konnten die Interferenzmuster im Detail analysiert und die Kohärenzzeit des individuellen Qubits und die Dephasierung des Zeitensembles getrennt bestimmt werden, ohne dass auf eine experimentell kompliziertere Echomessung zurückgegriffen werden musste.Darüber hinausgehend wurde der Einfluss von komplexeren Antrieben auf das Interferenzmuster am Beispiel von bichromatischen Antrieben mit unterschiedlichen Frequenzverhältnissen und Phasenbeziehungen untersucht.Die Symmetrieeigenschaften der unterschiedlichen Interferenzmuster konnten auf die des jeweils zugrunde liegenden Antriebs zurückgeführt werden.
Selbst-organisierte Halbleiter Quantenpunkte stellen eine dreidimensionale, räumliche Eingrenzung für Ladungsträger im Festkörpersystem dar.Diese Eingrenzung verändert die Zustandsdichte, was zu atomartigen optischen Eigenschaften von Quantenpunkten führt, die mit Hilfe von absorbierten oder emittierten Photonen untersucht werden können.Aufgrund der scharfen Resonanzlinien, die in optischen Spektren beobachtet werden, bezeichnet man Quantenpunkte auch oft als künstliche Atome.Selbst-organisierte Quantenpunkte sind jedoch Halbleiter Nanostrukturen, die in einem Festkörperkristall eingebettet sind.Dadurch werden ihre physikalischen Eigenschaften von ihrer Natur als Festkörper gegeben.Durch die geeignete Herstellung von Halbleiter Heterostrukturen in die die Quantenpunkte eingebettet sind, können ladungsdurchstimmbare Systeme erzeugt werden.Dies bedeutet, dass der Quantenpunkt kontrolliert mit einzelnen Elektronen geladen werden kann, indem eine Spannung an die Probe angelegt wird.Darüber hinaus kann die Probe so konstruiert werden, dass die Quantenpunktzustände an Kontinuumszustände gekoppelt sind, die sich in der Nähe das Quantenpunkts befinden.In dieser Arbeit werden sowohl die atomartigen Eigenschaften der einzelnen ladungsdurchstimmbaren Quantenpunkte als Zwei-Niveau System, als auch deren Festkörpereigenschaften untersucht.Dieses führt einerseits zur Beobachtung der Rabi-Aufspaltung der Quantenpunktzustände, einem typischen Merkmal eines Zwei-Niveau Systems.Andererseits führt die Tunnelkopplung der Quantenpunktzustände an ein Kontinuum in der Heterostruktur, zur Beobachtung des nichtlinearen Fano-Effekts.Dieser Effekt kann an Quantenpunkten in einem neuen, nichtlinearen Bereich untersucht werden, der in der Atomspektroskopie nicht so einfach zugänglich ist.Darüberhinaus wird die Dynamik von einzelnen Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt untersucht.Hier spielt wieder der Festkörpercharakter der Quantenpunkte eine entscheidende Rolle, wie zum Beispiel in einem Einzel-Elektronen-Spin Resonanz Experiment gezeigt wird, welches an Quantenoptische Experimente aus der Atomoptik angelehnt ist.Hierbei zeigt sich, dass in einem Halbleiter Quantenpunkt, die Spin Dynamik von Elektronen oder Löchern von der Kopplung an ein Elektronen Reservoir und letztendlich von der Hyperfeinwechselwirkung dominiert ist.Die Experimente in dieser Arbeit wurden mit beugungsbegrenzten Tieftemperaturmikroskopen durchgeführt.Diese Mikroskope wurden entwickelt um ein magnetisches Feld parallel oder senkrecht zur Lichtausbreitungsrichtung anlegen zu können.Die Probe wurde in flüssigem Helium auf eine Temperature von 4.2 K gekühlt.Um die natürliche Linienbreite (1 -2 μeV) der exzitonischen Übergänge in einem Quantenpunkt auflösen zu können wurde resonante Rayleigh Streuung angewendet.Diese Methode wird zum ersten Mal auf neutrale, negativ sowie positiv geladene Zustände ein und desselben Quantenpunkts angewandt.Darüber hinaus wird in v diese Arbeit vorgestellt, wie Elektronen oder Löcher durch optisches Pumpen in einem Nichtgleichgewichtszustand gespeichert werden können.Dies erlaubt die nahezu perfekte Ausrichtung des Elektronen-oder Loch-Spins in einem Quantenpunkt, parallel oder antiparallel zu einem angelegten magnetischen Feld.vi
Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Herstellung und der wissenschaftlichen Untersuchung von auf GaAs/AlGaAs lateral definierten Quantenpunktkontakten und gekoppelten Quantenpunkten. Die im Rahmen dieser Arbeit eigenständig hergestellten Proben werden bei tiefen Temperaturen (T < 100mK) mittels niederfrequenten Messungen im Bereich sehr niedriger Ströme (I < 1pA) sowie Mikrowellenmessungen (f > 300MHz) charakterisiert. Die experimentelle Entwicklung und Realisierung einer Anpassschaltung zum Auslesen der Reflexion eines kapazitiv an einen Doppelquantenpunkt (DQD) gekoppelten Quantenpunktkontakts (QPC) wird präsentiert. Die physikalischen sowie technischen Grenzen der eingesetzten Lösung werden aufgezeigt. Der wichtigste Teil dieser Arbeit umfasst Experimente an einem DQD mit einem integrierten Nanomagneten. Die vorgestellten Messungen zeigen, dass ein einfaches Model der sequentiellen Auffüllung des DQDs angesichts der Anwesenheit des lokalen Magnetfelds des Nanomagneten nicht anwendbar ist. Dank der sehr freundlichen Unterstützung vom Dr. Geza Giedke aus Max-Planck-Institut war es möglich, anhand vorhandener Literatur ein theoretisches Model dieses DQDs aufzustellen. Die systematischen Untersuchungen im Bereich der Pauli-Spinblockade zusammen mit der theoretischen Interpretation lassen das Verhalten des DQDs als dynamische Wechselwirkung zwischen elektronischem Spin im DQD und den Spins der Kerne des Probematerials identifizieren. Darüber hinaus erlaubt die theoretische Beschreibung eine Bestimmung der an der Kernpolarisation beteiligten Zustände. Eine gezielte Initialisierung des DQDs erlaubt dabei die Untersuchung der Kerndynamik für verschiedene Übergänge zwischen den Eigenzuständen der Spinblockade. Diese Übergänge und die demzufolge erzeugte Kernpolarisation können dabei mittels rf-Anregung beeinflusst werden. Die vorliegende Arbeit zeigt die Möglichkeiten in Bezug auf die Untersuchung und Nutzung der dynamischen Wechselwirkung zwischen Elektronen und den Kernspins des Probematerials.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
In den letzten Jahren haben Quantenpunkte viel Aufmerksamkeit erhalten, da ihre magnetischen Eigenschaften für Spintronik Geräte benutzt oder ein in einem Quantenpunkt eingesperrter Spin als Qubit für einen Quantencomputer verwendet werden könnte. In dieser Arbeit untersuchen wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften von verschiedenen Quantenstörstellensystemen (QIS). Als erstes wird das Kondo-Modell betrachtet, in dem das lokale magnetische Moment einer Störstelle über eine Heisenberg-Wechselwirkung an ein fermionisches Bad gekoppelt ist. Wir untersuchen, wie die Kondokorrelationen aufgebaut werden und wie sie sich durch das Leitungsband ausbreiten. Die Nichtgleichgewichtsergebnisse zeigen, dass die meisten Korrelationen sich innerhalb eines Lichtkegels ausbreiten, der bestimmt ist durch die Fermi-Geschwindigkeit. Interessanterweise sehen wir auch Korrelationen außerhalb des Lichtkegels. Mittels einer Störungstheorie in zweiter Ordnung in der Kopplung, können wir zeigen, dass diese Korrelationen mit den intrinsischen Korrelationen des Fermi-Sees zusammenhängen. Weiterhin stellen wir ein Experiment vor, in dem Metall-Molekül-Komplexe durch Reaktion von einem PTCDA Molekül, das auf einer Au(111) Oberfläche adsorbiert, mit einem einzelnen Au Atom gebildet werden. Dies führt zur Entstehung von Radikalen. Der beobachtete Kondoeffekt in den Rastertunnelmikroskopie (STM) Spektren ist ein eindeutiger Beweis für die Bildung eines lokalen Momentes. Die physikalisch korrekte Beschreibung der Bildung des lokalen Momentes und des Kondoeffekt ist jedoch mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) nicht möglich. Daher verwenden wir einen kombinierten DFT + Numerische Renormierungsgruppen (NRG) Ansatz, in dem wir die Ergebnisse der DFT als “ab initio” Eingangs-Parameter für unsere NRG verwenden. Wir zeigen, dass die Ergebnisse des Experiments und der NRG ohne Anpassungen der Modellparameter sehr gut übereinstimmen. Wenn zwei Au Atome auf benachbarten PTCDA Molekülen adsorbieren, weist das Spektrum in manchen Fällen eine Lücke um die Fermi-Energie, anstatt einer Kondoresonanz auf. Indem wir das System auf ein Zwei-Störstellen-Anderson-Modell (TIAM) abbilden, können wir zeigen, dass diese Lücke durch die starke nichtmagnetische chemische Wechselwirkung zwischen den beiden Komplexen entsteht. Mittels unserer NRG Ergebnisse liefern wir eine ausführliche Analyse des auftretenden Quantenphasenübergangs (QPT). Am Schluss betrachten wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften des Zwei-Störstellen-Kondo-Modells (TIKM), welches einen QPT aufweist, wenn man die Energieabhängigkeit der Kopplungen an das Leitungsband vernachlässigt. Wir zeigen, dass es möglich ist, diesen QPT in dem voll energieabhängigen Modell mittels passenden Potentialstreutermen wiederherzustellen. Danach wird die Zeitdynamik nach einem Quench in der direkten Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen den beiden Störstellenspins untersucht. Es wird gezeigt, dass eine ausreichend große antiferromagnetische Wechselwirkung die Thermalisierung der Spin-Spin-Korrelationsfunktion verhindert, da in diesem Fall die Störstellen vom Leitungsband entkoppeln.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.