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Coherent Control of a Single ${}^{13}$C Nuclear Spin Strongly Coupled to a Tin-Vacancy Center in Diamond

Jeremias Resch

Published Jul 27, 2026• 0 citations
Publisher

Abstract

Gruppe-IV-Farbzentren in Diamant eignen sich als Quantennetzwerkknoten, da sie optisch adressierbare elektronische Zustände mit Spinfreiheitsgraden in einem Festkörper kombinieren. Aufgrund ihrer Inversionssymmetrie können sie schmale und stabile optische Übergänge aufweisen. Für Anwendungen in Quantennetzwerken ist eine optische Schnittstelle allein jedoch nicht ausreichend. Vielmehr muss die Plattform auch kohärente Spinkontrolle, langlebige Quantenspeicher und Betrieb unter kryogenen Bedingungen ermöglichen. Diese Arbeit untersucht das Zinn-Fehlstellen-Zentrum (SnV-Zentrum) in Diamant als Spin-Qubit-Plattform, mit einem Fokus auf die kohärente Kontrolle des SnV-Elektronenspins und eines $^{13}$C-Kernspins in der unmittelbaren Umgebung. Supraleitende koplanare Wellenleiter werden verwendet, um Mikrowellen- und Radiofrequenzfelder bereitzustellen und gleichzeitig die in das kryogene System eingebrachte Wärme zu reduzieren. Aufbauend auf dieser Elektronenspin-Kontrolle wird ein einzelner stark gekoppelter $^{13}$C-Kernspin anhand seiner großen, optisch detektierten magnetischen Hyperfeinaufspaltung von etwa 45MHz identifiziert. Durch die Kombination aus optischem und mikrowellenunterstütztem Pumpen wird eine präzise Initialisierung des Elektronen- und Kernspins erreicht. Kohärente Radiofrequenzkontrolle des Kernspins wird demonstriert, und eine Einzel-Qubit-Gatterfidelität von mehr als 99,9% gemessen. Durch dynamische Entkopplung wird die Kohärenzzeit des Kernspins auf 1,35s verlängert. Abschließend wird die Robustheit des Kernspins unter optischer Anregung untersucht. Die gemessene Differenz zwischen den Hyperfeinaufspaltungen im Grund- und im angeregten Zustand ist vergleichsweise klein. Dies deutet darauf hin, dass der Beitrag zur nuklearen Dephasierung durch differentielle Phasenakkumulation während der optischen Anregung schwach ist, auch wenn optisch induzierte Depolarisation weiterhin limitierend sein kann. Gleichzeitig zeigt die geringe Photonensammeleffizienz des Systems, dass Einbettung in photonische Strukturen für zukünftige Experimente mit effizienten optischen Schnittstellen erforderlich sein wird. Insgesamt demonstrieren diese Ergebnisse kohärente Kontrolle eines SnV-Elektronenspins und eines stark gekoppelten $^{13}$C-Kernspins und liefern eine Grundlage, um SnV-basierte Systeme im Kontext zukünftiger Quantennetzwerkknoten zu untersuchen.

DOI
10.5445/ir/1000195581

Related papers

Microwave Control of the Tin-Vacancy Spin Qubit in Diamond with a Superconducting Waveguide

Karapatzakis, Ioannis

Damit Quantenkommunikation und -rechnung zuverlässig funktionieren, müssen Qubitsysteme ihre maximale Leistungsfähigkeit erreichen. Die zugrunde liegenden Prozesse sind äußerst komplex, und selbst kleinste Fehler können erhebliche Störungen verursachen, wodurch das „Quantum“ verschwindet. In den letzten Jahren wurden zahlreiche Qubitplattformen erforscht, wobei Farbzentren eine zentrale Rolle bei der Realisierung skalierbarer Quantennetzwerke spielen. Unter diesen hat sich das negativ geladene Zinn-Fehlstellenzentrum (SnV) in Diamant als vielversprechender Kandidat für optisch adressierbare Spinqubits erwiesen, insbesondere aufgrund seiner stabilen optischen Übergänge und langen Spinkohärenzzeiten. In dieser Arbeit untersuchen wir die kohärente Mikrowellenkontrolle von SnV-Zentren in supraleitenden Wellenleitern und adressieren dabei zentrale Herausforderungen wie phononinduzierte Dekohärenz, Verspannungseffekte und mikrowelleninduzierte Erwärmung. Zunächst analysieren wir die fundamentalen elektronischen und spindynamischen Eigenschaften der SnV-Zentren und leiten einen effektive Hamiltonoperator her, welcher Spin-Bahn-Kopplung, Verspannung und Zeeman-Wechselwirkungen berücksichtigt. Durch präzise experimentelle Messungen der optisch erlaubten und verbotenen Übergänge im Magnetfeld bestimmen wir die Quantisierungsachse des SnV-Zentrums mit bisher unerreichter Genauigkeit. Dies ermöglicht es uns die unterdrückte orbitale Zeeman-Wechselwirkung in den Spin-Bahn-Dupletts des optischen Grund- und angeregten Zustands zu beschreiben. Da die Leistungsfähigkeit des SnV-Zentrums als Qubit stark von der Stabilität seiner optischen Übergänge abhängt, stellen wir eine rigorose Methode vor, die zur Identifikation geeigneter Emitter in Diamantproben mit schlechter Oberflächenqualität und geringem Ertrag Erfolg verspricht. Darüber hinaus analysieren wir die Spindynamik des SnV-Zentrums im Hinblick auf Spininitialisierung, Auslese und phononinduzierte Dekohärenz. Besonderes Augenmerk legen wir auf die Auswirkungen eines externen Magnetfelds, um die optimalen Messbedingungen für eine kohärente Kontrolle zu identifizieren. Durch die Verwendung des SnV-Zentrums als kalibrierten Temperatursensor charakterisieren wir die Verluste normal- und supraleitender koplanarer Wellenleiter, was uns ermöglicht, den Beitrag supraleitender Wellenleiter zur Minderung thermischer Effekte und zur Erhaltung der Qubitleistung zu untersuchen. Mithilfe von dynamischen Entkopplungstechniken demonstrieren wir verbesserte Kohärenzzeiten und setzen mit $T_2 = 10\,$ms einen neuen Rekord für die SnV-Zentrum-Plattform. Diese Ergebnisse tragen zur Entwicklung robuster Spin-Photonen-Schnittstellen und hybrider Quantencomputerarchitekturen bei und zeigen das Potenzial von SnV-Zentren für Quantennetzwerke und verteiltes Quantencomputing auf.

•Jan 1, 2025•0 citations

Microwave microstructures for enhanced coherent control of nitrogen-vacancy center spin qubits in diamond

Adrian Kowar

Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.

•Jan 1, 2013•0 citations

Towards diamond-based quantum computers

Matthias Steiner

In dieser Arbeit wurden wichtige Schritte zur Realisierung eines auf Diamant basierenden Quantencomputers gezeigt. Im Mittelpunkt steht dabei das Nitrogen-Vacancy Zentrum und die Wechselwirkung seines Elektronspins mit der Umgebung. Insbesondere die Kopplung an den Kernspin des Stickstoffatoms und die Wechselwirkung von zwei NV Zentren wurden untersucht. Neben der Verwendung als zusätzliches Quanten-Bit, kann der Kernspin auch dazu benutzt werden, die Genauigkeit des optischen elektronenspin-Ausleseprozesses drastisch zu erhöhen. Das konsequente Fortführen dieses Gedankens gipfelt in der Möglichkeit den Quantenzustand des Elektronenspins mit einer einzelnen Auslesesequenz zu bestimmen. Desweiteren wurde zum ersten Mal die magnetische Wechselwirkung zweier NV Zentren demonstriert. Dies zeigt, dass die Anzahl der zu Verfügung stehenden Quanten-Bits prinzipiell nicht begrenzt ist und ist eine wichtige Notwendigkeit für einen nützlichen Quantencomputer.

•Jan 1, 2009•1 citation

Spin physics and cavity-QED with nitrogen vacancy centres in diamond

Thomas Astner

In den letzten Jahren konnte das negativ geladene Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV) in Diamant aufgrund seiner vielzähligen Anwendungsmöglichkeiten große Aufmerksamkeit auf sich ziehen. So zum Beispiel reichen die Möglichkeiten von hoch präzisen Sensoren bis hin zu Quanten Informationsprotokollen. Eigenschaften wie lange Spin-Phasen Kohärenz und Lebenszeit stellen das NV Zentrum auch in den Fokus aktueller Forschung. Um all diese Eigenschaften noch besser nutzen zu können, ist es wichtig die zugrundeliegenden physikalischen Phänomene dieses Systems zu verstehen. Ein wichtiger Punkt dabei ist die Wechselwirkung des Spin Freiheitsgrades mit den Phononen des Diamantgitters. In einem Festkörpers sind longitudinale Relaxationsprozesse bei denen der Spin Energie an die Phononen abgibt dominant. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Bestimmung der longitudinalen Spin-Gitter Relaxationszeit im Limit von niedrigen Temperaturen. Das Experiment basiert auf Cavity-Quantenelektrodynamik im starken dispersiven Limit. Dort ist es möglich den Spin-Inversionszustand von bis zu 1e16 NV Spins zu bestimmen. Bemerkenswert, die niedrige phononische Zustandsdichte erlaubt der Spininversion über lange Zeitskalen von bis zu 8h zu bestehen. Dieses experimentelle Ergebnis wird zusätzlich durch eine ab initio Simulation basierend auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es zeigt sich, dass im Niedrigtemperaturlimit ein Einzel-Phononen Prozess den dominanten Realxationsmechanismus darstellt. In einem weiteren Experiment im dispersiven Limit wird die Eignung von NV Zentren für Quanten Informationsaufgaben gezeigt. Zwei räumlich getrennte Spin Ensembles werden an eine gemeinsame bosonische Resonatormode gekoppelt. Diese kohärente Kopplung ist ein erster Schritt in Richtung Verschränkung makroskopischer Ensembles und eröffnet Möglichkeiten ungewöhnliche Dynamik wie zum Beispiel die Relaxation zu negativen Temperaturen zu studieren. Die Kopplung der entfernten Ensembles entsteht durch virtuelle Photonen in der Resonantormode. Kohärente Kopplung ist eine notwendige jedoch nicht hinreichende Bedingung für Quantenverschränkung - ein Phänomen welch experimenteller Nachweis immer noch eine große experimentelle Herausforderung darstellt.

•Jul 1, 2019•0 citations

A microcavity-enhanced spin-photon interface for color centers in diamond

Kerim Köster

Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu \( C_0=4.1 \) entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (\(C_0=2.2\)) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von \( C=1.4 \) extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von \(\mathcal{C}=0.81\). Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.

•Jan 1, 2026•0 citations

Optisch detektierte NMR durch kohärente Ramanstreuung

Rudolf Neuhaus

Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.

•Jun 13, 2001•0 citations
Coherent Control of a Single 13{}^{13}13C Nuclear Spin Strongly Coupled to a Tin-Vacancy Center in Diamond
Gruppe-IV-Farbzentren in Diamant eignen sich als Quantennetzwerkknoten, da sie optisch adressierbare elektronische Zustände mit Spinfreiheitsgraden in einem Festkörper kombinieren. Aufgrund ihrer Inversionssymmetrie können sie schmale und stabile optische Übergänge aufweisen. Für Anwendungen in Quantennetzwerken ist eine optische Schnittstelle allein jedoch nicht ausreichend. Vielmehr muss die Plattform auch kohärente Spinkontrolle, langlebige Quantenspeicher und Betrieb unter kryogenen Bedingungen ermöglichen. Diese Arbeit untersucht das Zinn-Fehlstellen-Zentrum (SnV-Zentrum) in Diamant als Spin-Qubit-Plattform, mit einem Fokus auf die kohärente Kontrolle des SnV-Elektronenspins und eines 13^{13}13C-Kernspins in der unmittelbaren Umgebung. Supraleitende koplanare Wellenleiter werden verwendet, um Mikrowellen- und Radiofrequenzfelder bereitzustellen und gleichzeitig die in das kryogene System eingebrachte Wärme zu reduzieren. Aufbauend auf dieser Elektronenspin-Kontrolle wird ein einzelner stark gekoppelter 13^{13}13C-Kernspin anhand seiner großen, optisch detektierten magnetischen Hyperfeinaufspaltung von etwa 45MHz identifiziert. Durch die Kombination aus optischem und mikrowellenunterstütztem Pumpen wird eine präzise Initialisierung des Elektronen- und Kernspins erreicht. Kohärente Radiofrequenzkontrolle des Kernspins wird demonstriert, und eine Einzel-Qubit-Gatterfidelität von mehr als 99,9% gemessen. Durch dynamische Entkopplung wird die Kohärenzzeit des Kernspins auf 1,35s verlängert. Abschließend wird die Robustheit des Kernspins unter optischer Anregung untersucht. Die gemessene Differenz zwischen den Hyperfeinaufspaltungen im Grund- und im angeregten Zustand ist vergleichsweise klein. Dies deutet darauf hin, dass der Beitrag zur nuklearen Dephasierung durch differentielle Phasenakkumulation während der optischen Anregung schwach ist, auch wenn optisch induzierte Depolarisation weiterhin limitierend sein kann. Gleichzeitig zeigt die geringe Photonensammeleffizienz des Systems, dass Einbettung in photonische Strukturen für zukünftige Experimente mit effizienten optischen Schnittstellen erforderlich sein wird. Insgesamt demonstrieren diese Ergebnisse kohärente Kontrolle eines SnV-Elektronenspins und eines stark gekoppelten 13^{13}13C-Kernspins und liefern eine Grundlage, um SnV-basierte Systeme im Kontext zukünftiger Quantennetzwerkknoten zu untersuchen.
Damit Quantenkommunikation und -rechnung zuverlässig funktionieren, müssen Qubitsysteme ihre maximale Leistungsfähigkeit erreichen. Die zugrunde liegenden Prozesse sind äußerst komplex, und selbst kleinste Fehler können erhebliche Störungen verursachen, wodurch das „Quantum“ verschwindet. In den letzten Jahren wurden zahlreiche Qubitplattformen erforscht, wobei Farbzentren eine zentrale Rolle bei der Realisierung skalierbarer Quantennetzwerke spielen. Unter diesen hat sich das negativ geladene Zinn-Fehlstellenzentrum (SnV) in Diamant als vielversprechender Kandidat für optisch adressierbare Spinqubits erwiesen, insbesondere aufgrund seiner stabilen optischen Übergänge und langen Spinkohärenzzeiten. In dieser Arbeit untersuchen wir die kohärente Mikrowellenkontrolle von SnV-Zentren in supraleitenden Wellenleitern und adressieren dabei zentrale Herausforderungen wie phononinduzierte Dekohärenz, Verspannungseffekte und mikrowelleninduzierte Erwärmung. Zunächst analysieren wir die fundamentalen elektronischen und spindynamischen Eigenschaften der SnV-Zentren und leiten einen effektive Hamiltonoperator her, welcher Spin-Bahn-Kopplung, Verspannung und Zeeman-Wechselwirkungen berücksichtigt. Durch präzise experimentelle Messungen der optisch erlaubten und verbotenen Übergänge im Magnetfeld bestimmen wir die Quantisierungsachse des SnV-Zentrums mit bisher unerreichter Genauigkeit. Dies ermöglicht es uns die unterdrückte orbitale Zeeman-Wechselwirkung in den Spin-Bahn-Dupletts des optischen Grund- und angeregten Zustands zu beschreiben. Da die Leistungsfähigkeit des SnV-Zentrums als Qubit stark von der Stabilität seiner optischen Übergänge abhängt, stellen wir eine rigorose Methode vor, die zur Identifikation geeigneter Emitter in Diamantproben mit schlechter Oberflächenqualität und geringem Ertrag Erfolg verspricht. Darüber hinaus analysieren wir die Spindynamik des SnV-Zentrums im Hinblick auf Spininitialisierung, Auslese und phononinduzierte Dekohärenz. Besonderes Augenmerk legen wir auf die Auswirkungen eines externen Magnetfelds, um die optimalen Messbedingungen für eine kohärente Kontrolle zu identifizieren. Durch die Verwendung des SnV-Zentrums als kalibrierten Temperatursensor charakterisieren wir die Verluste normal- und supraleitender koplanarer Wellenleiter, was uns ermöglicht, den Beitrag supraleitender Wellenleiter zur Minderung thermischer Effekte und zur Erhaltung der Qubitleistung zu untersuchen. Mithilfe von dynamischen Entkopplungstechniken demonstrieren wir verbesserte Kohärenzzeiten und setzen mit T2=10 T_2 = 10\,T2​=10ms einen neuen Rekord für die SnV-Zentrum-Plattform. Diese Ergebnisse tragen zur Entwicklung robuster Spin-Photonen-Schnittstellen und hybrider Quantencomputerarchitekturen bei und zeigen das Potenzial von SnV-Zentren für Quantennetzwerke und verteiltes Quantencomputing auf.
Die Prinzipien und möglichen Anwendungen, sowie die grundsätzliche Implementierung kohärenter Manipulationen einzelner Elektronenspins in Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant mittels optisch detektierter Magnetresonanz wurden in den vergangenen Jahren ausführlich erforscht. Nichts desto trotz ist es noch ein weiter Weg zu einer ausgereiften Anwendung. Eine essentielle Voraussetzung um dieses Ziel zu erreichen ist die Möglichkeit die Spinzustände mit hinreichender Genauigkeit zu manipulieren. Solche Manipulationen werden mittels Mikrowellen-Pulsen durchgeführt und würden in erster Linie von einer Beschleunigung der Zustandsübergänge profitieren, da Dekohärenz in Form von Spin-Dephasierungen das größte Hindernis das genannte Ziel zu erreichen darstellt. Ziel dieser Diplomarbeit ist es zu zeigen, dass es möglich ist die Genauigkeit der Spin-Manipulation zu erhöhen, indem eine Mikrostruktur zur Leitung der Mirowellensignale auf dem Diamanten errichtet wird. Diese soll die Welle von einem koplanaren Wellenleiter zum Diamanten leiten, wo dieser kurzgeschlossen wird, wodurch an diesem Ort ein starkes magnetisches Feld erzeugt wird. Da der Kurzschluss kreisförmig gestaltet wird, liegt die Annahme nahe, dass sich das Magnetfeld wie das einer geschlossenen stromdurchflossenen Leiterschleife verhält, welche durch Finite-Elemente-Simulationen erhärtet wird. Im Rahmen der Diplomarbeit wurde mit Methoden der Mikroelektronik, insbesondere Photo-Lithographie, von mir eine derartige Struktur angefertigt. Zusätzliche Schwierigkeiten ergaben sich aufgrund des Umstandes, dass die Struktur auf sehr kleinen Diamantproben platziert werden sollte. Die Lösung dieses Problems machte die Entwicklung eines eigenen Verfahrens notwendig. Um den Erfolg des Herstellungsprozesses zu demonstrieren, wurden einfache Magnetresonanzexperimente durchgeführt. Diese zeigen, dass die Mikrostruktur bessere Ergebnisse liefert als die vorangehende Ausführung, welche aus einem die Mikrowelle transmittierenden Drahtstück bestand. Es kann festgestellt werden, dass die Spin-Übergänge mit der Mikrostruktur schneller getrieben werden können, sich das Signal-Rausch-Verhältnis bei optisch detektierten Magnetresonanz Messungen bessert, das lokal stärkere Magnetfeld auf eine beliebige räumliche Ausdehnung skaliert werden kann und die Feldgeometrie und -position bezüglich der Defekte stets bekannt ist.
In dieser Arbeit wurden wichtige Schritte zur Realisierung eines auf Diamant basierenden Quantencomputers gezeigt. Im Mittelpunkt steht dabei das Nitrogen-Vacancy Zentrum und die Wechselwirkung seines Elektronspins mit der Umgebung. Insbesondere die Kopplung an den Kernspin des Stickstoffatoms und die Wechselwirkung von zwei NV Zentren wurden untersucht. Neben der Verwendung als zusätzliches Quanten-Bit, kann der Kernspin auch dazu benutzt werden, die Genauigkeit des optischen elektronenspin-Ausleseprozesses drastisch zu erhöhen. Das konsequente Fortführen dieses Gedankens gipfelt in der Möglichkeit den Quantenzustand des Elektronenspins mit einer einzelnen Auslesesequenz zu bestimmen. Desweiteren wurde zum ersten Mal die magnetische Wechselwirkung zweier NV Zentren demonstriert. Dies zeigt, dass die Anzahl der zu Verfügung stehenden Quanten-Bits prinzipiell nicht begrenzt ist und ist eine wichtige Notwendigkeit für einen nützlichen Quantencomputer.
In den letzten Jahren konnte das negativ geladene Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum (NV) in Diamant aufgrund seiner vielzähligen Anwendungsmöglichkeiten große Aufmerksamkeit auf sich ziehen. So zum Beispiel reichen die Möglichkeiten von hoch präzisen Sensoren bis hin zu Quanten Informationsprotokollen. Eigenschaften wie lange Spin-Phasen Kohärenz und Lebenszeit stellen das NV Zentrum auch in den Fokus aktueller Forschung. Um all diese Eigenschaften noch besser nutzen zu können, ist es wichtig die zugrundeliegenden physikalischen Phänomene dieses Systems zu verstehen. Ein wichtiger Punkt dabei ist die Wechselwirkung des Spin Freiheitsgrades mit den Phononen des Diamantgitters. In einem Festkörpers sind longitudinale Relaxationsprozesse bei denen der Spin Energie an die Phononen abgibt dominant. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Bestimmung der longitudinalen Spin-Gitter Relaxationszeit im Limit von niedrigen Temperaturen. Das Experiment basiert auf Cavity-Quantenelektrodynamik im starken dispersiven Limit. Dort ist es möglich den Spin-Inversionszustand von bis zu 1e16 NV Spins zu bestimmen. Bemerkenswert, die niedrige phononische Zustandsdichte erlaubt der Spininversion über lange Zeitskalen von bis zu 8h zu bestehen. Dieses experimentelle Ergebnis wird zusätzlich durch eine ab initio Simulation basierend auf der Dichtefunktionaltheorie (DFT) gestützt. Es zeigt sich, dass im Niedrigtemperaturlimit ein Einzel-Phononen Prozess den dominanten Realxationsmechanismus darstellt. In einem weiteren Experiment im dispersiven Limit wird die Eignung von NV Zentren für Quanten Informationsaufgaben gezeigt. Zwei räumlich getrennte Spin Ensembles werden an eine gemeinsame bosonische Resonatormode gekoppelt. Diese kohärente Kopplung ist ein erster Schritt in Richtung Verschränkung makroskopischer Ensembles und eröffnet Möglichkeiten ungewöhnliche Dynamik wie zum Beispiel die Relaxation zu negativen Temperaturen zu studieren. Die Kopplung der entfernten Ensembles entsteht durch virtuelle Photonen in der Resonantormode. Kohärente Kopplung ist eine notwendige jedoch nicht hinreichende Bedingung für Quantenverschränkung - ein Phänomen welch experimenteller Nachweis immer noch eine große experimentelle Herausforderung darstellt.
Die Realisierung von Quantennetzwerken über große Distanzen erfordert effiziente Schnittstellen zwischen Photonen und stationären Quantenspeichern. Farbzentren in Diamant stellen hierfür eine vielversprechende festkörperbasierte Plattform für Spin–Photon-Schnittstellen dar, da sie spinselektive optische Übergänge, lange Speicherzeiten und eine effiziente Spinkontrolle aufweisen. Diese Eigenschaften ermöglichten die erste Demonstration eines Quantennetzwerks mit drei Knoten auf Basis von Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Diamant. Eine Skalierung auf Netzwerke mit mehr als drei Knoten wurde jedoch bislang durch die begrenzte Aufsammeleffizienz kohärenter Photonen verhindert. Diese Einschränkung motiviert die kontinuierliche Weiterentwicklung effizienterer Spin–Photon-Schnittstellen, wobei sowohl die Kopplung von Spindefekten an optische Resonatoren als auch die Erforschung alternativer Farbzentren, die intrinsisch einen größeren Anteil kohärenter Photonen emittieren, von zentraler Bedeutung sind. Hier wird ein kombinierter Ansatz präsentiert, der die Integration von Zinn-Fehlstellen-Zentren mit intrinsisch vorteilhaften optischen Eigenschaften in eine faserbasierte Mikroresonator-Plattform zur effizienten Licht-Materie-Wechselwirkung realisiert. Diese Arbeit demonstriert die Integration einer vollständig durchstimmbaren faserbasierten Fabry-Pérot-Mikroresonatorplattform in einen Entmischungskryostaten. Das System kann bei extrem niedrigem mechanischem Rauschen betrieben werden und erreicht passive Stabilitäten des Spiegelabstands von unter 10 pm in offener Konfiguration sowie unter 1 pm bei mechanischem Kontakt zwischen Faser- und planarem Spiegel, jeweils bei einer Resonatortemperatur von 1 K. Dadurch lässt sich die Plattform bei hoher Finesse und entsprechend starker Licht–Materie-Wechselwirkung in einem Temperaturregime betreiben, in dem phononinduzierte Spin-Dekohärenz stark unterdrückt ist. Darüber hinaus präsentieren wir den vollständigen Prozess von kommerziell verfügbaren Diamantsubstraten bis hin zu resonatorintegrierten Diamantmembranen mit eingebetteten Zinn-Fehlstellen-Zentren. Durch sorgfältige Probenpräparation und -integration können wir den hybriden Luft-Diamant-Resonator in einem Regime betreiben, in dem die hohe Brechzahl der Diamantmembran genutzt wird, um das Feld in der Diamantregion zu konzentrieren. Dieses Regime, in dem die Licht-Materie-Wechselwirkung besonders stark ist, ist typischerweise schwer zugänglich, da Oberflächenrauigkeit an der Diamant-Luft-Grenzfläche mit hohen Streuverlusten einhergeht. Die präsentierte experimentelle Plattform wird anschließend genutzt, um Purcell-verstärkte Emission von einzelnen Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant zu demonstrieren. Wir beobachten eine Purcell-induzierte Verkürzung der Lebensdauer des optisch angeregten Zustands für eine diamantkonzentrierte Resonatormode, die einer Kooperativität von bis zu C0=4.1 C_0=4.1 C0​=4.1 entspricht. Dieser Wert ist etwa doppelt so hoch wie der für eine luftkonzentrierte Mode beobachtete Wert (C0=2.2C_0=2.2C0​=2.2) und lässt sich auf die sorgfältige Probenpräparation sowie die damit verbundenen geringen Streuverluste zurückführen. In diesem Regime hoher Kooperativität weisen wir zudem kohärente Kopplung zwischen einem Zinn-Fehlstellen-Zentrum und dem Mikroresonator nach, die sich experimentell in einer emitterinduzierten Extinktion in der Resonatortransmission äußert und mittels eines schwachen kohärenten Feldes ausgelesen wird. Aus dieser Messung wird eine kohärente Kooperativität von C=1.4 C=1.4 C=1.4 extrahiert, entsprechend einem Extinktionskontrast von C=0.81\mathcal{C}=0.81C=0.81. Schließlich wird durch Anlegen eines externen Magnetfeldes die Entartung der Spin-Unterzustände aufgehoben, sodass die resultierende Zeeman-Aufspaltung spin-selektiver optischer Übergänge in der Transmission aufgelöst werden kann. Diese Ergebnisse stellen einen entscheidenden Schritt hin zu einer mikroresonatorverstärkten Spin-Photon-Schnittstelle für Zinn-Fehlstellen-Zentren in Diamant dar, die eine zentrale Voraussetzung für quantenspeicherassistierte Quantennetzwerke über große Distanzen bildet. Im Kontrast zum Einzelemitter-Regime, das im Großteil der vorliegenden Arbeit untersucht wird, betrachten wir zusätzlich ein grundlegend anderes Regime, in dem ein Ensemble von Emittern kollektiv an einen Mikroresonator gekoppelt ist. Dieses ermöglicht die Untersuchung kollektiver Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung, die durch ein gemeinsames Strahlungsfeld vermittelt werden. Durch die Kopplung eines kleinen Ensembles von etwa 15 Stickstoff-Fehlstellen-Zentren an die optische Mode weisen wir experimentelle Signaturen kollektiver Emission und Superfluoreszenz nach. Auch wenn diese Experimente nicht direkt durch Anwendungen in Quantennetzwerken motiviert sind, verdeutlichen die Ergebnisse die breite Reichweite und Vielseitigkeit resonatorbasierter quantenoptischer Experimente mit Farbzentren in Diamant.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.